Текст
М. Е. ГЛОБУС Б. В. ГРИНЁВ
CI1И1ГГШШЯТОРЫ
о Г НОВЫЕ И ТРАДИЦИОННЫЕ МАТЕРИАЛЫ
М. Е. ГЛОБУС, Б. В. ГРИНЁВ
НЕОРГАНИЧЕСКИЕ
СЦИНТИЛЛЯТОРЫ
НОВЫЕ И ТРАДИЦИОННЫЕ МАТЕРИАЛЫ
ФИЗИЧЕСКИЕ СВОЙСТВА ЭЛЕКТРОННЫЕ ПРОЦЕССЫ
СПЕКТРОМЕТРИЧЕСКИЕ ХАРАКТЕРИСТИКИ
Харьков
Акта 2000
УДК 539
Г 52
Глобус М. Е., Гринёв Б. В. Неорганические сцинтилляторы.
Новые и традиционные материалы. -X.: Акта, 2000. -408 с.
ISBN 966-7021-24-6
Монография посвящена неорганическим сцин-
тилляционным кристаллам и состоит из трех частей.
Впервой части охарактеризованы новые сцинтилля-
торы (в частности, на основе лютеция), сочетающие
высокую эффективность регистрации, большой свето-
вой выход и быстродействие. Для ряда кристаллов
сравниваются спектрометрические характеристики,
измеренные с фотоумножителем и лавинным фотодио-
дом. Наряду с объемными кристаллами, рассматрива-
ются тонкие монокристаллические пленки на основе
активированных оксидных кристаллов для радиоизо-
топного и биологического мониторинга. Во второй час-
ти, посвященной широко используемым сцинтиллято-
рам (NaI(Tl), CsI(Tl), BGO, PbWO4 и др.), более подробно
анализируются сцинтилляционные свойства и опреде-
ляющие их электронные процессы. Рассмотрение про-
водится с учетом новых перспективных применений
этих кристаллов в физике высоких энергий (сцинтил-
ляционные модули для электромагнитных калоримет-
ров) и в ядерной медицине (позиционно-чувствитель-
ная диагностическая аппаратура). Эксплуатационные
характеристики этих кристаллов рассчитаны, сравне-
ны с экспериментом и представлены в таблицах как
функции формы, размеров, оптических параметров и
степени шероховатости отражающей поверхности
(часть III).
©Авторы, 2000
© Макет, оформление «Акта», 2000
ISBN 966-7021-24-6
АННОТАЦИЯ
Монография посвящена неорганическим сцинтилляционным кристаллам,
занимающим особое место среди сцинтилляционных материалов благодаря
достаточно большому сечению полного поглощения гамма-фотонов и высокой
прозрачности в пределах полосы флуоресценции. Хорошая прозрачность поз-
воляет использовать сцинтилляторы большого объема, что обеспечивает высо-
кую чувствительность детектирования и широкий энергетический диапазон
применения. Долгое время потребность науки и техники в сцинтилляционных
материалах удовлетворялась щелочно-галоидными кристаллами, причем вне
конкуренции оставался кристалл NaI(Tl). В последние годы быстрое развитие
физики высоких энергий и медицины стимулировало открытие и исследование
новых более тяжелых сцинтилляционных материалов: Bi4Ge3O12 (BGO), CdWO4
(CWO), PbWO4 (PWO), Lt^SiOsfCe) и ЬиАЮз(Се). Для детектирования сильных
потоков частиц были разработаны быстродействующие сцинтилляторы BaF2,
CsF. В тех случаях, когда от сцинтиллятора требуется быстродействие в
сочетании с высокой химической и термической стойкостью, перспективны
легкие кристаллы УзА^О^Се), YA103(Ce), Al2O3(Ti), пригодные для детектиро-
вания короткопробежных частиц, а также низкоэнергетического гамма-излу-
чения.
Перечисленные классы сцинтилляционных материалов рассматриваются
в монографии с разной степенью подробности. В первой части собраны и сис-
тематизированы имеющиеся литературные данные о новых сцинтилляцион-
ных материалах, появившихся сравнительно недавно и изученных недостаточ-
но полно. К этому классу кристаллов принадлежат активированные церием
кристаллы Lu2SiO5(Ce) и LuAlO3(Ce) с высокими значениями эффективного
атомного номера, скорости счета и светового выхода; флюориды BaF2, CsF,
CeF3, обладающие высоким быстродействием (1-30 нс) за счет низкого светово-
го выхода; кристаллы ортосиликата гадолиния (GSO) с промежуточными свой-
ствами; быстродействующие кристаллы на основе оксидов иттрия и алюминия
УзА15О12(Се), УА1О3(Се), обладающие высокой механической, химической, тер-
мической прочностью в сочетании с существенными недостатками (низкий эф-
фективный атомный номер и значительная реабсорбция собственного излуче-
ния). Д ля ряда кристаллов сравниваются спектрометрические характеристики,
измеренные с фотоумножителями и лавинными фотодиодами. Наряду с объем-
ными кристаллами, рассматриваются тонкие монокристаллические пленки на
основе активированных оксидных кристаллов, которые могут быть использова-
ны для радиоизотопного и биологического мониторинга.
Вторая часть посвящена обзору сцинтилляционных свойств наиболее
распространенных кристаллов, изучаемых и используемых на протяжении
последних нескольких десятилетий. Рассмотрение проводится с учетом новых
перспективных применений этих кристаллов в физике высоких энергий (сцин-
тилляционные элементы для электромагнитных калориметров) и в ядерной
медицине (позиционно-чувствительная диагностическая аппаратура). Этот
класс сцинтилляторов включает гцелочно-галоидные кристаллы NaI(Tl), CsI(Tl),
CsI(Na), для которых рассмотрены механизмы переноса энергии и радиацион-
но-индуцированных изменений, и тяжелые оксидные кристаллы В14СезО]2,
PbWO4 и CdWO4. Проанализированы возможности повышения радиационной
стойкости кристаллов; оптимальные пути их использования для радиоизотоп-
ного мониторинга окружающей среды. Методы выращивания перечисленных
кристаллов достаточно хорошо разработаны и позволяют получать прозрач-
ные большие образцы, д ля которых актуальна задача о спектрометрических ха-
рактеристиках, в значительной степени определяемых светосбором.
Третья часть содержит расчет светосбора и спектрометрических характе-
ристик кристаллов в зависимости от их формы, размеров и оптических
параметров, а также общий анализ нетривиальных закономерностей светосбо-
ра. Результаты расчета проверены сравнением с экспериментальной статисти-
кой и систематизированы в виде подробных таблиц и рисунков, отражающих
разнообразие рассмотренных материалов, размеров и формы кристаллов, а
также возможных вариантов отражающей поверхности.
Монография представляет интерес для специалистов в области сцинтилля-
ционного материаловедения, разработки и применения детекторов ионизиру-
ющих излучений.
СОДЕРЖАНИЕ
Аннотация............................................................... 3
Основные обозначения.................................................... 9
Список сокращений.......................................................11
Введение.................................................................. 12
ЧАСТЫ. НОВЫЕ БЫСТРОДЕЙСТВУЮЩИЕ СЦИНТИЛЛЯТОРЫ 17
Глава 1. Оксидные кристаллы с тяжелыми редкоземельными элементами,
активированные церием...................................................... 19
1.1. Общие свойства сцинтилляторов, активированных церием...........19
1.2. Оксиды лютеция, активированные церием и скандием.............. 21
1.2.1. Оксиортосиликат лютеция Lu2SiO5(Ce) (LSO)................... 21
1.2.2. Алюминаты лютеция LuA103(Ce) (LuAP) и ЬизА15О12(Се) (LuAG). .... 34
1.2.3. Кристаллы Lu3A15_aScaO12 44
1.2.4. Кристаллы Lu2Si2O7(Ce) (LPS) и ^u2S3 (Се)................... 49
1.3. Монокристаллы Gd2S105(CenGS0) GdA103(Ce) (GAP)................ 52
Глава 2. Иттриевые гранаты, активированные церием...........................60
2.1. Кристаллы YA103(Ce) (YAP:Ce), УзА15О12(Се) (YAG:Ce)........... 60
2.2. Тонкие монокристаллические пленки
Y3Al5O12(Ce) (YAG:Ce) и YA103(Ce) (YAP:Ce).................. . . 66
2.3. Кристалл Y2SiO5(Ce) (YSO:Ce). Сравнение с кристаллами LSO i^GSo) • • 69
2.4. Кристаллы корунда А12О3 (Ti, Са).............................. 72
2.5. Оценка рабочего диапазона основных параметров рентгеновских
детекторов на основе легких сцинтилляционных материалов ........73
Глава 3. Флюориды церия, бария и других элементов. Хлорид лантана.......... 78
3.1. Кристалл флюорида церия CeF3 78
3.2. Кристалл флюорида бария BaF2 85
3.3. Другие фториды: CsF, CaF2(Eu), CdF2 и PbF2, CsGd2F7............91
Список литературы...............................................97
ЧАСТЬ II. НАИБОЛЕЕ РАСПРОСТРАНЕННЫЕ СЦИНТИЛЛЯТОРЫ
Глава 1. Щелочно-галоидные кристаллы: иодиды натрия и цезия........... 112
1.1. Электронные свойства и перенос энергии к активатору...... 117
1.1.1. Электронные возбуждения в щелочно-галоидных кристаллах .... 117
1.1.2. Двухэтапный электронно-дырочный механизм переноса энергии
от основного вещества к активатору. Противоречие эксперимен-
тальным данным ............................................... 119
1.1.3. Экситонный механизм переноса энергии при низких температурах 121
6
Содержание
1.1.4. Тепловой распад автолокализованных двуцентровых
экситонов и перенос энергии при комнатной температуре......... 126
1.2. Сцинтилляционные свойства активированных щелочно-галоидных
кристаллов.................................................... 130
1.2.1. Кристалл NaI(Tl)....................................... 131
1.2.2. Кристаллы CsI(Tl), CsI(Na), СэЦСОз) и чистый CsI....... 139
1.3. Радиационно-стимулированные изменения сцинтилляционной
эффективности щелочно-галоидных кристаллов.....................146
1.3.1. Эффект радиационно-стимулированной реабсорбции......... 146
1.3.2. Радиационно-стимулированное понижение квантового выхода
люминесценции (эффект конкурирующих центров)................... 148
1.3.3. Чувствительность радиационной стойкости
к структурным дефектам......................................... 153
1.3.4. Различные режимы агрегации вакансий. Радиационный отжиг ... 154
1.3.5. Экспериментальные дозовые зависимости светового выхода.
Эффект радиационного отжига.................................... 156
Главе/О Гермаатат ^силикат висмута........ . ......................... 158
2.1. ГерманатвисмутаBi4Ge3OiJ^BGO)j........................... 158
2.1.1. Общие свойства......................................... 158
2.1.2. Люминесценция и кинетика затухания сцинтилляций........ 161
2.1.3. Спектрометрические характеристики...................... 163
2.1.4. Некоторые особенности выращивания...................... 164
2.1.5. Радиационная стойкость................................. 166
2.1.6. Некоторые применения................................... 167
2.2. Кристалл силиката висмута E^SigO 12 (BSO)................ 169
Глава(зуВольфраматыкадмия, кальция, цищсаинатрия..................... 174
у/ 3.1. Вольфрамат кадмия CdWO jjCWO)^.......................... 174
3.1.1. Общие свойства......................................... 174
3.1.2. Спектр и кинетика люминесценции при оптическом возбуждении . 176
3.1.3. Сцинтилляционные свойства.............................. 178
3.1.4. Спектрометрические характеристики...................... 181
3.2. Вольфрамат кальция...................................... 184
3.3. Вольфрамат цинка........................................ 187
3.4. Кристаллы NaBi(WO4)2 (NBW).............................. 188
Глава 4. Вольфрамат свинца PbWO^fPWOy........................... 193
4.1. Общие свойства ..................................... 193
4.2. Рост кристаллов и его особенности. Влияние примесей. 196
4.3. Люминесцентные свойства и кинетика сцинтилляций......200
4.4. Световой выход и оптическое пропускание..............203
4.5. Радиационная прочность и возможности ее повышения
допированием ..................................... 206
Глава 5. Некоторые применения сцинтилляционных кристаллов.............215
5.1. Электромагнитные калориметры.............................215
5.2. Медицинская диагностическая аппаратура...................219
5.2.1. Компьютерные томографы..................................219
Содержание
7
5.2.2. Гамма-камеры ........................................... 221
5.3. Сцинтилляционные детектирующие системы для регистрации
и идентификации малых активностей.............................. 225
5.3.1. Постановка вопроса...................................... 225
5.3.2Л / Детектирование и идентификация нуклидов путем счета
гамма-фотонов в окрестности выбранной линии
полного поглощения............................................. 227
5.3.3. Детектирование и идентификация нуклидов путем разложения
полного спектра излучения по базисным спектрам
(метод подгонки)............................................... 234
5.4. Фосвич-детекторы для избирательной радиометрии............ 239
Список литературы..............................................
242
ЧАСТЬ IH. СПЕКТРОМЕТРИЧЕСКИЕ ХАРАКТЕРИСТИКЙ СЦИНТИЛЛЯЦИОННЫХ. КРИСТАЛЛОВ 259
Глава 1. Светосбор в сцинтилляционных кристаллах.
Уравнение переноса световой энергии и метод решения..................... 263
1.1. Уравнение переноса света в кристалле с учетом зависимости
индикатрисы отражения от угла падения.
Строгая постановка задачи.................................. 263
1.2. Косинусное приближение..................................... 266
1.3. Приближение модельной индикатрисы отражения,
зависящей от направления падения............................... 268
1.4. Алгоритм решения уравнений переноса с использованием
модельной индикатрисы диффузного отражения.
Компьютерная реализация алгоритма ......................... 270
1.5. Эффективная зеркальность реальной рассеивающей поверхности
и ее зависимость от угла падения............................... 272
1.5.1. Индикатриса рассеяния света диффузной поверхностью
в приближении геометрической оптики............................. 272
1.5.2. Сравнение индикатрисы рассеяния, полученной
в геометрическом приближении, с экспериментом................... 274
1.5.3. Эффективная зеркальность диффузного отражателя .......... 276
1.6. Светосбор в сцинтилляционном кристалле
с зеркально-отражающей поверхностью........................ 280
1.7. Спектрометрические характеристики сцинтилляционного кристалла 283
1.8. Оптическая модель сцинтилляционного кристалла.............. 288
Глава 2. Закономерности светосбора и формирование
спектрометрических характеристик.................................292
2.1. Движение сцинтилляционных фотонов в координатном
пространстве и пространстве углов ......................... 292
2.2. Роль оптических параметров в формировании спектрометрических
характеристик сцинтилляционного кристалла...................... 296
2.2.1. Влияние реабсорбции.......................................298
2.2.2. Влияние показателя преломления............................300
8
Содержание
2.3. Особенности светосбора в сцинтилляционных кристаллах с большим
соотношением продольного и поперечного размеров.................303
2.3.1. Влияние соотношения размеров на светосбор......................303
2.3.2. Средний коэффициент светосбора и его осевая неоднородность . . . 304
2.3.3. Поперечная неоднородность светового выхода.....................307
2.3.4. Влияние показателя преломления кристалла.......................311
2.4. Краткий обзор некоторых расчетов,
выполненных методом Монте-Карло.................................315
Глава 3. Спектрометрические характеристики щелочно-галоидных кристаллов . . . 320
3.1. Спектрометрические характеристики кристаллов NaI(Tl).............320
3.1.1. Кристаллы NaI(Tl) цилиндрической формы ........................322
3.1.2. Кристаллы NaI(Tl) в виде прямоугольных призм ..................327
3.1.3. Влияние оптического контакта кристалла с фотоумножителем . . . 328
3.2. Спектрометрические характеристики кристаллов CsI(Tl).....330
3.3. Спектрометрические характеристики кристаллов CsI(Na).....333
3.4. Сравнение с экспериментом .......................................333
Глава 4. Спектрометрические характеристики тяжелых оксидных кристалждз^. . . 340
4.1. Спектрометрические характеристики кристаллов В14СезО1 ^fBGO) J . 340
4.2. Спектрометрические характеристики кристаллов CdWOJfCWijjV . . 346
4.3. Сравнение теории с экспериментом.........................346
Глава 5. Область наилучшего энергетического разрешения спектрометра...........351
5.1. Постановка задачи........................................351
5.2. Щелочно-галоидные кристаллы..............................353
5.3. Тяжелые оксидные кристаллы...............................355
Спис ок литературы...................................................359
Приложение 1.
Сводная таблица физических свойств и сцинтилляционных
характеристик неорганических сцинтилляторов.......................364
Приложение 2.
Таблицы спектрометрических характеристик
кристаллов NaI(Tl), CsI(Tl), CsI(Na), В14СезО12, CdWO4............368
Предметный указатель..........................................................398
Указатель материалов..........................................................401
ОСНОВНЫЕ ОБОЗНАЧЕНИЯ
Поглощение света в кристалле и преломление на его поверхности
показател!^^ёломлёнйя]кристалла на частоте максимугла
полосы флуоресценции.
показатель|преломленияУиммерсионной жидкости, создающей
оптический контакт между сцинтиллятором и фотоприемником
(фотоумножителем).
коэф(Ьициент[поглощенйя)света на частоте максимума полосы
флуоресценции.
/п
90 = arc sin! —
угол полного внутреннего отражения света от поверхности
кристалла, контактирующей с фотоприемником.
(1 - cos00)
2
выходная угловая апертура
кристалла;
телесный угол с углом раствора 0О = arc sin!
Геометрические параметры
а сторона квадратного основания кристалла, имеющего форму
прямоугольной призмы.
D диаметр кристалла.
Н высота кристалла.
z координата сцинтилляции, отсчитываемая вдоль оси кристалла
от его грани, соприкасающейся с фотоприемником.
Характеристики светосбора. Отражение и рассеяние света от поверхности
кристалла
с относительный световой выход кристалла, выраженный в единицах светового выхода кристалла NaI(Tl) с размерами 0 40 х 40 мм.
р(чО эффективная зеркальность диффузно-отражающей поверхности как функция угла падения.
<р) = р эффективная зеркальность диффузной поверхности, усредненная по углу падения у .
8Z зг относительная величина осевого перепада светового выхода, относительная величина радиального перепада светового выхода.
10
Основные обозначения
относительная величина поперечного перепада светового выхода в кристалле, имеющем форму прямоугольной призмы с квадратным основанием.
ф модельная индикатриса отражения света диффузной поверхностью.
СУ = _ относительная величина дисперсии коэффициента светосбора как функции координат сцинтилляции.
Р коэффициент отражения поверхности для света, падающего изнутри кристалла.
т(1 г) коэффициент светосбора как функция точки сцинтилляции г , равный доле световой энергии сцинтилляции, достигающей фотоприемника.
<т( Т( ») = т коэффициент светосбора, усредненный по объему кристалла. u, S, 0, ср) индикатриса отражения света, падающего изнутри кристалла в направлении орта и на поверхность в точке S.
V - угол падения света на поверхность.
Сц| ЭН€ интилляционный процесс, конверсионная эффективность, щгетическое разрешение
Е энергия частицы.
= 2,35s-13— - вклад неоднородности светосбора в энергетическое разрешение сцинтилляционного детектора.
вклад энергетической зависимости конверсионной эффективности в энергетическое разрешение сцинтилляционного детектора.
Яр h вклад статистических флуктуаций фотоприемника в энергетическое разрешение сцинтилляционного детектора.
«0 R - = [R2 + R2]1/2 собственное энергетическое разрешение кристалла. = [ ]1 /2 = [ + R2 + R2h ]1 /2 полное энергетическое разрешение сцинтилляционного детектора.
Z По атомный номер. абсолютная конверсионная эффективность сцинтиллятора, равная отношению световой энергии сцинтилляции к энергии поглощенного в кристалле гамма-кванта.
П относительная конверсионная интенсивность сцинтиллятора (выраженная в единицах конверсионной эффективности сцинтиллятора NaI(Tl)).
т длина волны максимума флуоресценции, время затухания сцинтилляции.
СПИСОК СОКРАЩЕНИИ
APD лавинный фотодиод (Avalanche Photodiode).
BGO германат висмута Bi4Ge3O j 2.
BSO силикат висмута Bi4Si3O i 2.
CERN (ЦЕРН) — центр ядерных исследований в Женеве (Швейцария).
CWO вольфрамат кадмия CdWO4.
FWHM ширина пика кривой на уровне половины максимальной
ординаты (Full Width at Half Maximum).
GAP ортоалюминат гадолиния GdA103.
GSO силикат гадолиния Gd2SiO3.
КЕК Национальная лаборатория физики высоких энергий
в г. Цукуба (Япония).
LAAPD лавинный фотодиод большой площади
(Large Area Avalanche Photodiode).
LHC большой адронный коллайдер (Large Hadron Collider).
LPS пиросиликат лютеция Lu2Si2O7.
LSO ортосиликат лютеция Lu2SiO5.
LuAG или LAG гранат ЕизА15О12.
LuAP ортоалюминат лютеция LuA103.
NBW кристалл NaBi(WO4)2.
PET ПЭТ—позитронный эмиссионный томограф.
PWO вольфрамат свинца PbWO4.
SLAC СЛАК — центр линейных ускорителей в Стэнфордском
университете (США).
SPECT однофотонный позитронный эмиссионный томограф.
YAG гранат Y3AI5O! 2.
YAP ортоалюминат иттрия YA1O3.
YSO ортосиликат иттрия Y2SiO5.
ВВЕДЕНИЕ
Современная физика сцинтилляторов — это широко разветвленная область
фундаментальных и прикладных исследований, связанных с большим разнооб-
разием материалов и применений. С каждым годом сцинтилляционный метод
находит все новые применения в быстро развивающихся областях физики вы-
соких энергий, ядерной медицины, геофизики, в мониторинге биологических
объектов и окружающей среды. Назначение сцинтилляционной аппаратуры,
условия эксперимента или эксплуатации обусловливают широкий набор требо-
ваний к сцинтилляционным элементам и материалам. Так, электромагнитный
калориметр — важнейший инструмент экспериментальной физики высоких
энергий — содержит несколько десятков тысяч сцинтилляционных модулей, ко-
торые должны работать на протяжении десятилетия без заметного изменения
сцинтилляционных свойств. Эти сцинтилляционные кристаллы должны регис-
трировать с большой скоростью гамма-фотоны в очень широком энергетичес-
ком диапазоне, удовлетворяя при этом условию высокой пространственной од-
нородности светового выхода.
Современная медицинская диагностическая аппаратура отличается боль-
шим разнообразием систем. Компьютерные томографы воспроизводят неодно-
родности тканей с высоким пространственным разрешением, что требует испо-
льзования сцинтилляционных кристаллов с малыми поперечными размерами и
соответственно высоким сечением поглощения гамма-фотонов. Люминесцент-
ные экраны с тонкими пленками, обладающими высоким коэффициентом по-
глощения в рентгеновском диапазоне, используются для визуализации изобра-
жений биологических объектов с микронным пространственным разрешением.
Сцинтилляционная интроскопия требует особой миниатюризации датчиков, а
радиоизотопный мониторинг окружающей среды — высокоэнергетических
сцинтилляционных сигналов и низкого собственного фона.
Для позиционно-чувствительной аппаратуры понадобились фотоприемни-
ки нового типа — большие позиционно-чувствительные фотоумножители, низ-
кошумовые кремниевые и лавинные фотодиоды.
Удовлетворить новые высокие требования к сцинтилляционным кристал-
лам оказалось намного сложнее. Для новых применений сцинтилляторов необ-
ходимы быстродействие, большое сечение поглощения высокоэнергетических
гамма-фотонов в сочетании с высоким световым выходом и высокой радиаци-
онной, химической и механической прочностью. Более полувека исследователи
пытаются отыскать или синтезировать идеальный сцинтилляционный матери-
ал, сочетающий все перечисленные свойства. И хотя такой материал так и не
был найден (и вообще вряд ли существует в природе), в результате этих поисков
существенно расширился класс используемых сцинтилляторов, совокупность
которых перекрывает весь диапазон требуемых свойств.
Введение
13
Среди сцинтилляционных материалов особое место занимают неорганиче-
ские диэлектрические кристаллы. Как правило, они обладают достаточным се-
чением полного поглощения гамма-фотонов и высокой прозрачностью в преде-
лах полосы флуоресценции. Это позволяет использовать сцинтилляторы боль-
шого объема, что обеспечивает высокую чувствительность детектирования и
широкий энергетический диапазон применения. В этом смысле диэлектричес-
кие сцинтилляционные материалы имеют существенные преимущества по сра-
внению с полупроводниковыми. Наиболее широко распространен кристалл
NaI(Tl) (открытый в 1948 г.), который обладает хорошими сцинтилляционными
свойствами — наиболее высоким световым выходом сцинтилляций в сочетании
с коротким временем высвечивания. Начиная с 50-х годов, он применялся в
ядерной физике, геологической разведке, медицине. Пропуском в новое тысяче-
летие являются не только хорошие сцинтилляционные свойства этого кристал-
ла, но и хорошая их воспроизводимость при относительно простой технологии
выращивания. Сцинтилляционные кристаллы CsI(Tl) (открытый в 1950 г.) и
CsI(Na) (открытый в 1964 г.) уступают кристаллу NaI(Tl) в быстродействии и
сцинтилляционном световом выходе, но имеют некоторые преимущества в се-
чении фотопоглощения гамма-фотонов, а также в химической стойкости и ме-
ханической прочности. Долгое время потребность науки и техники в сцинтил-
ляционных материалах удовлетворялась щелочно-галоидными кристаллами,
причем вне конкуренции оставался кристалл NaI(Tl).
В последние годы в связи с быстрым развитием физики высоких энергий и
медицины возникла потребность в более тяжелых сцинтилляционных материа-
лах, обладающих более высоким сечением полного поглощения гамма-фотонов.
Это явилось мощным стимулом к поискам и исследованию новых сцинтилляци-
онных материалов. В середине 70-х годов появились тяжелые оксидные крис-
таллы Bi4Ge3O12 (BGO) и CdWO4 (CWO), обладающие большими значениями эф-
фективного атомного номера и соответственно большими сечениями поглоще-
ния высокоэнергетического гамма-излучения, но значительно уступающие
кристаллу NaI(Tl) по световому выходу. Специально для физики высоких энер-
гий был разработан наиболее тяжелый сцинтилляционный кристалл PbWO4
(PWO), низкая конверсионная эффективность которого не является препятстви-
ем при использовании в диапазоне высоких энергий. Уникальными достоинст-
вами обладают сцинтилляционные кристаллы на основе тяжелого элемента лю-
теция: Lu2SiO5(Ce) (открытый в 1990 г.) и ЬиА10з(Се) (открытый в 1994 г.).
Важной особенностью тяжелых сцинтилляторов является возможность су-
щественного повышения временного разрешения путем использования излуче-
ния Черенкова. Черенковское излучение возникает при поглощении высокоэне-
ргетических гамма-фотонов, сопровождающемся возникновением быстрого
электрона, скорость которого превышает скорость света в веществе (энергети-
ческий порог эффекта Черенкова понижается с увеличением показателя прело-
мления, т.е. с возрастанием плотности кристалла). Малая длительность излуче-
ния Черенкова (по порядку величины совпадающая с временем прохождения
света через кристалл) соответствует очень высокому временному разрешению.
14
Введение
Для других применений, связанных с детектированием сильных потоков
частиц, были разработаны быстродействующие сцинтилляторы BaF2, CsF. В
тех случаях, когда от сцинтиллятора требуется быстродействие в сочетании с
высокой химической и термической стойкостью (для исследования агрессивных
сред или использования при высоких температурах) перспективны легкие крис-
таллы УзА15О12(Се), YAIO3 (Се), А120з(Т1), пригодные для детектирования корот-
копробежных частиц, а также низкоэнергетического гамма-излучения.
Перечисленные сцинтилляционные материалы в своей совокупности соста-
вляют обширный класс сцинтилляционных неорганических диэлектриков с
большим разнообразием физических свойств (сечение поглощения ионизирую-
щих частиц; квантовый выход и спектр флуоресценции; время затухания сцин-
тилляций и фон послесвечения, ограничивающие поток регистрируемых час-
тиц; химическая и радиационная прочность; коэффициент реабсорбции флуо-
ресценции и показатель преломления, определяющие эффективность светосбо-
ра).
Каждый из этого множества материалов сочетает преимущество по одному
или двум параметрам с неблагоприятными значениями остальных. (Например,
щелочные галогениды обладают высоким выходом флуоресценции и хорошей
прозрачностью при недостаточно большом сечении фотопоглощения высоко-
энергетических гамма-квантов, а тяжелые оксидные кристаллы сочетают боль-
шое сечение фотопоглощения с низкой конверсионной эффективностью, замет-
ной реабсорбцией и высоким показателем преломления, приводящими к слабо-
му световому сигналу). С другой стороны, в современной физике, технике и ме-
дицине быстро расширяется крут задач, экспериментально решаемых с
использованием сцинтилляционных диэлектриков. Эти два обстоятельства по-
рождают проблему компромиссного удовлетворения противоречивых требова-
ний к сцинтиллятору с учетом набора требуемых свойств и их приоритета.
Эти требования и приоритеты соответствуют многообразным применени-
ям сцинтилляционного метода в физических экспериментах, медицине и техни-
ке. Так, например, применение в электромагнитных калориметрах огромного
числа больших кристаллов, сигналы от которых подлежат совместной обработ-
ке, налагает жесткие ограничения на пространственную неоднородность свето-
вого сигнала. Для регистрации малых активностей требуется большое значение
средней амплитуды сигнала. Для идентификации радионуклидов, наряду с
этим, необходимо высокое энергетическое разрешение. В гамма-камерах испо-
льзуются кристаллические пластины большого диаметра, на которые налагает-
ся требование высокой пространственной однородности светового выхода. Ра-
диоактивный каротаж глубоких узких скважин осуществляется с помощью кри-
сталлов малого диаметра и большой высоты при жестком ограничении осевой
неоднородности. В томографии высокое пространственное разрешение дости-
гается использованием малых кристаллов с большим сечением фотопоглоще-
ния гамма-фотонов.
Внутри каждого из этих применений существует большое разнообразие
конструкций детектирующей системы: в гамма-камерах тонкая пластина сое-
Введение
15
диняется разными способами с большим числом фотоумножителей, а в ком-
пьютерных томографах набор кристаллов соединяется с группой фотоприемни-
ков, число которых может быть меньше числа кристаллов. Кристаллы соединя-
ются с фотоприемником через иммерсионную прослойку или без оптического
контакта (вибротермопрочные детекторы); в ряде случаев между кристаллом и
фотоприемником располагается световод.
Как правило, задача выбора сцинтилляционного материала и параметров
кристалла решается для каждого конкретного случая отдельно, либо эмпириче-
ским подбором, либо с применением компьютерного моделирования. В настоя-
щей монографии предлагается общий подход к решению этого класса задач, ос-
нованный на установлении количественной связи спектрометрических харак-
теристик кристалла с его физическими и геометрическими параметрами в ши-
роком интервале энергий регистрируемого излучения. Эта связь в
значительной степени опосредствована светосбором в кристалле, определяю-
щим как амплитуду сигнала, так и энергетическое разрешение. Поскольку зако-
номерности светосбора существенно зависят от оптических свойств кристалла
(показателя преломления и коэффициента поглощения в полосе флуоресцен-
ции), нахождение зависимости спектрометрических характеристик от физичес-
ких свойств кристалла включает в себя сложную задачу о светосборе в кристал-
ле. Спектрометрические характеристики определяются не только средним ко-
эффициентом светосбора, но и его координатной зависимостью, вносящей су-
щественный вклад в энергетическое разрешение сцинтилляционного
детектора. Поэтому точность расчета светосбора как функции координаты точ-
ки сцинтилляции должна быть намного выше величины энергетического разре-
шения. Иными словами, допустимая ошибка в расчете коэффициента светосбо-
ра как функции координаты составляет примерно 1%. Сказанное придает осо-
бое значение задаче о светосборе, которой уделяется специальный раздел этой
монографии. Заметим, что метод Монте-Карло, удобный для расчета среднего
светового выхода (особенно в случае нестандартных детектирующих систем),
вряд ли может быть использован для расчета пространственной неоднороднос-
ти светосбора и ее вклада в энергетическое разрешение, поскольку медленная
сходимость этого метода затрудняет достижение требуемой точности при рас-
чете коэффициента светосбора как функции точки вспышки.
С учетом сказанного, изложение построено следующим образом. Моногра-
фия состоит из трех основных частей. В первой части собраны и систематизи-
рованы имеющиеся литературные данные о новых сцинтилляционных матери-
алах, появившихся сравнительно недавно и изученных недостаточно полно. К
этому классу кристаллов принадлежат активированные церием оксидные крис-
таллы с высоким эффективным атомным номером, высоким быстродействием и
световым выходом Lu2SiO5(Ce) и LuA103(Ce); флюориды BaF2, CsF, CeF3, облада-
ющие высоким быстродействием (1-30 нс) за счет очень низкого светового вы-
хода (<2000 фотонов/МэВ); кристаллы ортосиликата гадолиния, с промежуточ-
ными свойствами (время затухания сцинтилляций 60 нс), световой выход 8000
фотонов/Мэв; быстродействующие кристаллы на основе оксидов иттрия и алю-
16
Введение
миния УзА15О12(Се), YA103(Ce), обладающие высокой механической, химичес-
кой, термической прочностью в сочетании с существенными недостатками
(низкий эффективный атомный номер и значительная реабсорбция собствен-
ного излучения).
Методы выращивания этих кристаллов еще далеки от совершенства и не
позволяют получать образцы с хорошо воспроизводимыми физическими свойс-
твами. Это приводит к разбросу литературных данных о характеристиках флуо-
ресценции, чувствительных к структурным дефектам и примесям. Такой раз-
брос затрудняет изучение механизма переноса энергии и каналов релаксации
электронных возбуждений, предшествующей акту люминесценции. Недостато-
чно контролируемые примеси в большой степени влияют на светосбор в крис-
талле, поскольку полоса люминесценции перекрывается со спектром поглоще-
ния, зависящим от примесей. Ввиду сказанного в первой части не рассматри-
вались механизмы переноса энергии к центрам флуоресценции, а в третьей ча-
сти расчет спектрометрических характеристик для этого класса кристаллов не
проводится.
Вторая часть посвящена обзору сцинтилляционных свойств наиболее рас-
пространенных кристаллов, изучаемых и используемых на протяжении послед-
них десятилетий. Этот класс сцинтилляторов включает щелочно-галоидные
кристаллы NaI{Tl), CsI(Tl), CsI(Na) и тяжелые оксидные кристаллы Bi4Ge3O12 и
CdWO4. Методы выращивания этих кристаллов достаточно хорошо разработа-
ны и позволяют получать прозрачные образцы больших размеров. Для этих
кристаллов актуальна задача о спектрометрических характеристиках как функ-
циях размеров и формы кристаллов. Для перечисленных кристаллов расчет
спектрометрических характеристик, определяемых светосбором, проводится в
третьей части монографии. Во второй части приводятся также литературные
данные о кристалле PbWO4, активно изучаемом в последнее время в связи с
применением в электромагнитных калориметрах.
Расчет спектрометрических характеристик кристаллов, связанный с реше-
нием сложной задачи о светосборе, проводится в последней, третьей части мо-
нографии, которая включает изложение метода расчета и анализ нетривиаль-
ных закономерностей светосбора. Ввиду разнообразия рассмотренных матери-
алов, размеров, формы и возможных вариантов отражающей поверхности, ре-
зультаты расчета приводятся для большого числа случаев. Чтобы облегчить
практическое использование результатов расчета, авторы сочли необходимым
систематизировать их в виде достаточно подробных таблиц и рисунков, зани-
мающих существенное место в третьей части книги.
Таким образом, предметом предлагаемой монографии являются физичес-
кие свойства и спектрометрические характеристики широкого класса сцинтил-
ляционных материалов. В настоящее время активный поиск новых материалов
продолжается, поскольку сцинтилляционный метод находится на перекрестке
быстро развивающихся областей фундаментальной физики, ядерной медици-
ны, космических исследований. Будем надеяться, что кульминация еще впере-
ди и новые материалы будут приближаться по своим свойствам к идеальному
сцинтиллятору.
ЧАСТЬ I
НОВЫЕ
БЫСТРОДЕЙСТВУЮЩИЕ
СЦИНТИЛЛЯТОРЫ
Неорганические сцинтилляторы широко используются во многих областях
фундаментальных и прикладных исследований — в физике высоких энергий,
ядерной физике, диагностической медицинской аппаратуре, использующей
рентгеновское и гамма-излучения, во многих промышленных измерительных
системах, при радиоизотопном мониторинге. Разнообразные применения дик-
туют различные требования к детектирующим системам, а следовательно, и к
сцинтилляционным кристаллам. Однако для большинства применений можно
сформулировать основные общие требования: высокий световой выход (жела-
тельно не менее 25000 фотонов/МэВ), высокая плотность и высокий атомный
номер Z, достаточное быстродействие (10-100 нс). Дополнительные требова-
ния обусловлены спецификой применений. Например, для электромагнитных
калориметров нужны кристаллы больших размеров с хорошей радиационной
стойкостью, для исследований в условиях космоса необходима вибротермопро-
чность, в геологической разведке важна стойкость к резким перепадам темпе-
ратур.
Ни один из известных кристаллов не удовлетворяет одновременно всем
этим требованиям. Наиболее изученные и широко применяемые щелочно-гало-
идные сцинтилляторы NaI(Tl), CsI(Tl), CsI(Na), а также тяжелые оксидные сцин-
тилляторы В14ОезО]2 и CdWO4 имеют достаточно высокий световой выход
(> 104 фотонов/МэВ), но их время затухания превышает 200 нс. Чистый CsI и
флюориды BaF2, CsF, CeF3 сочетают короткое время затухания (1-30 нс) с низ-
ким световым выходом < 2000 фотонов/МэВ. Промежуточное положение за-
нимают кристаллы GSO:Ce с временем затухания 60 нс и световым выходом
8000 фотонов/МэВ.
Особые надежды связывают с быстродействующими сцинтилляторами на
основе активированных оксидных кристаллов с тяжелыми редкоземельными
элементами — Lu2SiO5(Ce) (LSO), ЬиА10з(Се) (LuAP), LugAlgOi^Ce) (LuAG). Высо-
кие значения эффективного атомного номера и плотности при удовлетворите-
льном световом выходе позволяют эффективно использовать эти кристаллы в
позитронной эмиссионной томографии. Но и эти кристаллы не свободны от ря-
да недостатков: резкая непропорциональность светового выхода в области энер-
гий ниже 100 кэВ, сильное послесвечение, дороговизна лютеция и его естес-
твенная радиоактивность (с изотопом 176Lu связан фон гамма-излучения, даю-
щий около 300 отсчетов в секунду на 1см3 объема кристалла).
Итак, ни один из перечисленных кристаллов не может удовлетворить всех
требований, предъявляемых к современной аппаратуре. Этот несомненный
факт побуждает группы исследователей в разных странах активно работать в
поисках новых сцинтилляционных материалов.
ГЛАВА 1
ОКСИДНЫЕ КРИСТАЛЛЫ С ТЯЖЕЛЫМИ
РЕДКОЗЕМЕЛЬНЫМИ ЭЛЕМЕНТАМИ,
АКТИВИРОВАННЫЕ ЦЕРИЕМ
1.1. Общие свойства сцинтилляторов,
активированных церием
В этой главе рассматриваются активированные церием оксидные кристаллы,
содержащие тяжелые редкоземельные элементы: Lu2SiO5(Ce) (LSO), ЬиАЮз(Се) (LuAP),
Lu3Al5O12(Ce) (LuAG), ЬизА15О12(8с), Gd2SiO5(Ce) (GSO) и др. Эти кристаллы отличают-
ся от традиционных щелочно-галоидных сцинтилляторов более высоким эффектив-
ным атомным номером 2Эфф (табл. 1.1), а следовательно, намного большим сечением
фотопоглощения (пропорциональным 2|фф). Это преимущество сочетается с рядом
других благоприятных физических свойств, важнейшими из которых являются: до-
статочно высокий световой выход и большая плотность, хорошая прозрачность в ви-
димом и ультрафиолетовом диапазонах, короткое время затухания флуоресценции,
температурная стабильность. Сказанное делает перспективным использование пере-
численных сцинтилляторов в физике высоких энергий и медицинской диагностичес-
Таблица. 1.1. Физические свойства и сцинтилляционные характеристики
некоторых неорганических сцинтилляторов.
Характеристики и свойства Nal(TI) BGO , GSO:Ce \ '.. LSO:Ce LuAP:Ce BaF2
Плотность 3,67 7,13 6,71 7,41. 8,34 4,89
Эффективный атомный номер 51 75 59 66 64,9 54
Радиационная длина, см 2,56 1,12 1,38 1,14 1,05 2,06
Световой выход, фотоны/МэВ 38000 9000 8000 25000 12000- 17000 2500/ 6500
^“макс , нм 415 480 440 420 365 310/220
Время затухания, нс 230 300 30-60 40 18/ >10000 0,8/ 630
20
1.1. Общие свойства сцинтилляторов, активированных церием
кой аппаратуре. Для обоих этих применений очень важна высокая плотность матери-
ала и большое сечение фотопоглощения.
Для ядерной физики, имеющей дело, как правило, с высокоэнергетическими
гамма-фотонами, существенны высокий атомный номер и короткое время затухания
сцинтилляций, а световой выход не играет большой роли. Для медицинской аппара-
туры, наряду с перечисленными свойствами, существенна также и высокая сцинтил-
ляционная эффективность. Для позитронно-эмиссионных томографов (ПЭТ) очень
важна способность сцинтиллятора поглощать фотоны с энергией 511 кэВ в малом
объеме, что обеспечивает высокое пространственное разрешение камеры, а также хо-
рошее энергетическое и временное разрешение, позволяющее эффективно использо-
вать схему совпадений.
Наиболее эффективным активатором для рассматриваемых кристаллов явля-
ется церий, трехвалентные ионы которого (Се3+) обладают удовлетворительной рас-
творимостью в разных матрицах [1]. Высокая сцинтилляционная эффективность ак-
тивированных церием кристаллов обусловлена большим сечением захвата электрон-
ных возбуждений ионами Се3+. Дно дырочной зоны расположено ненамного выше
уровня 4f основного состояния этого иона; поэтому дырки, образующиеся при возбу-
ждении кристалла оптическими или гамма-фотонами, легко захватываются ионами
церия. В результате последующей рекомбинации электрона проводимости с локали-
зованной дыркой заселяется верхний уровень 5d оптического перехода [2]. Это приво-
дит к высокому квантовому выходу свечения церия и хорошей сцинтилляционной эф-
фективности кристаллов [3,4].
Люминесценция материалов, активированных церием, соответствует перехо-
ду 5d-4f в ионе Се3+. Уровень 5d расщеплен на подуровни кристаллическим полем ре-
шетки. Полосы спектра поглощения и возбуждения соответствуют переходам между
основным состоянием 4f и подуровнями расщепления, но в люминесценции проявля-
ется единственная полоса, соответствующая переходу с наинизшего из подуровней
5d в основное состояние. Основное состояние 4f расщеплено спин-орбитальным взаи-
модействием [5]. Подробности механизма люминесценции оксиортосиликатов редких
земель, активированных церием, исследованы в [6-8].
Наиболее перспективны активированные церием соединения лютеция, обла-
дающие высоким эффективным атомным номером (около 65) и весьма высокой плот-
ностью (от 7 до 10 г/см3). Эти кристаллы исследованы в большом числе работ (напри-
мер, [9-18, 21]).
Кристаллы Lu2SiO5 (LSO), активированные ионами Се+3 [16, 17], были первыми
в новом семействе быстродействующих и хорошо люминесцирующих сцинтилляторов
на основе лютеция. Позднее стали исследоваться перовскиты и моноклинные крис-
таллы [19]. В дополнение к этим оксидным кристаллам, были предложены активиро-
ванные церием кристаллы ортофосфата лютеция LuPO4(Ce) [20]. Люминесценция ио-
нов церия охватывает спектральный диапазон от зеленого света до ближнего ультра-
фиолета. Световой выход лучших кристаллов LSO достигает Зх 104 фотонов/МэВ [21].
1.2. ОКСИДЫ ЛЮТЕЦИЯ АКТИВИРОВАННЫЕ ЦЕРИЕМ И СКАНДИЕМ
21
Время нарастания сигнала менее 500 пс, а время затухания основного быстрого ком-
понента сцинтилляции не превышает 40 нс [16, 17,19, 20].
Хорошими сцинтилляционными свойствами обладают и сцинтилляторы
LiLLiSiO4(Ce3‘) и LiYSiO4(Ce3<). По данным работы [23], световой выход сцинтиллято-
ров LiYSiO4(Ce3+) составляет 1 104 фотонов/МэВ, а световой выход порошка
LiLuSiO4(Ce39 сравним со световым выходом Lu2SiO5(Ce) и составляет, по данным
[24], (3 ± 1) 104 фотонов/МэВ со временем затухания 41 ± 1 нс.
Недавно появились сообщения о новом эффективном сцинтилляционном ма-
териале, перспективном для детектирования рентгеновского и гамма-излучения —
монокристаллах пиросиликата лютеция Lu2Si2O7(Ce3+) (LPS), [25]. Плотность этих кри-
сталлов составляет 6,23 г/см3, что немного ниже плотности кристаллов LSO, световой
выход колеблется от 10000 до 30000 фотонов/МэВ, время затухания около 30 нс.
Однако широкому применению сцинтилляторов на основе лютеция препятст-
вует его дороговизна (более 5 долларов/грамм). Другим недостатком кристаллов, со-
держащих лютеций, является его естественная радиоактивность: Lu содержит 2,6%
радиоактивного изотопа 176Lu. р -распад этого изотопа сопровождается испусканием
гамма-лучей с энергией ниже 1 МэВ. Поэтому кристаллам, содержащим Lu, присущ
фон гамма излучения, дающий около 300 отсчетов в секунду на 1см3 объема кристал-
ла [26]. Недавно появились сообщения о новом кристалле LGSO:Ce [21, 33, 98] с более
низким радиационным фоном, однако у этих кристаллов хуже энергетическое разре-
шение и ниже световой выход сцинтилляций.
Несмотря на дороговизну лютеция, преимущества кристаллов на его основе
делают их перспективными для новой генерации медицинской диагностической ап-
паратуры с высоким разрешением. Это стимулирует интенсивные исследования фи-
зических свойств кристаллов и разработку эффективной технологии их выращива-
ния.
1.2. Оксиды лютеция, активированные церием и скандием
1.2.1. Оксиортосиликат лютеция Lu2SiO5(Ce) (LSO)
Общие свойства кристаллов LSO. Активированный церием оксиортосиликат лютеция
Lu2SiO5(Ce), обозначаемый для краткости LSO, — новый сцинтиллятор, отличаю-
щийся от известных сцинтилляторов рядом преимуществ. Кристалл Lu2SiO5, активи-
рованный ионами Се+3, был открыт Мэлчером в 1990 году [16, 17] и сразу же привлек к
себе внимание исследователей, так как даже очень малые концентрации ионов церия
обеспечивают высокий световой выход с коротким временем затухания. Важнейшие
свойства кристалла LSO приведены в табл. 1.2.
LSO обладает высокой плотностью (7,4 г/см3), большим эффективным атом-
ным номером (ХЭфф = 66) и световым выходом, наивысшим среди активированных
церием сцинтилляторов. Его сцинтилляционная эффективность приблизительно в
пять раз больше, чем у кристаллов BGO, а длина свободного пробега у -кванта с энер-
22
1.2. ОКСИДЫ ЛЮТЕЦИЯ АКТИВИРОВАННЫЕ ЦЕРИЕМ И СКАНДИЕМ
гией 511 кэВ составляет 1,15 см — лишь ненамного больше, чем в случае BGO
(1,06 см) [27] (см. рис. 1.1). Время затухания сцинтилляций составляет приблизитель-
но 40 нс. Полоса люминесценции с максимумом около 420 нм хорошо согласуется со
спектральной чувствительностью бищел очного фотокатода. Показатель преломления
(1,82) несколько ниже, чем у других сцинтилляторов, что улучшает условия светосбо-
ра. Высокий выход люминесценции (75% относительно NaI(Tl) [26]) позволяет сочле-
нять кристаллы LSO не только с фотоумножителем, но и с фотодиодами.
LSO — тугоплавкий кристалл: он плавится при температуре 2320 К. По дан-
ным М. Кабаяши [31,32|, кристаллы LSO (как и Gd2SiO5), являются наиболее радиаци-
онно-стойкими среди известных сцинтилляторов: они выдерживают дозы более 106
рад без изменения сцинтилляционных характеристик. Прозрачность кристаллов LSO
уменьшалась меньше чем на несколько процентов при облучении дозой 109 рад от ис-
точника гамма-излучения 60Со. Достаточная прочность и негигроскопичность облег-
чают обработку кристаллов и конструирование детекторов.
Монокристаллы LSO выращивают методом Чохральского в иридиевых тиглях
в атмосфере азота либо азота с примесью кислорода (а также в инертной атмосфере
[53]). Коэффициент вхождения церия при выращивании активированных кристаллов
составляет 0,22. В работе [21] при исследовании образцов LSO:Ce и LGSO:Ce было об-
наружено разное содержание церия в образцах разных фирм. В табл. 1.3 приведена
концентрация церия в расплаве и в кристалле, измеренная для образцов разных
фирм. Отмечено, что световой выход образцов LSO достигает насыщения при кон-
Таблица 1.2. Физические свойства
кристалла Lu2SiOs(Ce)
[17, 27, 28].
Характеристики и свойства Значение для
Lu2SiO5(Ce)
Эффективный атомный номер 66,4
Плотность, г/см3 7,41
Точка плавления, °C 2150 [30]
Радиационная длина, см 1,22 [28]; 1,14 [29]
Первичная фоточасть, % 33
Показатель преломления 1,82
Гигроскопичность Нет
Положение максимума люминесценции, нм 420
Время затухания, нс 12/40
Световой выход, фотоны/МэВ для 662 кэВ 30000
[21, 28]
Световой выход, фотоны/МэВ для рентгеновских лучей 15000
Световой выход, % к Nal(TI) 75 [26]
Радиационная стойкость, рад 108 [31]
1.2. ОКСИДЫ ЛЮТЕЦИЯ АКТИВИРОВАННЫЕ ЦЕРИЕМ И СКАНДИЕМ
23
Рис.1.1.
Спектр люминесценции кристалла LSO:Ce
(сплошная линия). Для сравнения приведе-
ны спектры люминесценции кристаллов
Nal(TI) и BGO. Световой выход кристалла
LSO:Ce в пять раз больше, чем кристалла
BGO, и составляет 75% светового выхода
Nal(Tl) [26].
Таблица 1.3.
Выход фотоэлектронов, световой выход и энергетическое разрешение кристаллов
LSO:Ce и LGSO:Ce разных фирм, измеренные с фотоумножителем XP2020Q [21].
Кристалл Концентрация в расплаве, % Концентрация Се, мол.% Число фото- электронов на МэВ Световой выход, фотоны/МэВ Энергети- ческое разре- шение, %
LSO (Ramet) 0,2 0,11 ± 0,03 5400 + 290 2700 ± 2000 7,3 ± 0,2
LSO (ФИ РАН, Москва) 0,22 0,12 ± 0,04 5760 ± 300 28800 ± 2000 8,5 ± 0,2
LSO (CTI) 0,2 0,020 ± 0,006 5900 ± 300 29500 ± 2000 9,7 ± 0,3
LGSO (Hitachi) 0,5 0,084 ± 0,025 4600 ± 230 23000 ±1600 12,4 ± 0,4
центрации церия 0,02 мол.%. При этом трудно получить большие кристаллы LSO:Ce с
однородным распределением светового выхода. За рубежом патентные права на про-
изводство кристаллов LSO:Ce недавно приобрела фирма Siemens CTI; в России эти
кристаллы выращивают в Физическом институте РАН им. Лебедева.
Две полосы люминесценции и их природа. Люминесценция кристаллов LSO связана
с электронными переходами в ионе Се3+. При возбуждении кристалла жестким излу-
чением, создающим электроны проводимости и дырки в валентной зоне, сначала ды-
рка захватывается на уровень основного состояния 4f, а затем рекомбинация элект-
рона проводимости с дыркой заселяет верхний уровень оптического перехода 5d, от-
куда электроны переходят в основное состояние с испусканием света.
Спектроскопические исследования [3] показали, что в люминесценцию LSO
вносят вклады ионы церия Се3^, находящиеся в неэквивалентных узлах решетки.
Кристаллическая структура LSO является близким аналогом хорошо исследованного
24
1.2. ОКСИДЫ ЛЮТЕЦИЯ АКТИВИРОВАННЫЕ ЦЕРИЕМ И СКАНДИЕМ
Рис. 1.2. Экспериментально наблюдае-
мая корреляция между световым выходом
кристалла LSO:Ce и соотношением интенси-
вностей длинноволновой и коротковолно-
вой полос люминесценции 1Д/1К (это соо-
тношение характеризует концентрацию
структурных дефектов) [38].
Энергия фотона, эВ
Рис. 1.3. Спектр возбуждения полос лю-
минесценции с максимумами при 400 нм
(сплошная линия) и 510 нм (штрихи) в
кристалле LSO:Ce [39].
кристалла Y2SiOs [37]. В последнем ионы изоморфно замещены ионами Се^, кото-
рые располагаются в узлах двух типов с неэквивалентным кислородным окружением.
Ввиду сказанного, люминесценция LSO есть суперпозиция по крайней мере
двух полос с пиками вблизи 410 и 470 нм [38], причем обе полосы одновременно на-
блюдаются при возбуждении кристалла ионизирующим излучением. Однако даже
при одной и той же концентрации активатора было обнаружено, что относительный
вклад каждой полосы может существенно отличаться от кристалла к кристаллу. От
концентрации же активатора соотношение вкладов полос зависит довольно слабо
(этим LSO отличается от других активированных церием оксидных материалов, подо-
бных YAIO3). Длинноволновая полоса люминесценции связана с ионами Се^, находя-
щимися не в регулярных у злах решетки, а вблизи дефектов. Число таких центров лю-
минесценции коррелирует со структурными дефектами кристалла. Это подтвержда-
ется тем, что полный выход люминесценции уменьшается с увеличением отношения
интенсивностей длинноволновой и коротковолновой полос, 1Д /1К (рис. 1.2). Действи-
тельно, с возрастанием концентрации дефектов увеличивается соотношение интен-
сивностей длинноволновой и коротковолновой полос, а с другой стороны, должен по-
нижаться квантовый выход люминесценции активатора.
Таким образом, соотношение интенсивностей полос /д /1К может служить ин-
дикатором дефектности кристалла. Было обнаружено, что при уменьшении этого от-
ношения энергетическое разрешение LSO улучшается. Д ля кристаллов с малым отно-
шением 1Д /1К энергетическое разрешение при энергии 662 кэВ составляет 10%, а
1.2. ОКСИДЫ ЛЮТЕЦИЯ АКТИВИРОВАННЫЕ ЦЕРИЕМ И СКАНДИЕМ
25
для кристаллов с большим 1д /1К энергетическое разрешение заметно хуже. Посколь-
ку длинноволновые люминесцентные центры, связанные с дефектной структурой,
приводят к деградации сцинтилляционных свойств LSO, совершенствование техно-
логии выращивания должно быть направлено на их подавление.
На рис. 1.3 приведены спектры возбуждения люминесценции LSO, измерен-
ные при фиксированных длинах волн люминесценции 400 и 510 нм. Эти спектры
возбуждения существенно различаются в области энергий вблизи и выше диэлектри-
ческой щели Eg~ 7 эВ. По-видимому, это объясняется двумя разными каналами пе-
реноса энергии к центрам люминесценции. Длинноволновая полоса аналогична обы-
чным полосам церия в разных матрицах, которые слабо возбуждаются фотонами с
энергией выше Eg. Спектр возбуждения коротковолновой полосы люминесценции с
максимумом около 400 нм не характерен для кристаллов, активированных церием.
Возбуждение фотонами с энергией больше Е^ сопровождается высоким световым
выходом, что и объясняет высокую сцинтилляционную эффективность LSO [39].
Временные характеристики сцинтилляций. Сцинтилляционное затухание кристал-
ла LSO состоит из двух компонентов: 35% интегральной интенсивности приходится
на компонент с временем жизни 12 нс, а остальные 65% на компонент с временем
жизни 42 нс (рис. 1.4) [7, 40, 26]. По данным работы [42], в которой исследовались
образцы LSO с размерами 5х 4х 14 мм3, 10 х 10 х 2 мм3, 15 х 15 х 1,5 мм3, в этих крис-
таллах существует только один компонент затухания с временем жизни 47 ± 5 нс. По-
видимому, это свидетельствует о структурной чувствительности временных характе-
ристик сцинтилляций. Авторы работы [42] в своих более поздних исследованиях [21]
измеряли время затухания кристаллов LSO, выпускаемых разными фирмами. Изме-
рения проводились двумя методами: путем счета фотонов (однофотонный метод) и
методом компьютерной обработки сигналов (цифровой метод). Как видно из таблицы
1.4, полученные этими методами результаты совпадают в пределах 5%.
Наряду с быстрыми сцинтилляционными компонентами затухания, кристал-
лам LSO присуще д лительное послесвечение, однако оно подробно не исследовалось.
Таблица 1.4. Времена затухания сцинтилляций кристаллов LSO:Ce и LGSO:Ce, измеренные двумя методами [21].
Кристалл Размеры, мм Концентрация Се, мол.%: в расплаве в кристалле Т , нс Однофотонный метод Цифровой метод
LSO (Ramet) 3x3x20x20 0,2 0,11 ± 0,03 42,5 ± 1,1 44,7 ± 1,6
LSO (ФИ РАН, Москва) 5x4x14,5 0,22 0,12 ± 0,04 46,1 ± 0,9 46,7 ± 1,6
LSO (СП Inc., Knoxville, TN) 3x3x20 0,2 0,020 ± 0,006 41,5 ± 1,3 43,0 ± 1,6
LGSO (Hitachi) 2x2x7 0,5 0,084 ± 0,025 40,4 ± 1,4 37,5 ± 2,0
26
1.2. ОКСИДЫ ЛЮТЕЦИЯ АКТИВИРОВАННЫЕ ЦЕРИЕМ И СКАНДИЕМ
Рис. 1.4. Кинетика затухания сцинтилля-
ционного импульса кристалла LSO:Ce при
гамма-возбуждении. Кривая затухания со-
стоит из двух экспоненциально затухаю-
щих компонентов с постоянными времени
12 и 42 нс [26].
Рис. 1.5. Конверсионная эффективность
кристалла LSO:Ce, возбуждаемого гамма-
излучением, как функция его энергии.
Стрелками показана энергия ионизации
К- и L-оболочки наиболее тяжелого эле-
мента - Lu. Для сравнения приведены
аналогичные данные для кристалла
Nal(TI). Обе кривые нормализованы к еди-
нице при энергии 662 кэВ [43].
В работе [42] зарегистрировано кратковременное черенковское излучение, ге-
нерируемое высокоэнергетическими фотоэлектронами. Полуширина импульса че-
репковского излучения при облучении источником 60Со (гамма-фотоны с энергией
1,33 МэВ) составляет 0,18пс; для сравнения приводится соответствующее время
0,12 пс для кристалла BaF2- По данным работы [42], использование черенковского из-
лучения позволяет повысить временное разрешение счетчика примерно в 200 раз.
Это существенно при работе счетчика в режиме совпадений, в частности в позитрон-
но-эмиссионной томографии.
Непропорциональность светового выхода и энергетическое разрешение. Световой
выход кристалла LSO как функция энергии фотонов сильно нелинеен в области ниже
100 кэВ [43]. На рис. 1.5 показана сцинтилляционная конверсионная эффективность
кристаллов LSO (и для сравнения NalfTl)) как функция энергии гамма-излучения. При
уменьшении энергии от 1 МэВ до 100 кэВ конверсионная эффективность LSO почти
не изменяется, а затем несколько спадает вблизи 63 кэВ (энергия связи К-оболочки
лютеция). При дальнейшем понижении энергии до 10 кэВ (энергия связи L-оболочки
лютеция) конверсионная эффективность понижается почти в два раза. Для
Lu3Al5O12(Sc3+) кривая сцинтилляционной конверсионной эффективности имеет ана-
логичный вид. Таким образом, для кристаллов, содержащих лютеций, энергетичес-
1.2. ОКСИДЫ ЛЮТЕЦИЯ АКТИВИРОВАННЫЕ ЦЕРИЕМ И СКАНДИЕМ
27
кая зависимость светового выхода существенно отличается от линейной в области
Е < 50 кэВ. Это отклонение вносит ощутимый вклад в энергетическое разрешение
кристаллов.
По данным работы [43], для прозрачных кристаллов LSO:Ce хорошего качества
энергетическое разрешение определяется, главным образом, непропорциональнос-
тью светового выхода энергии детектируемых частиц и статистическими флуктуаци-
ями числа первичных фотоэлектронов в фотоумножителе. Этот вывод подтверждают
и результаты исследования сцинтилляционных характеристик кристаллов LSO в об-
ласти низких энергий [55], которые представляют особый интерес в связи с примене-
нием этого материала в ядерной медицине. В таблице 1.5 приведены число электрон-
но-дырочных пар и энергетическое разрешение кристаллов LSO с размерами
5 х 4 х 14,5 мм3 для разных энергий гамма-излучения. Кристалл соединен с лавинным
фотодиодом LAAPD диаметром 16 мм производства Advanced Photonix Inc. Эти фото-
диоды отличаются высокой квантовой эффективностью — около 70% при 400 нм и
темновым током ниже 300 нА.
Сопоставление чисел электронно-дырочных пар, полученных при 59,6 кэВ и
662 кэВ, подтверждает значительную непропорциональность зависимости светового
выхода кристаллов LSO от энергии излучения. Для энергии 59,6 кэВ световой выход
кристаллов LSO значительно ниже, чем у сцинтиллятора NalfTl), что хорошо согласу-
ется с данными, полученными ранее в [56].
Зависимость полного и собственного энергетического разрешения кристаллов
LSO от энергии излучения показана на рис. 1.6. Из рисунка виден большой вклад соб-
ственного разрешения в полное разрешение кристаллов LSO. Эта величина в 2-3 ра-
за превышает собственное разрешение кристаллов NaI(Tl). Аналогичные результаты
были получены ранее в работах [57-59].
В таблице 1.6 приведены сравнительные данные о световом выходе и разре-
шении традиционных и новых кристаллов, в том числе и LSO [43]. В первой колонке
Таблица 1.5. Спектрометрические характеристики кристаллов LSO с размерами
5х 4х 14,5 мм3, сочлененных с лавинным фотодиодом LAAPD 016 мм
(для сравнения приведены данные для кристалла Nal(TI) [55].
Кристалл Время формирования импульса, мкс Энергетическое разрешение, %
662 кэВ 122 кэВ 59,6 кэВ
LSO 0,25 10,9 ± 0,3 21,5 ± 0,6 29,4 ± 0,9
Nal(TI) 0,5 6,5 ± 0,2 8,4 ± 0,3 11,3 ± 0,3
Число электронно-дырочных пар
LSO 3 21500 ± 1000 - 17400 ±800
NalfTl) 3 33600 ±1500 - : 39600 ± 1900
28
1.2. ОКСИДЫ ЛЮТЕЦИЯ АКТИВИРОВАННЫЕ ЦЕРИЕМ И СКАНДИЕМ
Рис. 1.6. а - полное энергетическое разрешение кристалла LSO как функция энергии гамма-излу-
чения. Выделены вклады шумов фотодиода и статистических флуктуаций сигнала [55].
б - собственное энергетическое разрешение кристалла LSO (для сравнения показано собственное
разрешение кристалла Nal(TI)) [55].
Таблица 1.6. Спектрометрические характеристики новых и традиционных кристаллов
по данным [43]: число фотонов на 1 МэВ, число фотоэлектронов на
662 кэВ, полное разрешение R, собственное разрешение Ro,
разрешение ФЭУ R(J). Кристаллы находятся в оптическом контакте с фо-
тоумножителями с бищелочными фотокатодами; измерения проведены
при энергии гамма-излучения 662 кэВ.
Кристалл 103 фотонов/ МэВ лектроны/ 662 кэВ R, % Ro, % Кф < % Лит. источ.
Lu2SiO5(Ce3+) LSO 23 3360 7,9 6.6 ± 0,4 4,4 26
Lu3AI5O12(Sc3+) 23 2320 6.5 4,0 ± 0,4 5,1 22
38-43 6230 8900 [42] 6,5 5,7 ± 0,2 3,1 45
Csl(TI) 65 3240 3840 [42] 7.3 5,9 ± 0,3 6,5 [42] 4,3 46
Csl(Na) 42 5740 7,4 6,6 ± 0,3 3,3 47
28 2380 6,8 4,4 ± 0,4 5,2 45
9 960 9,3 4,2 + 0,6 8,1 48
BaF2 И 1590 7,7 4,6 ± 0,5 6,2 49
fGdzSiO5(Ce3+)) 8,5-10 1250 1480 7,8 7,8 2,7 + 1,0 4,2 ± 0,5 7,3 6,6 47
YAIO3(Ce3+) 14,3 1900 7,2 ; 4,4 ± 0,5 5,7 50
K2LaCI5(Ce3+) 28 3900 5,1 3,3 ± 0,4 3,9 51
1.2. ОКСИДЫ ЛЮТЕЦИЯ АКТИВИРОВАННЫЕ ЦЕРИЕМ И СКАНДИЕМ
29
приведено число фотонов 1Уф, отнесенное к поглощенной энергии гамма-кванта
1МэВ, а во второй колонке — число первичных фотоэлектронов МфЭ, отнесенное к
энергии 662 кэВ. В следующих колонках приведены полное энергетическое разреше-
ние R и его составляющие — вклад фотоумножителя Нф и собственное разрешение
Rq , в основном связанное с непропорциональностью светового выхода.
Таблица относится к прозрачным кристаллам высокого качества. Хотя энерге-
тическое разрешение 7,5% при энергии 662 кэВ достижимо, однако, как правило,
разрешение кристаллов LSO несколько хуже и приближается к 10%. В виде примера
на рис. 1.7. показан энергетический спектр тонкого кристалла LSO (0 10 х 2 мм), со-
члененного либо с фотоумножителем Hamamatsu R878, либо с лавинным фотодиодом
диаметром 10 мм. Энергетическое разрешение в обоих случаях совпадает и составля-
ет 10,3% для источника 137Cs с энергией 662 кэВ. Такое же разрешение было получе-
но для кристалла LSO с размерами 10 х 10x2 мм3 в сочетании с ФЭУ Hamamatsu
R878 и в работе [44] для образца 3x3x12 мм3, соединенного с фотодиодом APDS5345
(диаметр 5 мм) (см. табл. 1.7). В работе [42] для кристаллов LSO с источником 137Cs
(662 кэВ) приводится несколько лучшее энергетическое разрешение: 8-10% с фото-
умножителем PhilipsXP2020Q и 10,6% с фотодиодом LAAPD. Для энергии 511 кэВ
энергетическое разрешение кристалла LSO с размерами 3,7х3,7х 12 мм3, соединен-
ного с лавинным фотодиодом APD, составляло 13,8%, соответствующее временное
разрешение 2,7 нс [33].
В табл. 1.8. сравнивается энергетическое разрешение кристаллов LSO и неко-
торых других кристаллов, измеренное с фотодиодом и фотоумножителем. Из таблицы
видно, что для кристаллов LSO энергетическое разрешение с фотоумножителем не-
сколько лучше, чем с фотодиодом.
Механическая полировка кристаллов может быть с успехом заменена химиче-
ским травлением поверхности: после химической обработки энергетическое разре-
20000
16000
Е
1 LSO:Ce
Е
---- APD
----РМТ
12000
8000
4000
100
200
300
400
Рис. 1.7.
Амплитудное распределение импуль-
сов от источника 137Cs на выходе ла-
винного фотодиода (сплошная линия)
и фотоумножителя (штрихи), сочле-
ненного с кристаллом LSO:Ce. В обоих
случаях энергетическое разрешение со-
ставляет 10,3% [26].
0
Амплитуда импульса (номер канала)
30
1.2. ОКСИДЫ ЛЮТЕЦИЯ АКТИВИРОВАННЫЕ ЦЕРИЕМ И СКАНДИЕМ
шение кристаллов LSO улучшалось по абсолютной величине более, чем на 1% [33]
(см. табл. 1.9), при этом снижается время обработки и ее стоимость. Последнее осо-
бенно важно в тех случаях, когда требуется большое число кристаллов, например, для
медицинской аппаратуры.
Недавно в работе [21] сравнивались сцинтилляционные характеристики крис-
таллов LSO производства разных фирм. Как видно из таблицы 1.3, лучшее значение
светового выхода составляет около 30000 фотонов/МэВ, лучшее значение энергети-
ческого разрешения для энергии гамма-излучения 662 кэВ — 7,3%. Временное раз-
решение, измеренное в условиях, близких к условиям позитронно-эмиссионной томо-
графии (ПЭТ), равнялось 450 пс.
Однако технология получения кристаллов LSO, открытых в 1990 г., еще нахо-
дится на стадии развития. Уровень технологии роста кристаллов на сегодняшний
день не обеспечивает хорошей воспроизводимости спектрометрических и сцинтилля-
ционных характеристик: наблюдается значительный их разброс от образца к образцу
[53]. В то же время в работе [21] на примере кристаллов из России прослеживается улу-
чшение сцинтилляционных характеристик образцов по мере усовершенствования
технологии выращивания и отжига. В частности, для кристаллов LSO производства
1993 г. был получен выход 4300 фотоэлектронов/МэВ, в 1996 г. — 5490 фотоэлектро-
Кристалл BGO Размеры, мм 5x5x10 Число электронно- дырочных пар на 511 кэВ 620 Энергетическое разрешение для 662 кэВ, % 25 Таблица 1.7. Число генерируемых элект- ронно-дырочных пар и энер- гетическое разрешение для разных сцинтилляторов, со-
LSO-.Ce 3x3x12 5600 10 члененных с фотодиодом APDS5345 (диаметр 5 мм)
УАР:Се 3x3,5x30 1840 12 [52]. Аппаратурное время
LuAP:Ce 5x5x10 700 27 формирования импульса 300 нс (для кристаллов BGO за это время детектируется 60% сигналов).
LAAPD PMT Таблица 1.8.
Кристалл T , MKC Разрешение, % T , MKC Разрешение, % Энергетическое разрешение кристаллов LSO, сочлененных с лавинным фотодиодом
LSO:Ce 0,25 10,6 ± 0,31 1 10,0 ± 0,29 LAAPD и фотоумножителем
Csl(TI) 6 4,8 ±0,14 3 6.5 ±0,19 XP2020Q (энергия гамма- излучения - 662 кэВ; аппа-
Nal(TI) 1 6,5 ±0,19 1 6,6 ±0,19 ратурное время формирова-
BGO 0,75 7,8 ± 0,23 1 10,2 ± 0,20 ния импульса т указано
GSO:Ce 0,25 7,4 ±0,22 1 8,5 ±0,25 в таблице.) [42].
YAP:Ce 0,25 5,5 ± 0,16 1 5,7 ±0,17
1.2. ОКСИДЫ ЛЮТЕЦИЯ АКТИВИРОВАННЫЕ ЦЕРИЕМ И СКАНДИЕМ
31
Таблица 1.9. Энергетическое разрешение и положение максимума люминесценции до и
после обработки химическим травлением кристаллов LSO и LGSO с разме-
рами 3,7 х 3,7 х 12 мм3 [33].
Кристалл Продолжи- тельность травления Разрешение, % Положение максимума люминесценции, нм
ДО травления после травления до травления после травления
20 сек 12,8 12,1 726 854
LSO 5 мин 15,3 11,4 525 856
40 мин 12,4 11,2 703 828
20 сек 17,7 15,0 469 540
LGSO 5 мин 15,3 14,3 517 563
40 мин 26,1 22,4 416 489
hob/МэВ (при световом выходе 27300 фотонов/МэВ), в 1999 г. — 5760 фотоэлектро-
нов/МэВ (28800 фотонов/МэВ). По данным работы [21], за период с 1993 по 1999 г.
световой выход кристаллов улучшился на 20%, а энергетическое разрешение на 15%.
Для кристаллов производства фирмы Ramet также наблюдалось улучшение спектро-
метрических характеристик для выпуска 1999 г. по сравнению с 1997 г. Улучшение
характеристик кристаллов в значительной мере связано с отжигом и последующим
охлаждением образцов в атмосфере чистого кислорода [54].
Как правило, в упомянутых выше работах исследовались небольшие количес-
тва образцов маленького размера. В настоящее время значительно возросший вы-
пуск кристаллов LSO фирмой СП Inc. (Knoxville, USA) сделал возможным системати-
ческие исследования большого количества образцов разного размера [53]. Изучалось
изменение светового выхода, энергетического разрешения и времени затухания от
були к буле и для образцов, вырезанных из одной були. Впечатляет не только количе-
ство исследованных буль (их было 75), но и их размеры: при диаметре були 50-60 мм,
ее высота достигала 150-200 мм (использовался метод Чохральского). Световой выход
и энергетическое разрешение измерялись для энергии 511 кэВ с источником гамма-
излучения 22Na, который располагался на расстоянии 20 мм от поверхности кристал-
ла. Кристаллы, обернутые в отражатель из тефлона, находились в оптическом конта-
кте с бищелочным фотокатодом фотоумножителя Hamamatsu R877.
Приведем основные результаты этих исследований. Световой выход возрас-
тал в среднем на 30-40% от дна до верхнего торца були. Энергетическое разрешение
большей части кристаллов 0 60 х 10 мм для энергии 511 кэВ составляло от 12 до 17%,
но для кристаллов плохого качества разрешение превышало 20%. Сравнение резуль-
татов измерения энергетического разрешения больших групп кристаллов разных
размеров (0 60 х 7,5 мм, 0 60х 10 мм, 19 х 19 х 7,5 мм3) показало, что наилучшее разре-
32
1.2. ОКСИДЫ ЛЮТЕЦИЯ АКТИВИРОВАННЫЕ ЦЕРИЕМ И СКАНДИЕМ
Рис. 1.8.
Энергетическое разрешение 1169 кристал-
лов LSO с размерами 19 х 19 х 7,5 мм3 для
энергии 511 кэВ [53]. Номера образцов, вы-
резанных из були, возрастают от дна були
к верхнему торцу.
Световой выход, произв. ед.
Рис. 1.9. Распределение светового выхода (а) и времени затухания (б) кристаллов LSO с разме-
рами 19 х 19 х 7,5 мм3 [53].
шение имеют кристаллы меньшего размера. Большая часть кристаллов
19х 19х 7,5 мм3 имела разрешение лучше 15%, причем для значительной части этих
образцов разрешение колебалось в интервале 8-10% (рис. 1.8). Большой разброс све-
тового выхода от образца к образцу виден из гистограммы распределения светового
выхода для 1169 кристаллов LSO с размерами 19 х 19x7,5 мм3, вырезанных из 19
буль (рис. 1.9). В гистограмму включены все полученные кристаллы: наряду с прозра-
чными, бесцветными кристаллами высокого качества, на рис. 1.9 представлены мут-
ные образцы и образцы с трещинами, которые не могут быть использованы как сцин-
тилляционные детекторы.
1.2. ОКСИДЫ ЛЮТЕЦИЯ АКТИВИРОВАННЫЕ ЦЕРИЕМ И СКАНДИЕМ
33
Время затухания сцинтилляций возрастало приблизительно на 4 нс от дна к
верхнему торцу були (затухание было практически моноэкспоненциальным с возмож-
ным существованием двух близких временных компонентов). Для большой группы из
667 кристаллов размерами 19 х 19 х 7,5 мм3 время затухания колебалось от 29 нс до
46 нс со средним значением 38 нс. Гистограмма распределения времени затухания
образцов этой группы представлена на рис. 1.96.
Рис. 1.10 демонстрирует четкую корреляцию (близкую к пропорциональной
зависимости) между временем затухания и световым выходом образцов LSO. Это
означает, что время жизни возбужденного состояния в основном определяется безиз-
лучательными переходами.
В табл. 1.3, 1.4, наряду со сцинтилляционными характеристиками кристаллов
LSO, приведены число фотоэлектронов, световой выход, энергетическое разрешение
и время затухания кристаллов LGSO, сочлененных с лавинным фотодиодом APD. Эти
кристаллы привлекли внимание исследователей более низкой, чем у LSO, фоновой
радиоактивностью. Кристаллы LGSO (10% гадолиния, 90% лютеция) выращивает
компания Hitachi Chemical Со., процесс их получения исследуется и совершенствует-
ся. Сегодняшний уровень технологии позволяет получить кристаллы LGSO с энерге-
тическим разрешением 12,4% (для энергии 662 кэВ) и временем затухания около
40 нс при световом выходе на 20-30% ниже, чем у LSO [21] (для энергии 511 кэВ энер-
гетическое разрешение составляло 15,1 % [33]).
Как и для сцинтиллятора LSO, обработка кристалла LGSO химическим травле-
нием позволяет улучшить его энергетическое разрешение (по абсолютной величине) на
1-3,7% [33] (см. табл. 1.9).
Уникальная комбинация физических свойств делает перспективным исполь-
зование кристаллов LSO в многочисленных применениях, включая медицинскую ап-
паратуру (в частности, позитронно-эмиссионные томографы) [34, 35, 44, 94,106, 169],
50
45
40
35
30
25
400 800 1200 1600 2000
Световой выход, произв. ед.
Рис. 1.10.
Корреляция между временем затуха-
ния и световым выходом кристаллов
LSO с размерами 19x19x7,5 мм3 [53].
Рис. 1.11.
Гамма-камера со сцинтилляционным
элементом в виде сборки из тонких
длинных кристаллов LSO, сочлененных
с набором фотоумножителей посредс-
твом световода - шестиугольной стек-
лянной пластины [169, 170].
физику высоких энергий [36, 41,170,172], геофизические исследования. В работе [169]
сообщается о гамма-камере, в которой сцинтилляционный элемент представляет со-
бой сборку из тонких длинных кристаллов LSO, сочлененных с набором фотоумножи-
телей посредством световода — шестиугольной стеклянной пластины (рис. 1.11). По-
лучают хорошее пространственное разрешение в широком диапазоне энергий от
100 кэВ до 100 МэВ. В варианте камеры, предназначенном для астрофизических экс-
периментов в области энергий у -фотонов вблизи 4 Мэв [172], используются кристал-
лы LSO с размерами 5x5x75мм3, а в варианте для позитронной томографии (для
энергии 511 кэВ) — с размерами 5х 5х 30 мм3. Световой выход таких коротких крис-
таллов намного выше, и пространственное разрешение камеры значительно лучше.
Дальнейшая реализация хороших возможностей кристаллов LSO требует усовершен-
ствования технологии выращивания и улучшения сцинтилляционных свойств.
1.2.2. Алюминаты лютеция LuAIO3(Ce) (LuАР) и Lu3AI5O12(Ce) (LuAG)
Общие свойства кристаллов LuAP. Кристалл LuAlO3(Ce), обозначаемый в литературе
LuAP:Ce, был получен сравнительно недавно [18]. Получение этого кристалла затруд-
нено не только дороговизной лютеция, но и тем обстоятельством, что при его выра-
щивании легко образуется кристалл ЬизА15О12(Се) вместо LuAlO3(Ce), либо обе эти фа-
зы одновременно. После открытия этого материала по его поводу появилось множест-
во публикаций, например [9,11,15,62].
Ортоалюминат лютеция LuA103 (Се) как сцинтилляционный материал сочета-
ет ряд достоинств: короткое время затухания сцинтилляции (около 20 нс для быстро-
го компонента сцинтилляции), высокую плотность (8,34 г/см3), большое сечение фо-
топоглощения, высокий световой выход (до 25000 фотонов/МэВ), хорошее энергети-
ческое разрешение. По данным работы [44], световой выход образцов LuAP с размера-
ми ЗхЗх 1 мм3 составляет 17000 фотонов/МэВ, что в два раза превышает световой
1.2. ОКСИДЫ ЛЮТЕЦИЯ АКТИВИРОВАННЫЕ ЦЕРИЕМ И СКАНДИЕМ
35
выход кристаллов BGO. Плотность этого материала выше, чем у LSO:Ce, а время за-
тухания основного компонента сцинтилляций короче. Кристаллы LuAP отличаются
высокой температурной и радиационной стабильностью. Свойства кристалла
ЬиАЮз(Се) приведены в табл. 1.10.
Таблица. 1.10. Физические свойства кристаллов LuAIO3(Ce) и
Li^A^O^Ce).
Характеристики Значения для кристалла LuAIO3(Ce) Значения для кристалла Lu3AI5O12(Ce)
Концентрация Се, мол.% 1 1
Эффективный атомный номер 64,9 [26] 62,9 [26]
Плотность, г/см3 8,34 [44]; 8,4 [31] 6,7 [31]*
Длина пробега у -кванта 511 кэВ, см 1,1 [31] 1,41 [31]*
Показатель преломления 1,97 [26]
Гигроскопичность Нет Нет
Положение максимума люминесценции, нм 365 [23]; 390 [21] 300, 510 [21]
Время затухания для двух сцинтил- ляционных компомонентов, нс 17,5 и >10000 [23]; 10 и >200 [21] 100/ДЛИТ. [21]
Световой выход, фотоны/МэВ 24000 [23]; 25000 [21]; 17000 [44]; 32000 (для 511 кэВ) [26] 3000/11000 [21]
Фоточасть, % 32,1 [31] 29,0 [31]*
* Для состава 1изА15О12 (3:5).
Световой выход возрастает с увеличением концентрации Се, и можно надея-
ться, что в будущем удастся получить кристаллы LuAP с более высокой сцинтилляци-
онной эффективностью [9].
В таблице 1.11 свойства сцинтилляторов LuAP:Се и LSO:Ce сравниваются со
свойствами тяжелого оксидного кристалла В1зСе4О12 (BGO), наиболее часто исполь-
зуемого для ПЭТ.
Недостатком кристалла LuAP: Се является наличие медленного компонента
сцинтилляции с длительностью около 20 мкс и интегральной интенсивностью, близ-
кой к интенсивности короткого компонента. LuAP:Ce, как и кристалл LSO:Ce, облада-
ет послесвечением и собственной радиоактивностью, обусловленной распадом изото-
па 176Lu и характеризующейся скоростью счета около 300 с-1см"3. Это может ограни-
чить применения кристаллов LuAP:Ce. Кристалл LuAP:Ce обладает значительным не-
активным (паразитическим) оптическим поглощением (около 1 см1), зависящим от
длины волны света (по-видимому, реабсорбция света обусловлена ионами Се4+). Более
подробные данные о реабсорбции света в кристаллах LuAP:Се будут приведены ниже.
36
1.2. ОКСИДЫ ЛЮТЕЦИЯ АКТИВИРОВАННЫЕ ЦЕРИЕМ И СКАНДИЕМ
Таблица 1.11. Сравнение разных сцинтиллято-
ров для позитронно-эмиссион-
ной томографии [27].
Характеристики и свойства \BGOJ LSO:Ce LuAP:Ce
Плотность 7J3 7,4 8,3
Световой выход, фотоны/МэВ 9000 25000 24000 [27]* 17000 [44]
^макс * нм 480 420 365
Время затухания, нс 300 40 18 [27] 16 [3]
Длина свободного пробега 511 кэВ, см 1,06 1,15 1,1
Фоточасть, % 41 33 32
* По данным работы [27],
50% светового выхода прихо-
дится на медленный компонент
сцинтилляции.
Рис. 1.12.
Световой выход кристалла LuAP:Ce как
функция атомарной концентрации Се в
кристалле. На той же шкале нанесена
точка для кристалла YAP.Ce, в котором
церий растворяется в более высокой
концентрации [14].
Концентрация Се в кристалле
Особенности процесса выращивания. В настоящее время кристаллы LuAP выращи-
ваются методом Чохральского (Компания «Preciosa Crytur Ltd.», Турно в, Чехия) [9,11] и
методом Бриджмена (ВНИИСИМС, Александров, Россия; Институт физических ис-
следований АНАН г. Аштарак, Армения) [64]. Выращивание кристаллов LuAP затруд-
нено сопутствующим образованием других кристаллических фаз: фазы граната
LU3AI5O12 и моноклинной фазы кристалла LU4AI2O9. Присутствие этих фаз в кристал-
лах LuAP может приводить к значительному снижению сцинтилляционной эффекти-
вности [37]. Ввиду сказанного, выращивание кристалов LuAP проводится с контролем
кристаллографической структуры.
1.2. ОКСИДЫ ЛЮТЕЦИЯ АКТИВИРОВАННЫЕ ЦЕРИЕМ И СКАНДИЕМ
37
Некоторые авторы пытались улучшить процесс роста добавлением Gd или Y в
расплав [12]. Однако в первом случае возрастает медленный компонент сцинтилля-
ции, а во втором возрастает содержание фазы граната и соответственно ухудшаются
сцинтилляционные характеристики.
На современном этапе развития технологии выращивания световой выход
кристаллов ограничен недостаточной концентрацией Се и значительной реабсорб-
цией. Концентрация Се в кристаллах LuAlO3(Ce) ограничена низким коэффициентом
распределения церия, обусловленным несоответствием ионных радиусов ионов це-
рия и замещаемого им иона лютеция (коэффициент распределения активатора опре-
деляется как соотношение его концентраций в кристалле и расплаве). По данным ра-
боты [64], коэффициент распределения церия для этих кристаллов, выращиваемых по
методу Бриджмена, составляет 0,17±0,05 при концентрации в расплаве от 0,2 до
0,7%. (Таким образом, концентрация Се в кристалле не превышает 0,12%). Примерно
такая же максимальная концентрация церия в кристалле приводится в работе [14]
для кристаллов ЬиАЮз(Се), выращиваемых методом Чохральского. В этой работе об-
ращено внимание на то, что световой выход кристаллов ЬиАЮз(Се) как функция кон-
центрации Се не достигает насыщения при максимально достижимой концентрации
около 0,1% в кристалле (что соответствует концентрации 0,75% в расплаве, которая
обычно приводится в публикациях). Для сравнения отметим лучшую растворимость
Се в кристалле YAP, обусловливающую, по всей видимости, его более высокий свето-
вой выход. Это видно из рис. 1.12, где показана зависимость светового выхода от кон-
центрации церия в кристалле. Точка, соответствующая кристаллу YAP, укладывается
на продолжение кривой, построенной для кристалла LuAP в области более высоких
концентраций.
Реабсорбция света люминесценции. В работе [14] исследована реабсорбция света,
ограничивающая размеры сцинтилляционного кристалла. Коэффициент поглоще-
ния как функция длины волны приведен на рис. 1.13. На этом же рисунке показана
спектральная интенсивность люминесценции, возбуждаемой мягким рентгеном, при
разных толщинах образца. Из рисунка видно, что интенсивность люминесценции,
испускаемая в области X < 380 нм, существенно ослабляется реабсорбцией, а в обла-
сти X < 380 реабсорбция не приводит к заметным световым потерям. В большом об-
разце фотоприемника достигла бы лишь интенсивность, испускаемая в спектраль-
ном интервале X < 380 нм (она составляет примерно 25% полной интенсивности
люминесценции). Таким образом, для больших образцов фактический световой вы-
ход меньше в четыре раза, чем для тонких пластинок, на которых измерялась конвер-
сионная эффективность. Это ограничивает размеры выращиваемых кристаллов не-
сколькими миллиметрами.
Ввиду сказанного приобретает актуальность вопрос о природе реабсорбции в
кристаллах LuAP. В работе [14] показано, что эта реабсорбция не связана с центрами
Се31. Это видно из рис. 1.14, где показана зависимость светового выхода кристаллов
LuAP с разными концентрациями Се3* от толщины кристалла. При разных концен-
38
1.2. Оксиды ЛЮТЕЦИЯ АКТИВИРОВАННЫЕ ЦЕРИЕМ И СКАНДИЕМ
Рис. 1.13. Спектр люминесценции кри-
сталла CexLui-xAIO3 (LuAP, х- 0,0011 ),
измеренный при рентгеновском возбуж-
дении с энергией 8 кэВ для образцов раз-
ной толщины (1 - 1 мм, 2 - 5,2 мм).
Пунктирная линия показывает истинный
спектр люминесценции, исправленный
с учетом реабсорбции. На вставке показан
спектр поглощения кристалла в области
люминесценции [14].
Рис. 1.14. Световой выход кристаллов
LuAP:Ce с разными концентрациями це-
рия (х= 0,0011 и 0,0005 ) как функция
толщины кристалла при гамма-возбужде-
нии. Для сравнения приведена кривая
для кристалла YAP:Ce [14].
трациях церия световой выход уменьшается с увеличением толщины кристалла на
одну и ту же относительную величину. Если бы реабсорбция была связана с ионами
Се3*, то световой выход образца с более высокой концентрацией (0,11 % в кристалле)
уменьшился бы вдвое сильнее, чем для образца с более низкой концентрацией
(0,05%). В работе [14] высказывается предположение, что реабсорбция связана с ио-
нами Се4*, и отмечается, что дальнейшее развитие технологии выращивания должно
быть направлено на повышение концентрации Се и уменьшение паразитического по-
глощения, ограничивающего размер кристалла. Однако не следует забывать, что об-
разование посторонних фаз при выращивании LuAP может играть большую роль в
уменьшении светового выхода, чем поглощение света центрами окраски, обусловлен-
ными примесью иона Се4*.
Механизм переноса энергии к ионам Се3*. Недавние спектроскопические исследо-
вания кристаллов LuAP прояснили их электронную структуру и пути переноса возбу-
ждений от матрицы к примеси.
На рис. 1.15 приведены спектры возбуждения и люминесценции кристаллов
LuAlOafCe3*), выращенных методом Чохральского, а на рис. 1.16 — спектры поглоще-
1.2. Оксиды ЛЮТЕЦИЯ АКТИВИРОВАННЫЕ ЦЕРИЕМ И СКАНДИЕМ
39
ния и люминесценции таких же кристаллов, выращенных методом Бриджмена [3].
В области 260-320 нм спектр поглощения содержит три пика; спектр возбуждения
практически повторяет эту часть спектра поглощения. Спектр люминесценции рас-
положен в области от 330 до 420 нм. Детали спектра люминесценции зависят от чис-
тоты и структурного совершенства образцов и различаются для кристаллов, выра-
щенных разными методами. Спектры поглощения, возбуждения и люминесценции
соответствуют переходам между нижним «термом 4f и верхним термом 5d иона
Се3* [3]; их тонкая структура проявляется в расщеплении спектров поглощения и воз-
буждения.
На рис. 1.16 6 приведены спектры возбуждения и поглощения в широком ин-
тервале энергий.
Кинетика затухания при разных энергиях возбуждения показана на рис. 1.17
[3]. Из рисунка видно, что время затухания флуоресценции практически не зависит
от энергии возбуждения Е в интервале Е < 8 эВ. При увеличении энергии до 8,7 эВ
время затухания значительно возрастает, а при дальнейшем возрастании энергии
почти не изменяется. Авторы работы (88] связывают это с существованием диэлек-
трической щели с шириной Eg = 8 эВ. Возбуждение кристалла энергией Е < Eg рож-
дает экситоны, которые переносят энергию от основного вещества к примесным ио-
нам Се3\ В области энергий возбуждения Е > Е& рождаются электронно-дырочные
пары, рекомбинация которых требует дополнительного времени. Это и приводит к
увеличению времени затухания с возрастанием энергии возбуждения в окрестности
Eg . По-видимому, этим обусловлено существование двух сцинтилляционных компо-
нентов, упомянутое выше.
200 300 400 500 600 700
Апина волны, нм
Рис. 1.15.
Спектры возбуждения и люминесценции
кристалла LuAlO3(Ce3+) (выращенного
методом Чохральского) при комнатной
температуре (кривые 1, 2, 3).
1 - спектр возбуждения, измеренный на
длине волны люминесценции 380 нм;
2 - спектр люминесценции при рентгено-
вском возбуждении с энергией 35 кэВ;
3 - спектр люминесценции при возбу-
ждении светом с длиной волны 290 нм.
Для сравнения (кривая "4") приведен
спектр люминесценции кристалла BGO,
измеренный при тех же условиях, что и
кривая "3" [11].
40
1.2. Оксиды ЛЮТЕЦИЯ АКТИВИРОВАННЫЕ ЦЕРИЕМ И СКАНДИЕМ
Рис. 1.16.
Спектры поглощения и люминесцен-
ции кристалла LuAlO3(Ce3+), выра-
щенного методом Бриджмена:
а - спектр поглощения при темпера-
туре жидкого гелия (пунктирная ли-
ния) и спектр люминесценции при
возбуждении светом с длиной волны
290 нм, измеренный при комнатной
температуре (сплошная линия).
б - спектр возбуждения люминесце-
нции с длиной волны 380 нм (спло-
шная линия) и спектр поглощения
(пунктирная линия). Спектры измере-
ны при комнатной температуре [3].
Рис. 1.17.
Кинетика затухания кристалла
LuAlO3(Ce3+), выращенного мето-
дом Бриджмена, при разных энерги-
ях возбуждения [3]. Кривые измере-
ны при комнатной температуре.
Коэффициент поглощения, см-1 Интенсивность люминесценции, произв. ед.
Время, нс
1.2. ОКСИДЫ ЛЮТЕЦИЯ АКТИВИРОВАННЫЕ ЦЕРИЕМ И СКАНДИЕМ
41
а спектры
возбуждения
б спектры
люминесценции
Длина волны, нм
Рис. 1.18.
Спектры люминесценции (справа) и возбу-
ждения (слева) кристалла LuAlOj. Верхние
рисунки относятся к активированному це-
рием кристаллу (его полоса люминесцен-
ции принадлежит возбужденным ионам це-
рия). Нижние рисунки относятся к чистому
кристаллу (его полоса люминесценции при-
надлежит автолокализованным экситонам).
Штриховая линия на нижнем рисунке пока-
зывает, как изменится спектр возбуждения
этой полосы при активации кристалла це-
рием [65].
Существование диэлектрической щели подтверждается характером спектра
поглощения, представленного на рис. 1.16 а: поглощение резко возрастает в области
фундаментального поглощения Е > .
Преобладающая роль экситонов в переносе энергии от матрицы к ионам Се^
продемонстрирована исследованиями, проведенными в работе [65]. На рис. 1.18 по-
казаны спектры возбуждения и люминесценции кристалла LuAP:Ce3+ (вверху) и чис-
того кристалла LuAP (внизу). Широкая полоса люминесценции чистого кристалла с
максимумом около 300 нм принадлежит автолокализованным экситонам (свободные
экситоны всегда люминесцируют в пределах узкой линии, соответствующей радиа-
ционной аннигиляции экситонов с почти нулевым волновым вектором). Широкий
спектр возбуждения этой полосы люминесценции (простирающейся по обе стороны
от частоты Ед /h , т.е. длина волны X = 150 нм) свидетельствует о том, что автоло-
кализованные экситоны возникают в результате релаксации как свободных эксито-
нов, возбуждаемых при X > 150 нм, так и электронно-дырочных пар, порождаемых
светом с более короткой длиной волны. С другой стороны, люминесценция церия в
активированном кристалле возбуждается только в области Х>150нм, где
поглощаемый свет рождает свободные экситоны. Это означает, что электронно-ды-
рочные пары в результате релаксации превращаются непосредственно в автолокали-
зованные экситоны, минуя стадию свободных экситонов, способных переносить эне-
ргию к центрам церия.
42
1.2. ОКСИДЫ ЛЮТЕЦИЯ, АКТИВИРОВАННЫЕ ЦЕРИЕМ И СКАНДИЕМ
Рис. 1.19. Форма импульса флуорес-
ценции кристалла LuAIO3(Ce3+) [66].
Время, нс Время, пс
Рис. 1.20. Форма импульса черенковского
излучения кристалла 1_иА10з(Се3+), возбу-
ждаемого вторичными электронами с энер-
гией более 1 МэВ, возникающими при облу-
чении кристалла источником б0Со [66].
Компоненты затухания сцинтилляций. В работе [66] исследованы сцинтилляционные
свойства кристаллов LuAP, выращенных из расплава с концентрацией церия 0,75%.
Кинетика затухания импульса показана на рис. 1.19. Кинетическая кривая свиде-
тельствует о существовании двух сцинтилляционных компонентов. Быстрый компо-
нент имеет время затухания 16 ± 1нс (в работе [27] приводится значение 18 нс), а мед-
ленный компонент с интенсивностью на три порядка ниже имеет время затухания
около 20 мкс, так что интегральные интенсивности обоих компонентов примерно
совпадают.
На рис. 1.20 показан быстрый черенковский компонент излучения кристалла
LuAP с размерами 7x7x1 мм3, возбуждаемый гамма-фотонами с энергией более
1 МэВ. Полуширина пика черенковского излучения (временное разрешение) состав-
ляет 180 пс; она определяется временем пролета быстрых электронов через кристалл.
Энергетическое разрешение. Энергетический спектр кристалла LuAlOafCe3*), воз-
буждаемого гамма-фотонами с энергией 662 кэВ, показан на рис. 1.21. Ввиду малого
объема кристалла (0,5 см3) доля фотопика в энергетическом спектре ограничена пер-
вичным фотопиком и составляет 13%. Для одного из двух исследованных образцов
энергетическое разрешение (полуширина фотопика) составила 9,3%. Второй образец
имел двойной пик, обусловленный неоднородностью кристалла, и эффективное раз-
решение 16,8%. Энергетическое разрешение кристалла LuAlO3(Ce3+) с размерами
5х 5х 10 мм3, измеренное с лавинным фотодиодом APD S5345 для энергии 662 кэВ,
составило 27% (генерировалось 700 электронно-дырочных пар на 511 кэВ).
1.2. ОКСИДЫ ЛЮТЕЦИЯ АКТИВИРОВАННЫЕ ЦЕРИЕМ И СКАНДИЕМ
43
Остановимся вкратце на свойствах кристалла ЬаЬиО3(Се3*), имеющего такую
же структуру как LuAPrCe3*. О сцинтилляционных свойствах кристалла LaLuOsfCe3*)
сообщалось в работе [71]. Методом Чохральского удается получить оптически чистые,
бесцветные монокристаллы LaLuOsfCe3*) высотой 20 мм. Рентгеноструктурный ана-
лиз показывает существование одной фазы со структурой типа перовскита [72].
Спектр поглощения кристалла LuA103(Ce^), представленный на рис. 1.22 (кривая 1),
содержит три разрешенные полосы поглощения между 25000 и 35000 см1, связан-
ные с переходом 4f-5d, и широкую полосу с максимумом при 45000 см4. Фундамен-
тальное поглощение начинается с частоты 49000 см-1. По-видимому, в спектре погло-
щения проявляются переходы, связанные с рождением экситонов, локализованных
вблизи центров Се3* и дефектов решетки. Однако ионы Се4* не проявляются в погло-
щении, о чем свидетельствует отсутствие заметного влияния отжига в атмосфере ки-
слорода на спектр поглощения.
Рис. 1.21.
Энергетический спектр кристалла
LuAlO3(Ce3+) при возбуждении га-
мма-излучением с энергией 662
кэВ (источник 137Cs) [66].
Рис. 1.22.
Спектры поглощения и флуоресце-
нции кристалла LaLuAlO3(Ce3+):
1 - спектр поглощения при темпе-
ратуре 6 К;
2 - спектр люминесценции при
температуре 5 К и лазерном воз-
буждении светом с длиной волны
290 нм;
3 - спектр возбуждения полосы
люминесценции 418-600 нм при
температуре 30 К [72].
Частота света, см-1
44
1.2. ОКСИДЫ ЛЮТЕЦИЯ, АКТИВИРОВАННЫЕ ЦЕРИЕМ И СКАНДИЕМ
Кристаллы граната 1изА15О12(Се3+). Эти кристаллы (для краткости обозначаемые
LuAG) обладают относительно высокой плотностью (6,67 г/см3), высокой ударной
прочностью, химической и радиационной стойкостью, негигроскопичны. При ком-
натной температуре и рентгеновском возбуждении наблюдались две полосы люми-
несценции: полоса люминесценции основного вещества с максимумом при 300 нм и
полоса люминесценции ионов Се3+ с максимумом при 530 нм. Люминесценция ио-
нов Се3+ характеризуется значительно большим квантовым выходом (11000 фото-
нов/МэВ), чем люминесценция чистого LuAG (3000 фотонов/МэВ) [1]. Наряду с
объемными кристаллами, представляют интерес и тонкие пленки ЬизА15О12(Се3+)
[162, 176, 179]. Они находят применение в аппаратуре с высоким пространственным
разрешением для визуализации рентгеновских изображений [60] (принцип действия
этой аппаратуры описан в разделе 2.2 главы 2). Большая плотность и высокий эф-
фективный атомный номер позволяют уменьшить толщину пленки и тем самым
улучшить пространственное разрешение аппаратуры до 0,75-1,0 мкм. Пленки
ЬизА15О12(Се) получают методом жидкофазной эпитаксии на подложке из кристалла
YAG [162]. Чтобы согласовать постоянные решетки пленки и подложки, в кристаллы
LuAG вводится скандий: для изготовления пленки используется материал
Lu3A15_aScaO12 с содержанием скандия 0,5. В этот материал вводится также Ей
или ТЬ в концентрации 2-3 ат. % для увеличения светового выхода. Кристалл
LuG(Eu) несколько уступает кристаллу LuAG:Tb по световому выходу, однако облада-
ет меньшим послесвечением. По сравнению с YAG:Ce пленки Еи3А15_х5схО12(Се) поз-
воляют получить более сильный сигнал (в 3,3 раза в диапазоне энергий Е < 17 кэВ и
в 1,2 раза в диапазоне Е > 17 кэВ). Однако эта разница ослабляется более сильным
оптическим поглощением пленки LugAls-xSCjjO^fCe) [63].
1.2.3. Кристаллы Lu3A15_xScx012
Физические свойства кристалла ЕизА1зО12(Зс) приведены в табл. 1.12. Замена
части ионов Al3^ ионами Sc3^ в матрице LuAG приводит к появлению широкой ульт-
рафиолетовой полосы (с полушириной около 1 эВ), максимум которой при комнатной
температуре расположен вблизи 280 нм (рис. 1.23) [22]. Ионы Sc3^ в кристаллах YAG и
LuAG — изоэлектронные примеси с замкнутыми оболочками — ответственны за по-
явление ультрафиолетовой полосы. Люминесценция не связана с электронными пе-
реходами в самих ионах Sc3^. В работе [22] высказывается мнение, что ионы Sc3^
(в отличие от ионов Се3^) являются центрами радиационной рекомбинации электро-
нов и дырок благодаря различию между радиусами ионов Sc3^ и замещаемых ионов.
Наилучшее энергетическое разрешение (6,3% при энергии 662 кэВ) достигается при
концентрации скандия х = 0,2 [22]. Это значение разрешения практически совпада-
ет с наилучшим разрешением кристаллов NaI(Tl) и заметно лучше разрешения крис-
талла LSO:Ce, составляющего 8-9% для энергии 662 кэВ.
Детальное исследование сцинтилляционных свойств кристаллов
Lu3A1^xScxO12 проведено в работах [22,67]. Кристаллы были выращены в вакууме ме-
тодом горизонтально направленной кристаллизации в молибденовых тиглях. Кон-
1.2. ОКСИДЫ ЛЮТЕЦИЯ, АКТИВИРОВАННЫЕ ЦЕРИЕМ И СКАНДИЕМ
45
Таблица 1.12. Физические свойства кристалла
Lu3AI5O12(Sc) [22].
Характеристики
Плотность, г/см3
Гигроскопичность
Длина волны макс люминесценции
Время затухания, нс
Световой выход, фотоны/МэВ
Значения для кристалла Lu3AI5O12(Sc)
6,67
нет
300/530
610/3300 с интенсивностями 97,7/2,3
при концентрации скандия х - 0,02
3000/11000
Дпина волны, нм
Рис. 1.23.
Спектры люминесценции кристаллов
Lu3Al5-xScxOi2 с различной концентрацией
скандия: 1 -х = 0,001, 2-х = 0,004,
3-х=0,2, 4-х=0,5, 5-х=2,0.
Люминесценция возбуждалась рентгеновс-
ким излучением при комнатной температу-
ре [22].
центрация скандия в образцах определялась микроанализом с использованием элек-
тронного зонда. Связь между содержанием Sc3* в расплаве и в объеме кристалла
представлена в табл. 1.13.
Данные, приведенные в таблице 1.13, относятся к образцам с размерами
5x5x1 мм3 и 7х 7х 1 мм3 с двумя полированными торцами, за исключением образца
№5, у которого был полирован только один торец. При не слишком высокой концент-
рации Sc3* (х < 0,5 в расплаве) образцы не имели окраски и были хорошего качества.
Спектры люминесценции кристаллов LuAG-Sc с различной концентрацией
Sc3* показаны на рис. 1.23, а их сцинтилляционные характеристики приведены в
табл. 1.13. При не очень высокой концентрации скандия (х < 0,5) в спектре присутс-
твует только широкая ультрафиолетовая полоса люминесценции, максимум которой
слегка смещается при повышении концентрации скандия. Кроме этих широких по-
лос, в спектре люминесценции проявляются (особенно при низких концентрациях
Sc3*) узкие пики, связанные с неконтролируемыми примесями редкоземельных эле-
46
1.2. ОКСИДЫ ЛЮТЕЦИЯ АКТИВИРОВАННЫЕ ЦЕРИЕМ И СКАНДИЕМ
ментов: излучение примесных ионов Gd3* в окрестности 314 нм, ТЬ3+ при 384, 418 и
437 нм, а также два слабых пика Nd3+ вблизи 400 нм. Из таблицы 1.13 и рис. 1.23 ви-
дно, что с увеличением концентрации Sc3+ ультрафиолетовая полоса люминесценции
сужается, а световой выход повышается в интервале х < 0,5 ; положение максимума
спектра сдвигается сначала в сторону более коротких длин волн, а затем (при
х > 0,2) в сторону более длинных волн.
Температурная зависимость интенсивности ультрафиолетовой люминесцен-
ции кристаллов LuAG-Sc (х ~ 0,5) при двух различных длинах волн (250 нм и
330 нм) показана на рис. 1.24.
Экспериментальные данные о времени затухания сцинтилляций, полученные
в работе |22] для кристаллов LuAG-Sc, приведены в табл. 1.14.
Кривые затухания сцинтилляций содержат по крайней мере два компонента —
быстрый и медленный, а в некоторых случаях также и сверхмедленный компонент.
Время затухания обоих компонентов LuAG-Sc, быстрого и медленного, минимально
при концентрации скандия х = 0,2 . При этой концентрации сверхмедленный компо-
нент практически отсутствует, а соотношение первоначальных интенсивностей быст-
рого и медленного компонентов достигает максимума. При х = 0,2 соотношение меж-
ду интегральными интенсивностями быстрого и медленного компонентов равно 8.
На основании анализа совокупности экспериментальных данных авторы ра-
боты [22] пришли к выводу, что наилучшими сцинтилляционными свойствами обла-
Рис. 1.24. Температурная зависимость
интенсивности ультрафиолетовой люминес-
ценции кристалла LU3AI5—xScx0i2
(х= 0,5 ), измеренная в разных точках
спектра люминесценции: 1 - 250 нм,
2 - 330 нм. Максимальная ордината каж-
дой кривой нормализована к 100% [22].
Рис. 1.25. Спектры люминесценции (1),
возбуждения (2) и поглощения (3) крис-
талла Lu3Al5-xScxO12 с концентрацией
скандия х = 0,2 , измеренные при 300 К.
Люминесценция возбуждалась светом
с длиной волны 180 нм, а спектр возбуж-
дения измерялся на длине волны люмине-
сценции 275 нм [22].
Поглощение (оптическая плотность)
1.2. ОКСИДЫ ЛЮТЕЦИЯ АКТИВИРОВАННЫЕ ЦЕРИЕМ И СКАНДИЕМ
47
Таблица 1.13. Положение максимума полосы люминесценции Хмакс , ее полуширина
Дсо и световой выход для кристаллов граната 1_изА15_хБсхО12 при комнат-
ной температуре как функция концентрации скандия х (кристаллы воз-
буждались рентгеновским излучением с энергией 35 кэВ) [22].
№ образца Концентрация Sc в расплаве Концентрация Sc в кристалле ^макс , нм Дсо , эВ Световой выход, фотоны/МэВ
1 0.001 0.0006 293 1,43 14400
2 0,04 0,04 273 1,10 18500
3 0,2 0.16 275 1,01 22400
4 0,5 0,42 282 1,09 23800
5 2.0 1,3 340 1,03 17600
Концентрация х Быстрый компонент Медленный компонент
т , нс *0 % т , нс *о,%
0,001 1000 70 4500 30
0,04 750 85 5000 15
0,2 610 98 3300 2,3
0,5 760 92 5000 8
Ч2,0 850 90 7500 10
Таблица 1.14.
Времена затухания сцинтилля-
ций и относительные значения
начальной интенсивности
/0 (%) для кристаллов граната
Lu3AI5_xScxO12 при комнатной
температуре [22].
дает кристалл LuAG-Sc с концентрацией скандия х = 0,2 . Приводимые далее экспе-
риментальные данные относятся к этой концентрации.
Спектры люминесценции, возбуждения и поглощения кристалла LuAG-Sc с
концентрацией скандия х= 0,2 представлены на рис. 1.25. Спектр поглощения
(кривая 3) содержит две полосы поглощения при 220 нм и 270 нм. В полосе 220 нм
возбуждаются широкие полосы люминесценции в диапазоне 400 нм, а в полосе
270 нм люминесценция вообще не возбуждается. В работе [22] высказывается мне-
ние, что эти две полосы поглощения связаны с неконтролируемыми примесями ио-
нов переходных металлов (например, Fe или Мп) или с другими примесными центра-
ми окрашивания [22,68].
Люминесценция в основной полосе с максимумом при 275 нм возбуждается
только ультрафиолетовым светом с частотой более 6,8 эВ либо рентгеновским излуче-
нием. Если оценить диэлектрическую щель, по аналогии с YAG, величиной около
8 эВ, то из сказанного следует вывод, что люминесценция в основной полосе возбуж-
дается либо через экситонную зону, либо через зону проводимости.
Относительно природы центров люминесценции, ответственных за основную
ультрафиолетовую полосу люминесценции с максимумом около 250 нм, не существу-
48
1.2. Оксиды лютеция активированные церием и скандием
Конверсионная эффективность,
Энергетическое разрешение, % лроизв. ед. Число отсчетов в. ед. 10'
Е-1/2, кэВ’’/2
Рис. 1.26.
Энергетический спектр кристалла
Lu3AI5_xScxO12 (х =< 0,2 ) с размерами
1,0x10x15 мм3, измеренный при ком-
натной температуре (аппаратурное
время формирования импульсов
2 мкс) [22].
Рис. 1.27.
Зависимость светового выхода крис-
талла Lu3Al5-xScxOi2 (х = 0,2 ) от эне-
ргии возбуждения при комнатной тем-
пературе [22].
Рис. 1.28.
Зависимость энергетического разреше-
ния кристалла Lu3AI5_xScxOi2 (х= 0,2 )
от энергии возбуждения Е (на шкале
Е"1/2 ) при комнатной температуре [22].
1.2. Оксиды ЛЮТЕЦИЯ АКТИВИРОВАННЫЕ ЦЕРИЕМ И СКАНДИЕМ
49
ет полной ясности. Авторы работы [22] полагают, что роль таких центров люминесце-
нции могут играть ионы Sc3^, замещающие ионы А!3^ в октаэдральных узлах структу-
ры граната. Предположение, что ионы Sc3^ при низкой концентрации Sc в кристалле
LuAG-Sc (х< 0,5) входят в октаэдральные узлы решетки, подтверждается деталь-
ным анализом кристаллографической структуры [22].
Наилучшее энергетическое разрешение и наивысший световой выход в работе
[22] были получены для кристалла LuAG-Sc с концентрацией скандия х = 0,2. На
рис. 1.26 представлен энергетический спектр кристалла LuAG-Sc (х = 0,2), измерен-
ный с источником 137Cs (энергия 662 кэВ). Энергетическое разрешение, измеренное
по пику полного поглощения, составляет 7%, а световой выход в пределах этого пика
близок к 3500 фотонов/МэВ. Для кристалла NalfTl) со значительно большим свето-
вым выходом наилучшее энергетическое разрешение практически такое же (состав-
ляет 6,3%). Авторы работы [22] объясняют это значительно лучшей по сравнению с
NaI(Tl) линейностью светового выхода кристаллов LuAG-Sc. Зависимости светового
выхода и энергетического разрешения от энергии возбуждения показаны на рис. 1.27
и 1.28 соответственно. Как видно из рис. 1.27, в пределах интервала энергий от 8 кэВ
до 1,3 МэВ отклонение светового выхода от пропорциональной зависимости не пре-
вышает 10%. Линейность светового выхода этих кристаллов значительно лучше, чем
у CsIfH), NaI(Tl), Lu2SiO5(Ce) и Gd2SiO5(Ce).
1.2.4. Кристаллы Lu2Si2O7(Ce) (LPS) и Lu2S3 (Се)
Недавно были измерены сцинтилляционные характеристики активирован-
ных церием кристаллов пиросиликата лютеция Lu2Si2O7(Ce3+) (LPS) [25] с целью ис-
следовать возможность их использования для детектирования гамма- и рентгенов-
ского излучения. Методом зонной плавки можно получить монокристаллы хорошего
оптического качества. Сейчас пытаются получить кристаллы большего размера ме-
тодом Чохральского. В табл. 1.15 физические свойства этого материала сравнивают-
ся с характеристиками кристалла LSO.
Температура плавления пиросиликата лютеция несколько ниже, чем у LSO,
а значения эффективного атомного номера близки. Спектр люминесценции LPS со-
держит широкую полосу Се3+ с максимумом при 380 нм. При номинальной атомной
концентрации Се3^ в промежутке 0,005-0,01световой выход колеблется в интервале
между 10000-30000 фотонов/МэВ. Время затухания сцинтилляций составляет около
30 нс, причем не обнаружено ни длинного компонента затухания, ни послесвечения.
Высокий световой выход при возбуждении гамма-излучением и короткое время зату-
хания делают перспективным использование сцинтиллятора Lu2Si2O7(Ce3^) при де-
тектировании жесткого гамма-излучения [25].
Обычно поиск новых сцинтилляционных материалов ограничен, главным об-
разом, оксидами и флюоридами. Сульфидам уделяется мало внимания несмотря на
то, что они давно известны в других люминесцентных применениях (примером могут
служить катодолюминесцентные трубки и люминесцентные приборы). Однако иссле-
дования, проведенные в [69], показывают, что кристалл Ьи2Вз(Се) может быть исполь-
зован как сцинтиллятор для красной области спектра. Кристаллическая структура
50
1.2. ОКСИДЫ ЛЮТЕЦИЯ АКТИВИРОВАННЫЕ ЦЕРИЕМ И СКАНДИЕМ
Рис. 1.29.
Спектры люминесценции кристалла
Lu2S3(Ce) при рентгеновском
(кривая 1) и оптическом (кривая 2)
возбуждении и спектр оптического
поглощения (кривая 3). Кривая 2 по-
лучена при возбуждении кристалла
светом с длиной волны 450 нм [69].
Таблица 1.15. Физические свойства кристаллов Lu2Si2O7( CeJ+) [25] и
Lu2S3(Се) [69]. Для сравнения приведены характерис-
тики кристалла Lu2SiO5(Ce3+).
Характеристики и свойства Lu2SiO5(Ce3+) LSO Lu2Si2O7(Ce3+) LPS [25]* Lu2S3 (Се) [69J
Эффективный атомный номер 66,4 64,4 66,8
Плотность, г/см3 7,4 6,23 6.25
Точка плавления, °C 2150 2000
Гигроскопичность нет нет нет
Положение максимума люминесценции 420 «380 600
Время затухания, нс 40 30 32
Световой выход, фотоны/МэВ 25000-30000 10000-30000 30000
* Атомная концентрация Се3+ составляет 0,005-0,1.
этого сцинтиллятора определена методом рентгеноструктурного анализа как а -фаза
с корундовой структурой. Световой выход кристалла Lu2S3(Ce) составляет 30000 фо-
тонов/МэВ, а время затухания основного компонента — 32 нс.
В работе [69] исследовались кристаллы Lu2S3(Ce) с размерами 1x1x1 мм3 не-
правильной формы с отражателем в виде пятислойной тефлоновой пленки толщиной
ОД мм. На рис. 1.29 показаны спектры люминесценции кристалла Lu2S3(Ce) при
рентгеновском и оптическом (Хвозб = 450 нм) возбуждении, а также спектр оптичес-
кого поглощения. Спектр поглощения содержит сильный континуум ниже 330 нм
(фундаментальное поглощение), провал между 330 и 400 нм и широкую полосу погло-
щения с пиком при 460 нм. Авторы работы [69] указывают на сходство приведенного
на рис. 1.29 спектра со спектром поглощения кристалла р -La2S3(Ce) [70] и по анало-
1.2. ОКСИДЫ ЛЮТЕЦИЯ АКТИВИРОВАННЫЕ ЦЕРИЕМ И СКАНДИЕМ
51
гии приписывают полосу поглощения кристалла Ьи28з(Се) при 460 нм переходу 4f-5d
в ионе Се3\ В предположении о совпадении сил осциллятора в обоих случаях, кон-
центрация церия в исследованном кристалле Ьи28з(Се) оценена как х = 0,005 .
Спектр люминесценции, возбуждаемой светом с длиной волны 450 нм
(рис. 1.29), содержит широкую полосу между 500 и 750 нм, связанную с переходом
5d-4f в ионе Се3+. Спин-орбитальное расщепление полосы люминесценции, составля-
ющее около 2000 см-1, типично для иона Се3+. Стоксов сдвиг полосы люминесценции
составляет 4900 см-1.
В работе [69] световой выход кристалла Ьи2Зз(Се) с размерами 0,2 х 0,4 х 2 мм3
был измерен с разными фотоприемниками: с лавинным фотодиодом S5345 и фотоум-
ножителями XP2020Q, ХР2254/В. Результаты измерений светового выхода приведе-
ны в табл. 1.16.
Из таблицы видно, что кристалл Ьи28з(Се) может использоваться как сцинтил-
лятор в красной области спектра. Однако нельзя не отметить, что описанные резуль-
таты относятся к образцам очень малого размера и нет уверенности, что можно выра-
щивать кристаллы Ьи28з(Се) достаточных размеров (по крайней мере 1x1x1 см3).
Таблица 1.16. Световой выход кристалла Lu2S3(Ce) с размерами 0,2 х 0,4 х 2 мм3, измеренный
с тремя различными фотоприемниками [69].
Фотоприемник Аппаратурное время формирования импульса, мкс Измеренный световой выход, фотоны/МэВ Эффективность регистрации фотонов, % Световой выход, фотоны/МэВ
S5345 APD 0,5 21100 ± 400 79 ± 2 26700 ± 2600
3 23700 ± 400 30000 ± 3000
0,5 291 ± 10 20200 ±12800
XP2020Q 3 316 ±10 1,8 ± 1 21900 ± 13900
10 354 ±10 24600 ±15600
0,5 3922 ±60 30100 ± 5500
ХР2254В 3 4068 ±60 13 ± 2 31300 ± 5700
10 4454 ± 60 34,300 ± 6,300
Кристалл Концентрация Се3+, мол.% Плотность, г/см3 LiLuSiO^Ce3*) 1 5.5 LiYSiO4(Ce3+) 5 3,8 Таблица 1.17. Физические свойства кристалла Lil_uSiO4( Се3+) и LiYSiO4(Ce3+) [23,24].
Длина волны макс, люминесценции, нм 420 410
Время затухания, нс 42 38
Световой выход, фотоны/МэВ 30000 10000
52
1.3. Монокристаллы Gd2SiO5(Ce) (GSO) и GdA103(Ce) (GAP)
Непреодолимое желание исследователей найти новые эффективные сцинтил-
ляционные материалы стимулирует исследование все новых и новых соединений на
основе оксидов лютеция. В виде примера в табл. 1.17 приведены сцинтилляционные
характеристики кристалла LiLuSiO^Ce3^), отличающегося высоким световым выхо-
дом и быстродействием. Для сравнения приведены характеристики другого нового
ортосиликата — порошка LiYSiO4(Ce3+) [23,24,174].
1.3. Монокристаллы Gd2SiO5(Ce) (GSO) и GdAI03(Ce) (GAP)
Первое сообщение об активированном церием ортосиликате гадолиния
Gd2SiO5(Ce) (GSO) появилось в печати в 1983 году [75]. Это перспективный сцинтил-
ляционный материал, характеризующийся достаточно высокими значениями плот-
ности (6,71 г/см3) и эффективного атомного номера (59), коротким временем затуха-
ния, высоким коэффициентом поглощения гамма-излучения, хорошим световым вы-
ходом (превышающим 7^азауветовой выход ВОО) и энергетическим разрешени-
ем 7,8% (для кристалла объемом 1см3 при энергии 662 кэВ) —лучшим, чем для
кристаллов BGO тех же размеров (9,5%) [79]. Кристаллы Gd2SiO5(Ce) обладают высо-
кой радиационной стойкостью (вплоть до доз 108 -109 рад [32, 80]) и температурной
стабильностью. Спектр флуоресценции имеет максимум йри ^@нму40, 75, 77]. Мак-
симальную сцинтилляционную эффективность получают при концентрации церия
0,5 мол.% [74]. Кристалл прозрачен для собственного света. Наблюдается несколько
компонентов затухания сцинтилляций: быстрый компонент со временем затухания
около 60 нс и медленный около 0,6 мкс (эти цифры относятся к концентрации церия
0,5 мол.%). Соотношение интенсивностей этих двух основных компонентов и их вре-
мена затухания зависят от концентрации церия (см. рис. 1.30). Для кристаллов GSO с
концентрацией церия 0,5 мол.%, соответствующей максимальному световому выхо-
ду, соотношение интегральных интенсивностей быстрого и медленного компонентов
составляет примерной/7 J81]. Световой выход кристалла GSO, измеренный со стан-
дартным фотоумножителем, составляет около (20 % Относительно кристалла NalfH)
[74]. Сцинтилляционная эффективность слабо зависит от температуры и имеет поло-
гий максимум при 300 К, что способствует температурной стабильности сцинтилля-
ционных свойств (рис. 1.31). При повышении температуры до 448 К интенсивность
люминесценции уменьшается вдвое [78]. GSO:Ce — негигроскопичный материал, но
при его обработке легко образуются сколы. Физические свойства кристалла GSO:Ce
приведены в табл. 1.18.
GSO:Ce, как и LSO:Ce — радиационно-стойкий материал (эти кристаллы отно-
сятся к числу наиболее радиационно-стойких сцинтилляторов) [31,32]. По данным ра-
боты [82], изменение светового выхода сцинтилляций наблюдается в диапазоне доз
выше 108 рад (по-видимому, это связано с понижением эффективности переноса эне-
ргии к центрам люминесценции). Однако даже при сравнительно небольших дозах
1.3. Монокристаллы Gd2SiO5(Ce) (GSO) и GdA103(Ce) (GAP)
53
Таблица 1.18. Физические свойства кристаллов Gd2SiO5(Ce)
(GSO) и GdAlO3(Ce) (GAP) [27, 40,73].
Характеристики и свойства
Эффективный атомный номер
Плотность, г/см3
Точка плавления, К
Радиационная длина, см
Показатель преломления
Г игроскопичность
Положение максимума
люминесценции, нм*
Край полосы излучения, нм
Время затухания, нс
Выход фотоэлектронов, % относит.
Nal(TI) при у -возбуждении
Световой выход, фотоны/МэВ
Gd2SiO5(Ce)
(671 J
2173 [76]
14 [27]
^1?85^)
Нет
f 440*)[40, 74, 75]
395 [75]
60 [82];
30-60/600 [27]
Qo)[78]
8000-10000 [77]
GdAlO3(Ce)
58,1
7,5
1,5 [27]; 1,46
Нет
335/358 [27], 340 [73]**
350 [44]***
30/180/медлен. [27]
18 [92]
700/5300/3000 [27],
8000 [44], 9000
Примечание. Максимум сцинтилляционной эффективнос-
ти достигается при концентрации церия:
* 0,5 мол.%,
** 0,66 мол.%,
Рис. 1.31. Температурная зависимость све-
тового выхода кристалла GSO:Ce (для сравне-
ния приведены данные для Nal(TI) и BGO)
[77].
Рис. 1.30. Зависимость времени затухания
сцинтилляций от концентрации церия для
кристалла GSO:Ce [77].
54
1.3. Монокристаллы Gd2SiO5(Ce) (GSO) и GdA103(Ce) (GAP)
порядка 105 рад наблюдалось некоторое повышение светового выхода фосфоресцен-
ции (на 30% при концентрации церия 0,5 мол.% и на 5% при концентрации
1,5мол.%, см. рис. 1.32) [80, 119].
При выращивании кристаллов GSO методом Чохральского вблизи оси роста
возникают многочисленные пустоты. Их плотность понижается при быстром враще-
нии и малой скорости вытягивания. Кристаллы GSO более чувствительны к атмосфе-
ре выращивания, чем YSO и LSO.
Кристаллы GSO, выращенные в атмосфере азота с добавлением кислорода в
концентрации 0,3%, имеют достаточно гладкую прозрачную поверхность. Это же от-
носится к кристаллам LSO, выращенным как в атмосфере азота с добавлением 0,3%
кислорода, так и в чистом азоте. У кристаллов же GSO, выращенных в чистом азоте,
поверхность покрыта рыхлым слоем, похожим на иней, что свидетельствует о много-
численных дефектах и трещинах. Були GSO часто раскалываются при охлаждении
вдоль плоскости спайности (100). Кристаллы же YSO и LSO, не имеющие плоскостей
спайности, намного меньше подвержены растрескиванию.
Коэффициент распределения активатора в кристаллах GSO (также как в YSO)
определяется разностью Аг ионных радиусов примеси и основного вещества [84]. На
рис. 1.33 показаны коэффициенты распределения активатора как функции Аг для
разных редкоземельных примесей в YSO и GSO по данным разных авторов [5, 75, 84,
85, 173]. Следует отметить, что коэффициент распределения церия в GSO зависит от
атмосферы выращивания: в оптимальной для выращивания атмосфере азота с при-
месью кислорода коэффициент распределения составляет 0,56, а в атмосфере чис-
Рис. 1.32.
Световой выход остаточной фосфорес-
ценции кристалла GSO:Ce (верхний ри-
сунок) и соответствующий ток на выхо-
де фотоумножителя (нижний рисунок)
как функции времени облучения при
разных интенсивностях облучения. Ин-
тенсивность фосфоресценции возрас-
тает при облучении приблизительно на
30% [119].
Время облучения, часы
1.3. Монокристаллы Gd2SiO5(Ce) (GSO) и GdA103(Ce) (GAP)
55
Рис. 1.33.
Коэффициент распределения разных
редкоземельных примесей при выра-
щивании кристаллов YSO, GSO и LSO
как функция разности Аг ионных ра-
диусов примеси и основного вещества
[5]. Все точки, за исключением специ-
ально выделенных, относятся к крис-
таллу GSO. Рисунок построен по дан-
ным разных авторов [5, 75, 84, 85, 173].
того азота колеблется от 0,7 до 0,9. Для сравнения заметим, что коэффициент распре-
деления церия в YSO колеблется от 0,25 до 0,34 [75, 84, 85].
В отличие от YSO и LSO, сцинтилляционные свойства GSO определяются не
только релаксационными процессами, происходящими внутри иона Се, но и перено-
сом энергии от матрицы к ионам церия. Об этом свидетельствует существенное раз-
личие времен затухания сцинтилляций при оптическом возбуждении непосредствен-
но ионов церия и при возбуждении кристалла гамма-излучением. В первом случае
при комнатной температуре наблюдаются два компонента сцинтилляций с времена-
ми затухания 22 и 5 нс (соответствующие неэквивалентным положениям иона церия
в решетке). Во втором случае наблюдаются значительно более длительные компонен-
ты затухания (56 и 600 нс), причем их длительности и интенсивности сильно зависят
от концентрации церия. Это свидетельствует о сравнительно медленном процессе пе-
реноса возбуждений от матрицы к активатору [86, 87].
Кристаллы GSO могут быть эффективно использованы при детектировании
гамма- и рентгеновского излучения, в частности, в прецизионных электромагнитных
калориметрах, в позитронно-эмиссионной томографии, в радиационном каротаже.
На международных конференциях неизменное восхищение вызывают крупногаба-
ритные кристаллы GSO, экспонируемые на выставочном стенде фирмы «Hitachi». Эта
фирма (Hitachi Chemical Со., Ltd) выращивает кристаллы методом Чохральского в
иридиевых тиглях, применяя сырье с высокой степенью чистоты [88]. Удается полу-
чить були хорошего качества 0 80 х 280 мм (рис. 1.34)
Рис. 1.34.
Монокристалл GSO 080x280 мм, выра-
щенный фирмой «Hitachi» (Япония) [88].
56
1.3. Монокристаллы Gd2SiO5(Ce) (GSO) и GdA103(Ce) (GAP)
Таблица. 1.19.Спектрометрические характеристики кристаллов GSO [89, 90].
Световой выход Энергетическое
Кристалл Размеры, мм относительно Nal(Tl), % разрешение, % 662 кэВ, 137Cs
GSO 55x180* 6x20x30** 20-25 9-11 10
BGO 55x230* 75x150* 12-14 11-13
* кристаллы выращены и исследованы в Научно-технологическом центре ра-
диационного приборостроения Института монокристаллов, Харьков [90];
* * кристаллы фирмы Hitachi Chemical Со., Ltd.
Разрешение, % Световой выход, произв. ед.
Рис. 1.35. Световой выход (а, б) и энергетическое разрешение (в, г) кристаллов GSO с размера-
ми 20 х 20x200 мм3, как функции координаты, отсчитанной вдоль оси кристалла от фотоумножи-
теля: а, в - концентрация Се 0,5 мол.%, б, г - 1,5 мол.% [88]. На каждом рисунке разные кривые
относятся к двум образцам, соединенным с ФЭУ противоположными торцами.
1.3. Монокристаллы Gd2SiO5(Ce) (GSO) и GdA103(Ce) {GAP)
57
На рис. 1.35 показана осевая неоднородность светового выхода кристаллов
GSO с размерами 20 х 20 х 200 мм3, при двух концентрациях церия —0,5 мол.% и
1,5 мол.%. Для измерения светового выхода фотоумножитель Hamamatsu R878 был
сочленен с одним из концов длинного кристалла, обернутого в тефлоновый отража-
тель. Кристаллы облучались гамма-источником 137Cs через свинцовый коллиматор с
диаметром 10 мм. Для образцов с различной концентрацией церия были получены
разные результаты: образцы с концентрацией церия 0,5 мол.% обладают лучшей од-
нородностью — осевой перепад светового выхода составляет менее 7%.
Спектр оптического пропускания кристаллов GSO зависит от концентрации
церия (рис. 1.36а). Оптическое пропускание практически не зависит от дозы облуче-
ния в диапазоне доз до 100 Мрад (рис. 1.366).
Энергетическое разрешение кристалла GSO в виде прямоугольной призмы с
размерами 6x20x30 мм3, полученное с источником гамма-излучения 137Cs (662 кэВ),
составляет около 10% (разрешение кристалла BGO тех же размеров составляет 13%).
Близкие к этим значения энергетического разрешения кристаллов GSO, полученные
в работе [90], приведены в таблице 1.19 (для сравнения приведены характеристики
кристаллов BGO близких размеров). Световой выход кристалла GSO как функция
энергии фотонов сильно нелинеен в области ниже 100 кэВ [43]. Ход кривой близок к
аналогичной зависимости кристаллов LSO, но провал кривой при понижении энер-
гии до 10 кэВ менее глубокий. На рис. 1.37 показана сцинтилляционная конверсион-
ная эффективность кристаллов GSO как функция энергии гамма-излучения. Таким
образом, для кристаллов GSO, так же, как для кристаллов, содержащих лютеций, эне-
Рис. 1.36. Спектры оптического пропускания кристаллов GSO толщиной 200 мм:
а - для образцов с концентрациями церия 0,5 мол.%, и 1,5 мол.%;
б - для образца с концентрацией церия 0,5 мол.% перед облучением и после облучения дозами
107,108,109 рад [88].
58
1.3. Монокристаллы Gd2SiO5(Ce) (GSO) и GdA103(Ce) (GAP)
Световой выход, произв. ед.
Рис. 1.37. Конверсионная эффектив-
ность кристалла GSO:Ce, возбуждаемого
гамма-излучением, как функция его эне-
ргии [168].
Время, нс
Рис. 1.38. Временная развертка сцинтил-
ляций кристаллов GSO:Ce с размерами
1x1x1 см3 (концентрация церия 1 мол.%).
[42].
Рис. 1. 39.
Временная развертка черенковского из-
лучения для кристаллов GSO и LSO с ис-
точником 60Со (энергия гамма-фотонов
равна 1,33 МэВ) [42].
Время, нс
1.3. Монокристаллы Gd2SiO5(Ce) (GSO) и GdA103(Ce) (GAP)
59
ргетическая зависимость светового выхода существенно отличается от линейной в
области Е < 50 кэВ. Это отклонение вносит ощутимый вклад в энергетическое разре-
шение кристаллов.
Исследование временных характеристик кристаллов GSO:Ce проводилось в
работах [42,91] с фотоумножителем Philips ХР20200. На рис. 1.38 показана временная
развертка сцинтилляций кристалла GSO:Ce с размерами 1x1x1 см3 (концентрация
церия 1 мол.%) [42]. Развертка содержит быстрый и медленный компоненты с време-
нами затухания 41 и 343 нс, соответственно; длительность нарастания импульса со-
ставляет 14 нс.
На рис. 1.39 показана временная развертка черенковского излучения для кри-
сталлов GSO и LSO (использовался источник 60Со с энергией 1,33 МэВ, превышаю-
щей порог черенковского излучения 1 МэВ). Временное разрешение кристалла GSO
в 4,4 раза хуже, чем кристалла LSO.
Кристаллы GdAIO3(Ce) (GAP:Ce). Спектры поглощения, люминесценции и возбужде-
ния кристалла GdA103(Ce) показаны на рис. 1.40. Кинетика затухания сцинтилляций
(рис. 1.41) существенно зависит от содержания церия, что связано с недостаточно
быстрым переносом энергии от матрицы к ионам церия. Сцинтилляционная эффек-
тивность кристалла GAP: Се относительно NaI(Tl), по данным работы [92], составляет
примерно 5%.
Частота света, 103 см"1 Время, нс
Рис. 1.40. Спектры поглощения (1), лю-
минесценции (2) и возбуждения (3) крис-
талла GdAIO3(Ce) [92].
Рис. 1.41. Кинетика затухания сцинтил-
ляций кристаллов GdAIO3(Ce) при концент-
рациях церия 0,5 масс.% (кривая 1) и
1,8 масс.% (кривая 2) (указана концентра-
ция церия в расплаве) [92].
ГЛАВА 2
ИТТРИЕВЫЕ ГРАНАТЫ,
АКТИВИРОВАННЫЕ ЦЕРИЕМ
2.1. Кристаллы YAIO3(Ce) (YAP:Ce), Y3AI5O12(Ce) (YAG:Ce)
Кристалл ортоалюмината иттрия YAIO3 (YAP) изучается уже более 25 лет, но в
последние годы интерес к нему возрос в связи с тем, что при активации трехвалент-
ным церием монокристаллы на основе оксидов иттрия и алюминия приобретают
сцинтилляционные свойства. Несмотря на низкий эффективный атомный номер,
кристаллы YAP могут использоваться для детектирования рентгеновского и мягкого
гамма-излучения [93, 108]. YAP имеет не очень высокую плотность (5,37 г/см3), до-
вольно высокий световой выход — 40% относительно NaI(Tl) и время затухания 25-
30 нс. Быстрое затухание и относительно высокий световой выход позволяют эффек-
тивно использовать этот кристалл при высокой скорости счета. Кристаллы YAP могут
быть использованы вместо кристаллов CaF2(Eu) в быстродействующих фосвич-детек-
торах. Спектр флуоресценции имеет максимум при 350 нм. Кристаллы YAP отличаю-
тся химической стойкостью, негигроскопичностью, хорошими механическими свойс-
твами (в частности, высокой твердостью), легко полируются. Слабая температурная
зависимость светового выхода (рис. 2.1) позволяет применять кристаллы YAP в усло-
виях изменяющейся температуры и в средах с высоким температурным градиентом
[104]. Физические свойства кристаллов YA1O3 (Се) приведены в табл. 2.1.
Кристаллы YAP выращивают в молибденовых тиглях методом Чохральского
(например, Компания «Preciosa Crytur Ltd.», Турнов, Чехия) [12] и методом Бриджмена
(ВНИИСИМС, Александров, Россия) [100]. При исследовании влияния различных фак-
торов на сцинтилляционные характеристики кристаллов было установлено, что при-
сутствие F-центров в кристаллах, выращенных методом горизонтально ориентиро-
ванной кристаллизации (ГОК) в вакууме, не приводит к существенному уменьшению
светового выхода [92]. Напротив, Ук-центры в кристаллах, полученных методом Чох-
ральского, приводят к значительному ухудшению сцинтилляционных характеристик
[95]. Была установлена корреляция между сцинтилляционной эффективностью и по-
глощением, связанным с Ук-центрами, в диапазоне частот выше 27000 см*1. Ук-цент-
ры способствуют стабилизации ионов Се4+ в кристаллах YAP в процессе роста и уме-
ньшению доли Се3*. На рис. 2.2 показана возрастающая зависимость конверсионной
2.1. Кристаллы УАЮз(Се) (YAP:Ce), ¥зА15О12(Се) (YAG:Ce)
61
Таблица 2.1. Физические свойства кристаллов
У3А15О12(Се) и YAIO3(Ce) [27, 60].
Характеристики и свойства Y3AI5O12(Ce) УАЮз(Се)
Концентрация Се, мол.% 1 0,2
Эффективный атомный номер 32 36
Плотность, г/см3 4,6 [44] 5,6 [27] 5,37 [99]
Твердость по Маосу 8,5
Радиационная длина, см 2,63 2,9
Показатель преломления 1,95 [60] 1,94
Г игроскопичность Нет Нет
Положение максимума люминесценции, нм 550 [44, 61] 350, 360
Время затухания, нс 65 [44, 61] ~ 30/10000
Световой выход, фотоны/МэВ 9000 [44, 61] i 15000/1000, 18000
Световой выход, % к Nal(TI) 40-50
Радиационная стойкость, Gy 1012 > 103
Интенсивность, произв. ед.
Температура, °C
Отношение концентрации Се3* и Се4*
Рис. 2.1. Температурная зависимость
светового выхода различных сцинтилляци-
онных кристаллов [77].
Рис. 2.2. Корреляция между относитель-
ной сцинтилляционной эффективностью
кристаллов УАР:Се и соотношением кон-
центраций Се3+ и Се4+, определяемым по
соотношению соответствующих коэффици-
ентов поглощения /К^ [92].
62
2.1. Кристаллы YA103(Ce) (YAP:Ce), ¥зА15О12(Се) (YAG:Ce)
эффективности от соотношения концентраций Се3^ к Се4* в кристалле (это соотноше-
ние определяется концентрацией Ук-центров). С увеличением концентрации Ук-цен-
тров несколько возрастает время затухания сцинтилляций.
По данным работы [93], энергетическое разрешение кристаллов YAP:Се состав-
ляет 35% и 11 % при 32 и 662 кэВ соответственно. Однако в литературе приводятся и
значительно лучшие значения разрешения (в сочетании с лавинным фотодиодом —
около 5% при энергии 662 кэВ) [42 ]. На рис. 2.3 сравниваются энергетические спект-
ры сцинтилляций для кристаллов YAP: Се, NaI(Tl) и BGO в сочетании с лавинным фо-
Энераия, кэВ
Рис. 2.3. Энергетические спектры крис-
таллов BGO, Nal(Tl) и YAP:Ce, измеренные
с фотодиодом LAAPD для источника гам-
ма-излучения 137Cs [42].
Рис. 2.4. Энергетические спектры сцин-
тилляций кристалла YAP:Ce 0 25 х 25 мм
при энергиях: а - 122 кэВ (57Со),
б - 662 кэВ (137Cs), измеренные с би-
щелочным фотокатодом [42].
2.1. Кристаллы YAlO3(Ce) (YAP:Ce), ¥зА15О12(Се) (YAG:Ce)
63
Рис. 2.5.
Энергетическое разрешение (а) и сцинтил-
ляционная конверсионная эффективность
(в) кристаллов YAP:Ce как функция энергии
гамма-излучения, б - для сравнения приве-
дено энергетическое разрешение кристал-
лов Nal(TI). а, б - измерения проведены с
лавинным фотодиодом, показаны вклады
шумов и статистических флуктуаций [42], в
- измерения проведены с фотоумножите-
лем [43, 168].
Энергия, кэВ
тодиодом (энергия гамма-излучения равна 662 кэВ) [42]. На рис. 2.4 приведены энер-
гетические спектры кристаллов YAP:Се, полученные с разными источниками излуче-
ния [42]. Сравнение зависимости энергетического разрешения от энергии для крис-
таллов YAP:Се и NalfTl) (рис. 2.5) показывает, что в области энергий выше 300 кэВ YAP
не уступает по энергетическому разрешению кристаллу NalfTl). По данным работы
[43,168], сцинтилляционная конверсионная эффективность кристаллов YAP:Се прак-
тически постоянна в диапазоне энергий гамма-излучения до 1000 кэВ (рис. 2.5в).
Кристаллы YAP:Се эффективно применяются в ядерной медицине. В ряде ра-
бот (например, [96]) показано, что матрица из малых кристаллов YA103(Ce) (мульти-
кристалл) в сочетании с позиционно-чувствительными фотоумножителями позволя-
ет получить в гамма-камерах субмиллиметровое пространственное разрешение и вы-
сокую эффективность детектирования для фотонов с энергией 140 кэВ. Такая ма-
64
2.1. Кристаллы YA103(Ce) (YAP:Ce), Y^Oi^Ce) (YAG:Ce)
ленькая гамма-камера имеет поле видения 40x40 мм2 и является эффективным
инструментом для диагностики в медицине, в фармакологии, при исследованиях ма-
лых лабораторных животных [99,102-104]. Кристалл УАЮз(Се) успешно используется
и в позитронных эмиссионных томографах (ПЭТ) [97, 101, 105]. О таком томографе,
предназначенном для фармакологических исследований in vivo на животных, моде-
лирующих динамические процессы в организме человека, сообщается в работе [101].
Сцинтилляционный модуль сканера представляет собой матрицу 20 х 20 из кристал-
лов YAP:Ce с размерами 2x2x15мм3, полированных и оптически изолированных
тонкими отражающими пленками. Матрица соединяется с позиционно-чувствитель-
ным фотоумножителем Hamamatsu R2487. Пространственное разрешение томогра-
фа как функция расстояния от источника до детектора [101] показано на рис. 2.6.
В таблицах 1.8, 2.2-2.4 проводится более подробное сравнение сцинтилляци-
онных характеристик кристаллов YAP, LSO, GSO с традиционными сцинтилляторами
при использовании фотодиодов и фотоумножителей. Сравниваются энергетическое
разрешение, число электронно-дырочных пар и фотоэлектронов. Энергетическое
разрешение R детектора (кристалл с лавинным фотодиодом) определяется как
d2 d2 d2 d2 d2 Г2, 35/^^ 35оЛ^ mil
К - Kq + Kstat 4- j + ( дг J P-1)
veh ' 1 eh
Рис. 2.6. Пространственное разрешение
томографа как функция расстояния от ис-
точника до детектора [101].
Рис. 2.7. Спектры возбуждения люминес-
ценции кристаллов YAG:Ce (1, 2) и YAG.La
(3) при 5 К. Спектры измерялись: 1 - для
полосы экситон ной люминесценции при
4,9 эВ, 2 - для люминесценции церия, 3 -
для рекомбинационного излучения, инду-
цированного примесью лантана [118].
2.1. Кристаллы YA103(Ce) (YAP:Се), УзА15О12(Се) (YAG:Ce)
65
Число e-h nap/МэВ
с фотодиодом
Кристалл
Число
фотоэлектронов/МэВ
LAAPD Hamamatsu PD с ФЭУ XP2020Q
YAP:Ce 11500 - 4270
Nal(TI) 26900 - 8900
Csl(TlL 37000 36800 3840
JJJGOJ 5300 4750 980
GSO<e\ 6670 4770 1800
133-Ce 21000 18300 5490
Таблица 2.2.
Число электронно-ды-
рочных пар и фотоэлектро-
нов, измеренное с
фотодиодами и с фотоумно-
жителем для разных сцин-
тилляционных кристаллов
[42].
Кристалл Число e-h пар/МэВ R, % ^stat' % ^noise ' %
YAP:Ce 7654 5,5 3,9 1.3 3,7 Таблица 2.3.
Nal(TI) 17150 6,5 2,61 0,94 5,9 Энергетическое разреше-
Csl(TI) 27800 4,8 2,05 1,38 41 ние R (разделенное на составляющие согласно
(JJGQJ 3310 7,8 5,94 4,1 3'0 (2.1)) для разных сцинтил
^GSO?Ce ) 3910 7,4 5,47 2,54 4,3 ляционных кристаллов в
LSO:Ce 13900 10,6 2,9 0,87 1Q 2 сочетании с фотодиодом
LAAPD [42].
Таблица. 2.4. Сравнение некоторых физи-
ческих характеристик сцин- тилляторов YAP:Ce и других кристаллов [92].
Сцинтиллятор YAP:Ce Nal(TI) Qbgq)
Плотность, г/см3 5.55 3,67 7,13
Эффективный атомный номер 36 50 83
Гигроскопичность нет Да нет
Число фотоэлектронов на 511 кэВ 1000 2500 300
(стандартный бищелочной фотокатод)
Время затухания, нс 27 230 300/60
Энергетическое разрешение при 511 кэВ 11 7 12
Световой выход, фотоны/МэВ 18000 38000 8500
Световой выход относительно Nal(TI), % 40 100 20
66
2.2. Тонкие монокристаллические пленки ¥зА15О12(Се) (YAG:Ce)...
Здесь Ro — собственное разрешение кристалла, второе и третье слагаемые описы-
вают вклады статистических флуктуаций и шумов фотодиода, связанные с конечным
числом Neh электронно-дырочных пар (F~ 2 —постоянная фотодиода, о — диспе-
рсия амплитудного распределения шумов).
Исследование люминесцентных и сцинтилляционных свойств гранатов
YgAlsO^tCe) проводилось в большом числе экспериментальных и теоретических ра-
бот. На рис. 2.7 представлены спектры возбуждения люминесценции кристаллов
YAG:Ce (1,2) и YAG:La (3) при 5 К. В настоящее время нет полной ясности в понима-
нии деталей энергетического спектра и процесса переноса энергии, для которого су-
щественно положение уровней иона церия относительно энергетических зон крис-
талла.
2.2. Тонкие монокристаллические пленки Y3AI50i2(Ce)
(YAG:Ce) и YAIO3(Ce) (YAP:Ce)
Наряду с объемными оксидными кристаллами, новые перспективные приме-
нения находят и монокристаллические пленки на основе оксидов, например,
YsAlsO^fCe), YA103(Ce) [115, 163]. Прогресс в технологии получения таких пленок ме-
тодом жидкофазной эпитаксии открывает возможность производства детекторов на
их основе. Уровень технологии позволяет получать пленки требуемых размеров на
недорогих подложках [163,175].
Сцинтилляторы на основе тонких пленок имеют довольно широкий круг при-
менений: биологический мониторинг; мониторинг радионуклидов с а - и р -излуче-
Рис. 2.8. Рентгеновский микротомограф с кристаллом YAG:Ce в виде тонкого экрана [60].
1 - направленное рентгеновское излучение, прошедшее сквозь исследуемый объект;
2, 3 - изображение объекта, размытое по толщине люминесцирующей пленки (чем меньше толщина,
тем лучше пространственное разрешение; 4 - подложка из неактивированного YAG толщиной 1 мм;
5 ~ фокусирующая оптическая система; 6 - плоскость изображения.
2.2. Тонкие монокристаллические пленки ¥зА15О12(Се) (УАС:Се)...
67
Рис. 2.9.
Кривая слева - энергетический спектр
монокристаллической пленки
Y3Al50i2(Ce3+), сочлененной с фотоум-
ножителем Hamamatsu R1307, при
облучении а -частицами с энергией
5,15 МэВ (источник Ри-239) [175].
Для сравнения приведен спектр тонкой
пластинки Csl(Tl) (кривая справа).
нием; детектирование нейтронов на радиационном фоне других частиц; детектиро-
вание частиц с разной проникающей способностью “фосвич”-детектором (тонкая ак-
тивированная однослойная или двуслойная пленка на сцинтилляционной подложке).
Кристаллы YAG.Ce успешно применяются в сцинтилляционных детекторах
для визуализации изображений в рентгеновской микротомографии с высоким про-
странственным разрешением. Для этого применения нужны сцинтилляторы в виде
оптически прозрачных тонких слоев толщиной 1-5 мкм, с энергетической конве-
рсионной эффективностью более 1% относительно NalfTl), причем особенно важны
достаточно большие значения плотности и атомного номера*. О таком микротомо-
графе для рентгеновского диапазона 10-50 кэВ сообщается в работе [60] (он показан
на рис. 2.8). В этом микротомографе использована тонкая пленка YgAlsO^fCe) (тол-
щиной 5 мкм), нанесенная методом жидкофазной эпитаксии на подложку из неакти-
вированного YAG толщиной 1 мм. Пространственное разрешение микротомографа
составляет 1,6 мкм.
По данным работы [175], сцинтилляторы на основе тонких пленок YsAlsO^fCe)
имеют достаточно хорошее энергетическое разрешение и неплохой световой выход.
В виде примера на рис. 2.9 приведен энергетический спектр пленки УзА^О^Се), по-
лученный с источником а -частиц 239Pu (Е = 5,5 МэВ). Для сравнения приведен
спектр кристалла CsI(Tl). Энергетическое разрешение пленки УзА15О12(Се) составляет
8,3% при световом выходе 0,41 относительно CsI(Tl). Детекторы на основе пленки
УзА^О^Се) толщиной 50-70 мкм имеют удовлетворительную чувствительность к
у -фотонам и р -частицам источников 241 Ат и 137Cs: при облучении этими источни-
ками световой выход тонких пленок относительно NaI(Tl) составляет 0,11-0,12 и 0,13-
0,16, соответственно (а-p отношение близко к 0,2). Абсолютный световой выход
В связи с этим изучается возможность использования пленок на основе тяжелого эле-
мента лютеция [60, 162, 176,179].
68
2.2. Тонкие монокристаллические пленки УзА15О12(Се) (YAG:Ce)...
образца УзА15О12(Се^), представленного на рис. 2.9, составляет около 12200 фото-
нов/МэВ при облучении источником 137Cs (для сравнения заметим, что световой
выход тонких пленок на основе УАЮз(Се) примерно в 1,5 раза выше).
Сообщается о возможности разработки комбинированного сцинтиллятора
типа “фосфич” на основе УзА^О^Се) (Уз-л'СйхА15О]2(Се)) тонкой пленки и объемного
кристалла УзА^О^Зс) для раздельного детектирования компонентов ионизирующе-
го потока [175].
Тонкие пленки УзА^О^Се) люминесцируют в видимой области спектра. На
рис. 2.10 показана полоса люминесценции с максимумом ^тах = 535 нм, соответ-
ствующая разрешенному переходу из низшего возбужденного состояния 5d в основ-
ное состояние иона Се3^. Такие сцинтилляторы имеют удовлетворительные характе-
ристики в сочетании как с фотоумножителем, так и с фотодиодом.
Хотя пленки УзА^О^Се^) уступают по световому выходу в 2-5 раз лучшим
неорганическим сцинтилляторам, они превосходят их по быстродействию (примерно
Рис. 2.10.
а - спектры катодолюми-
несценции тонких пленок
Y3Al5O12(Ce) (1).
^jGdogA^O^tCe) (2)
и объемного кристалла
Y3AI5O12(Sc) (3);
б - спектр поглощения тонкой
пленки YAIO3(Ce) (1) и спектры ка-
тодолюминесценции тонких пле-
нок YAlO3(Ce) (2) и YAlO3(Pb) (3);
в - спектры катодолюми-
несценции тонких пленок
а-А12О3(Се) (1)
и а -Ail8ln0.2O3(Pb) (2) [175].
Длина волны, нм
2.3. Кристалл Y2SiO5(Ce) (YSO:Ce). Сравнение с кристаллами LSO и GSO
69
на порядок величины), а также по температурной стабильности (температурное ту-
шение люминесценции наблюдается только при температуре выше 200°С). Это пре-
имущество, в сочетании с хорошей механической, химической, термической стойкос-
тью и радиационной прочностью, позволяет применять сцинтилляционные пленки
для радиационного мониторинга в жестких условиях эксплуатации, например, для
анализа радиоактивных загрязнений агрессивных жидкостей и их паров.
Нужно отметить, что главной причиной, ограничивающей световой выход
пленок на основе AI2O3-Y2O3 с церием, являются примесные центры свинца и железа
(эти вещества используются как добавки к расплаву при выращивании пленок). Эф-
фект этих примесей может быть уменьшен выращиванием пленок при минимальном
переохлаждении, а также использованием сырьевых компонентов высокой чистоты и
отжигом пленок в специальной атмосфере [163].
2.3. Кристалл Y2SiO5(Ce) (YSO:Ce).
Сравнение с кристаллами LSO nvGSO/
Монокристаллы YSO выращивают различными методами, включая гидротер-
мальный, методы Вернейля, зонной плавки и Чохральского. В бывшем Советском Со-
юзе исследованием таких кристаллов первыми начали заниматься в Уральском поли-
техническом институте (исследовательская группа Б.В. Шульгина и А.В. Кружалова).
Кристалл Y2SiOs{Ce) дополняет изоэлектронный ряд кристаллов X2SiO5(Ce) (X = Y,
Gd, Lu), где X — элемент с электронной конфигурацией ns2 пр6 nd( и + 1 )s2 . Два по-
следних кристалла этого ряда — Lu2SiO5(Ce) и Gd2SiO5(Ce) — были рассмотрены вы-
ше. Ниже, для полноты картины, свойства всех трех кристаллов рассматриваются од-
новременно; они сопоставляются в табл. 2.5.
На рис. 2.11 показаны спектры поглощения активированных церием кристал-
лов YSO, LSO и GSO. Полосы поглощения соответствуют переходам из основного со-
стояния на подуровни 5d иона Се3+. Эти подуровни, а следовательно и полосы погло-
щения, несколько смещаются кристаллическим полем решетки. YSO и LSO имеют
одинаковую моноклинную структуру, и их спектры поглощения очень близки. Они
заметно отличаются от спектра поглощения кристалла GSO с моноклинной структу-
рой типа Р. При низкой температуре наблюдается дополнительное расщепление, со-
ответствующее положениям иона Се в неэквивалентных узлах решетки. При комнат-
ной температуре это расщепление не разрешается.
На рис. 2.12 и 2.13 показаны спектры возбуждения и люминесценции крис-
таллов YSO, LSO, GSO. Спектры возбуждения в основном повторяют спектры погло-
щения. Тем самым подтверждается, что люминесценция соответствует переходам ме-
жду уровнями ионов Се. Как и спектры поглощения, спектры люминесценции крис-
таллов YSO и LSO почти совпадают, а спектр люминесценции GSO несколько сдвинут
в сторону длинных волн.
На рис. 2.14 показано затухание сцинтилляционных импульсов кристаллов
YSO, LSO, GSO. Времена затухания для YSO, LSO, GSO равны 40, 42 и 56 нс соответс-
70
2.3. Кристалл Y2SiO5(Ce) (YSO:Ce). Сравнение с кристаллами LSO и GSO
Таблица 2.5. Сравнение сцинтилляционных свойств кристаллов YSO,
GSO, LSO [5].
Характеристики и свойства YSO (Y2SiO5(Ce)) (GS^Gd2SiO5(Ce)) LSO (Lu2SiO5(Ce))
Лучший световой выход, фотоны/МэВ 9200; 10000 [27] 12500 27000
Лучшее энергетическое разрешение, % (662 кэВ) 9,0 7,0 7,9
Длина волны макс люминесценции, нм 420 430 420
Показатель преломления 1,79 1,85 1,82
Время затухания, нс 42 56 и 600 40
Эффективный атомный номер 33 59 66
Плотность, г/см3 4,45 6,7 7,4
Гигроскопичность нет нет нет
Точка плавления, К 2200 [167] 2173 2423
Механическая прочность Да нет да
1,2
0,9
0,6
о,з
о.о
Длина войны, нм
Поглощение
Рис. 2.11. Спектры поглощения кристал-
лов YSO, LSO и GSO, активированных цери-
ем [5].
Рис. 2.12. Спектры возбуждения люмине-
сценции кристаллов YSO, LSO и GSO, акти-
вированных церием (интенсивность люми-
несценции измерялась в максимуме полосы
люминесценции) [5].
2.3. Кристалл Y2SiO5(Ce) (YSO:Се). Сравнение с кристаллами LSO и GSO
71
Рис. 2.13. Спектры люминесценции кри-
сталлов YSO, LSO и GSO, активированных це-
рием, при возбуждении гамма-излучением [5].
Рис. 2.14. Затухание сцинтилляционных
импульсов кристаллов YSO, LSO, GSO [5].
твенно. Кристалл GSO имеет также слабый компонент сцинтилляции с временем за-
тухания около 600 нс. Для YSO и LSO эти времена затухания воспроизводятся как
при гамма-возбуждении, так и при прямом возбуждении люминесценции в полосах
поглощения Се; это свидетельствует о весьма быстром переносе возбуждения от мат-
рицы к ионам Се. В случае же кристалла GSO длительность сцинтилляционного им-
пульса значительно превышает время затухания люминесценции при прямом ее воз-
буждении в полосе поглощения Се. Это означает, что длительность сцинтилляцион-
ного импульса в значительной степени определяется переносом возбуждения к акти-
ваторным центрам. Сцинтилляционные свойства кристаллов YSO, LSO, GSO
сравниваются в таблице 2.5.
Для кристалла YSO, состоящего из легких элементов, можно было бы ожидать
линейной зависимости светового выхода от энергии гамма-излучения, подобной той,
которая наблюдается для кристалла YAP:Се. Однако кристаллы YSO обнаружили поч-
ти такую же непропорциональность (до сих пор не объясненную), как более тяжелые
кристаллы LSO и GSO [98]. Такая непропорциональность приводит к асимметричной
форме фотопика и ухудшает собственное разрешение кристаллов YSO [98].
72
2.4. Кристаллы корунда Al2O3(Ti, Са)
2.4. Кристаллы корунда AI2O3(Ti, Са)
Кристаллы корунда А120з(Т1, Me) (активированные одновременно двумя при-
месями) обладают удовлетворительными сцинтилляционными свойствами [112]; их
высокая механическая, химическая и термическая прочность позволяет использо-
вать их в экстремальных условиях для детектирования альфа и бета-частиц и низко-
энергетического гамма- и рентгеновского излучения [110-113, 107, 109]. Акцепторный
соактиватор Ме2+ (обычно кальций) создает мелкие электронные ловушки. По-види-
мому, флуоресценция кристалла связана с релаксацией дырок, образующихся при за-
хвате электрона ионом И4* [112]. В таблице 2.6 приведены характеристики кристалла
Рис. 2.15.
Спектры сцинтилляционных сигналов
корунда, измеренные с фотодиодами
при возбуждении разными источника-
ми:
а - а -частицами с энергией 5,15 МэВ
(источник 239Ри), б-р -частицами с
энергией 976 кэВ (источник 207Bi),
в - у -фотонами с энергией 14 и 17 кэВ
(источник 241Ат) [113].
Номер канала
2.5. Оценка рабочего диапазона основных параметр ов ...
73
Эффективный атомный номер
Плотность, г/см3
Положение максимума полосы излучения, нм
Время высвечивания, мкс
Прозрачность к собственному излучению, %
Интегральный световой выход
относительно Csl(TI), %.
Таблица 2.6.
4 Физические свойства кристалла
750 А12О3 (Ti, Са) [112]
3,4
80
30
А12О3 (Ti, Са) как сцинтилляционного материала. Кристаллы корунда имеют удовлет-
ворительное энергетическое разрешение: на рис. 2.15 показан энергетический
спектр сцинтилляционных сигналов при возбуждении разными источниками [113]
{на рисунке представлены данные измерений, выполненных Е. Даншиным).
Благодаря радиационной стабильности матрицы, корундовые сцинтилляторы
обладают высокой радиационной стойкостью.
2.5. Оценка рабочего диапазона основных параметров
рентгеновских детекторов на основе легких
сцинтилляционных материалов
Как отмечалось выше, сцинтилляционные кристаллы на основе оксидов ит-
трия и алюминия {Y3AI5O12, YAIO3, AI2O3) обладают хорошим временным разрешени-
ем и высокой стойкостью к внешним воздействиям: значительной твердостью, хоро-
шими механическими свойствами, химической стойкостью и негигроскопичностью
[109, 116-118]. Эти кристаллы могут успешно использоваться для широкого класса
применений в ограниченной области энергий и размеров, соответствующей малому
значению эффективного атомного номера и довольно сильной реабсорбции. Эта об-
ласть устанавливается ниже [107-109].
Будем характеризовать сцинтилляционный материал эффективным атом-
ным номером Z, числом атомов в единице объема N и длиной пробега рентгеновс-
кого или гамма-излучения в кристалле. Для удобства дальнейших оценок введем не-
которые произвольные фиксированные значения этих параметров: Z* = 30,
N* = 5х 1022 см~3, I* = 0, 225 см (разумеется, результаты не зависят от выбора
этих значений). Хорошо известная формула для длины пробега жесткого гамма-излу-
чения относительно фотопоглощения [114] может быть переписана в виде
74
2.5. Оценка рабочего диапазона основных параметров ...
Это выражение применимо к фотонам с энергией Е, превышающей энергию связи
К-оболочки 0,0136 Z2, но малой по сравнению с энергией покоя электрона
тс2 = 511 кэВ. {В рассматриваемом диапазоне энергий комптоновским рассеянием
гамма-излучения можно пренебречь по сравнению с фотопоглощением). Далее мы
ограничимся этой областью энергий; она не выходит за пределы рентгеновского
диапазона.
Величина (2.2) есть нижняя граница размера кристалла L в направлении па-
дения рентгеновского излучения с энергией Е.
Рассмотрим теперь верхнюю границу значений L для случая, когда фото-
приемник соединен с гранью кристалла, перпендикулярной к направлению падения
рентгеновского излучения (рассмотрение применимо также и при произвольном
направлении падения для кристалла с одинаковыми продольным и поперечным раз-
мерами). Верхняя граница размера в направлении падения, Lmax, соответствует
случаю, когда световая энергия сцинтилляции Emin , приходящая на фотоприемник
из наиболее удаленной от него точки, совпадает с порогом дискриминации спор :
Wmin = епор • (2-3)
где Tmin — коэффициент светосбора в кристалле из точки, наиболее удаленной от
фотоприемника, rj — абсолютная конверсионная эффективность кристалла (ц учи-
тывает степень согласованности спектральной чувствительности фотоприемника со
спектром флуоресценции кристалла).
Величина Lmax зависит от условий светосбора в кристалле. Как будет показа-
но в главе 1 третьей части, в случае сильной реабсорбции коэффициент светосбора
практически не зависит от типа отражающей поверхности. Для получения аналити-
ческих оценок удобно рассмотреть случай зеркально-отражающей поверхности,
когда коэффициент светосбора из наиболее удаленной точки имеет вид (см. разд. 1.6
третьей части)
xmln = (l-v)exp(-₽KL), v = [l-g)2]1/2, (2-4)
Здесь и — показатель преломления кристалла на длине волны максимума флуорес-
ценции, rq — показатель преломления иммерсионной прослойки между кристаллом
и фотоприемником (в отсутствие оптического контакта rq = 1).
Пусть порогу дискриминации светового сигнала от малого кристалла (для ко-
торого kL « 1) соответствует энергия детектируемого фотона Епор . Тогда световой
сигнал, поступающий из наиболее удаленной точки, превышает порог дискримина-
ции при условии
Еехр(-ркЬ) > Епор . (2.5)
Отсюда получаем верхнюю границу размера кристалла
Lmax(E) = . (2.6)
2.5. Оценка рабочего диапазона основных параметров ...
75
У
Рис. 2.16.
Функция F\y), заданная уравнением
У = F-7/2lnF [107].
Ниже мы будем использовать пороговую энергию гамма-излучения Епор . Она связана
с порогом епор соотношением
f Г (И] \2“| *1
епор = Л^пор^1 “f1 J J • t2-7)
Рассматриваемый кристалл может быть использован в интервале энергий
рентгеновского излучения Е < Етах, где минимальный размер (2.2), определяемый
сечением поглощения жесткого излучения, не превышает максимального размера
(2.6), определяемого реабсорбцией света. Приравнивая выражения (2.2) и (2.6), полу-
чаем уравнение для максимальной энергии Етах, ограничивающей диапазон энер-
гий рентгеновского излучения. Решение этого уравнения может быть представлено в
компактном виде
wm |2 «i
Здесь F = F(y) —функция, заданная уравнением
y=F-7/2inF (2.Ю)
и представленная на рис. 2.16. Граничной энергии Етах соответствует размер крис-
талла
Ьмах = bmax(Emax) = (pK)-iln(-^J . (2.11)
v ^пор z
Рассмотрим пример. Пусть сцинтиллятор YAIO3 с параметрами и ~ 1,961 ,
N
Z = 28,3, — = 1,96 соединен с фотоумножителем без оптического контакта
76
2.5. Оценка рабочего диапазона основных параметров ...
(nj = 1). Тогда, согласно (2.4), 0 = 1, 08 . При этих значениях параметров выраже-
ния (2.8) и (2.11) дают зависимость Етах и Еоддх от коэффициента поглощения к и
пороговой энергии фотона Епор , представленную в табл. 2.7.
В области энергий Е < Етах размер кристалла L может принимать значения
в интервале 1(E) < L < Lmax, левая граница которого дается выражением (2.2), а
правая — соотношением (2.6) (при Е = Етах этот интервал размеров стягивается в
точку). Этот интервал показан на рис. 2.17 («а» и «б») для кристаллов УАЮз(Се) и
А120з(Т1): жирной линией показана нижняя граница интервала размеров (2.2). Тонки-
ми линиями (штриховыми и сплошными, относящимися к разным порогам дискри-
минации) показана верхняя граница интервала размеров, рассчитанная согласно
(2.6) при разных значениях коэффициента поглощения к , указанных на рисунке.
Из табл. 2.7 и рис. 2.17 видна существенная роль пороговой энергии (2.7). Зна-
чение Епор зависит от типа фотоприемника и свойств сцинтилляционного материа-
ла. Если зафиксировать тип фотоприемника, то значение Епор = Е^ор для нового
сцинтиллятора А можно оценить по значению Е^ор , известному для какого-либо
сцинтиллятора В:
рА = рВ
пор- •
Здесь
Г <п1'\211/2 Г <пЛ2П1/2
<213>
^(^тах) — спектральная чувствительность фотоприемника в области максимума
спектра флуоресценции (здесь она выделена в виде множителя из конверсионной эф-
фективности ц , в которую она обычно включается для краткости).
Соотношение (2.12) позволяет прогнозировать энергетический диапазон при-
менимости новых сцинтилляционных материалов с сильной реабсорбцией.
В заключение отметим следующее существенное обстоятельство. Как видно из
табл. 2.7, порог дискриминации Епор заметно влияет на энергетический диапазон
сцинтилляционного детектора и его максимальную длину. Это ограничивает сверху
выбор значения Епор . С другой стороны, интервал допустимых значений Епор
^пор ' к, см 1 ^тах ' кэВ ^МАХ' см
10 0,4 294 7,8
10 0,8 238 3,7
50 0,2 300 8,2
50 0,4 236 3,6
50 0,8 182 1,5
Таблица 2.7.
Верхняя граница интервала энергий Етах и
соответствующий размер кристалла .
2.5. Опенка рабочего диапазона основных параметров ...
77
Энергия у-фотона Е, кэВ
Энергия у-фотона Е, кэВ
Рис. 2.17. Интервал допустимых размеров кристаллов YAIO3(Ce) (а) и А120з(Т() (б) как функция
энергии гамма-излучения. Жирной линией показана нижняя граница интервала размеров (2.2).
Тонкими линиями показана верхняя граница интервала размеров, рассчитанная согласно (2.6)
при пороге дискриминации 10 кэВ и разных значениях коэффициента поглощения к, указанных
на рисунке [107].
ограничен снизу условием стабильного режима сцинтилляционного детектора [121].
Таким образом, в случае сильной реабсорбции выбор порога дискриминации диктует-
ся противоречивыми соображениями. Соответствующее компромиссное решение мо-
жет быть найдено с использованием расчетных данных о светосборе, приведенных в
третьей части.
ГЛАВА 3
ФЛЮОРИДЫ ЦЕРИЯ, БАРИЯ И ДРУГИХ ЭЛЕМЕНТОВ.
ХЛОРИД ЛАНТАНА
3.1. Кристалл флюорида церия CeF3
Первые сообщения о хороших сцинтилляционных свойствах флюорида церия
CeF3 были независимо опубликованы Д. Андерсоном [122, 123] и С. Дерензо, Б. Мозе-
сом [124,125] в 1989 году. Методом Стокбаргера удается получить кристаллы CeF3 хо-
рошего оптического качества диаметром до 40 мм.
Флюорид церия — радиационно-стойкий кристалл с достаточной плотностью
(6,16 г/см3), малым временем затухания сцинтилляций (около 20 нс) и короткой ра-
диационной длиной (см. табл. 3.1). На рис. 3.1 представлен полный коэффициент
ослабления потока гамма-излучения как функция энергии для кристалла CeF3 и со-
ставляющие коэффициента ослабления, соответствующие процессам фотопоглоще-
ния, комптоновского рассеяния и рождения пар [77].
Световой выход составляет около 5% относительно NalfTl) (2000-2400 фото-
нов/МэВ). Флюорид церия негигроскопичен. К его достоинствам следует отнести ма-
лый температурный коэффициент светового выхода —1% на градус при комнатной
температуре [126]. Благодаря перечисленным свойствам, этот сцинтиллятор перспек-
тивен для применения в физике высоких энергий (особенно в электромагнитных ка-
лориметрах) и медицине [122, 124, 126]. Сравнительно низкий показатель преломле-
ния (и = 1,6) благоприятствует светосбору в кристалле; это выгодно отличает крис-
талл CeF3 от кристалла PbWO4 (п = 2,20), который широко используется в электро-
магнитных калориметрах.
Спектр люминесценции. Подобно другим сцинтилляторам, содержащим люминесци-
рующие центры церия, кристалл CeF3 люминесцирует в полосе, соответствующей пе-
реходу 5d-4f (рис. 3.2 а). Под влиянием структурных дефектов спектр люминесценции
смещается в сторону длинных волн. Это видно из рис. 3.26, где сравниваются спект-
ры люминесценции кристаллов с дефектной (1) и совершенной (2) структурой.
Аналогичные результаты ранее были получены в работе [128]. В ней было по-
казано, что спектральные и кинетические характеристики сцинтиллятора CeF3 обла-
дают существенной структурной чувствительностью и различаются для образцов
3.1. Кристалл флюорида церия CeF3
79
Коэффициент экстинкции, см-
Рис. 3.1.
Полный коэффициент экстинкции
(ослабления) потока гамма-излуче-
ния как функция энергии для
кристалла CeF3 и составляющие ко-
эффициента ослабления, соответ-
ствующие процессам фотопоглоще-
ния, комптоновского рассеяния и
рождения пар [77].
Физические свойства кристалла CeF3. Для
сравнения (в связи с возможным приме-
Таблица 3.1.
нением в электромагнитных калоримет-
рах) приведены свойства кристалла
PbWO4 [28, 126]. ( PbWO4 I
Характеристики и свойства CeF3
Эффективный атомный номер 52 73 [166]
Плотность, г/см3 6,16 8,28
Точка плавления, °C 1443 1123
Радиационная длина, см 1,68 0,85
Радиус Молера, см 2,63 2,19
Показатель преломления 1,62 2,2
Гигроскопичность Нет Нет
Световой выход, фотоны/МэВ 2100-2400 (лучшие кристаллы 1 см3 через 1 мкс) 140 200
Световой выход, % к Nal(TI) 4-5 0.3
Послесвечение через 1 мкс Нет Нет
Время затухания, нс 23,4 2/10/30 [166] <10 [180] 5-10 [181]
Положение максимума люминесценции, нм 300, 340 440-500
Радиационная стойкость, ГэВ <100 100
80
3.1. Кр истаял флюор и да цер ия CeF3
Интенсивность, произв. ед.
Рис. 3.2. Спектры флуоресценции кристалла CeF3, измеренные на разных образцах, по данным ра-
боты [129]: а - кристалл с поверхностью, параллельной (1) или перпендикулярной (2) его оптиче-
ской оси; б - образцы с дефектной (1) и совершенной (2) структурой.
Рис. 3.3.
Спектры возбуждения флуоресценции
кристаллов CeF3, измеренные на длине во-
лны люминесценции А.л, и спектры флуо-
ресценции, измеренные при длине волны
возбуждающего света кв, по данным ра-
боты [128].
а - образцы первого поколения:
1 - спектр возбуждения (Хл = 360 нм),
2 и 3 - спектры флуоресценции
(Хв = 220 и 280 нм, соответственно).
б -образцы последующего поколения:
1 -спектр возбуждения (Хл = 360 нм),
2 -спектр флуоресценции (Хв = 200 нм).
Илина волны, нм
3.1. Кр истаял флюор и да цер ия CeF3
81
Пайна волны, нм
Рис. 3.4.
Спектр радиолюминесценции кристалла
CeF3, измеренный при температуре 77 К с
разными задержками относительно импу-
льса возбуждения.
1 - без задержки (ширина временного ок-
на 1 нс); 2 - с задержкой 70 нс (ширина
временного окна 20 нс) [130].
Рис. 3.5.
Спектр возбуждения люминесценции крис-
талла CeF3 [39]. На рисунке стрелками ука-
зано положение диэлектрической щели и
ее кратных повторений.
первого и второго поколения. На рис. 3.3 показаны спектры люминесценции кристал-
лов CeF3 первого поколения (а) и более совершенных кристаллов второго поколения
{б). В работе [128] предполагается, что различие свойств этих образцов связано с кон-
центрацией ионов Се^, находящихся по соседству с ионами кислорода. Такие дефе-
ктные центры свечения, присутствующие в образцах первого поколения в значитель-
ной концентрации, по-видимому, ответственны за длинноволновую часть спектра
люминесценции, простирающуюся до 450 нм (рис. 3.3 а). В более чистых образцах,
представленных на рис. 3.3б, дефектные центры присутствуют в низкой концентра-
ции и проявляются в длинноволновом хвосте спектра люминесценции, выраженном
гораздо слабее (хотя и ограниченном той же длиной волны 450 нм).
Интересно сопоставить эти данные со спектром радиолюминесценции крис-
талла CeF3 (рис. 3.4). Сопоставление рис. 3.4 с рисунком 3.3 показывает, что спектр
короткоживущего компонента радиолюминесценции ближе к спектру стационарной
люминесценции более совершенного образца, а спектр долгоживущего компонента
радиолюминесценции — к стационарному спектру менее совершенного образца. От-
сюда вытекает соответствие короткоживущего компонента центрам свечения, нахо-
дящимся в регулярных узлах решетки, а долгоживущего компонента — дефектным
центрам свечения.
82
3.1. Кристалл флюорида церия CeF3
Спектр возбуждения люминесценции CeF3 показан на рис. 3.5. Эффективное
возбуждение наблюдается в интервале энергий от 4,5 эВ до диэлектрической щели
Eg = 11 эВ и соответствует переходам 4f-5d в ионе Се'1’. В области энергий Е > Eg
возбуждение мало эффективно, что, по предположению авторов работы [128], связано
с большим коэффициентом поглощения света (порядка 106 см-1) в области фундамен-
тального поглощения. Свет поглощается в тонком приповерхностном слое, где рож-
денные электронно-дырочные пары претерпевают безизлучательную рекомбинацию,
обусловленную влиянием поверхности [128].
К выводам работы [128] о влиянии поверхности следует отнестись критически.
Если бы низкая эффективность возбуждения флуоресценции энергией Е > Eg дейст-
вительно была обусловлена только влиянием поверхности, то этот эффект не отрази-
лся бы на сцинтилляционной эффективности, ввиду достаточно большой глубины
проникновения гамма-излучения. Низкая сцинтилляционная эффективность крис-
талла CsF3 (около 5% относительно кристалла NalfTl)) позволяет предположить суще-
ствование конкурирующего безизлучательного рекомбинационного канала, начина-
ющегося в области энергий Е > Eg и подавляющего излучательный релаксационный
процесс. Этот конкурирующий процесс не связан с влиянием поверхности.
Кинетика затухания сцинтилляций. На рис. 3.6-3.8 [128] показаны кривые затухания
флуоресценции по данным трех работ. Из рис. 3.6 видно, что при возбуждении дли-
ной волны 200 нм (фотоны с энергией 6,2 эВ, не достигающей величины диэлектриче-
ской щели Eg = 11 эВ) флуоресценция дефектных образцов содержит два временных
компонента, сильно различающихся по времени затухания. Для более совершенных
образцов наблюдается один сильный компонент с временем затухания 30-40 нс. Для
сопоставления отметим, что по данным работы [92] кинетика затухания радиолюми-
несценции, возбуждаемой коротким импульсом при азотной температуре (рис. 3.7),
содержит короткоживущий компонент со временем затухания около 15 нс и более
слабый долгоживущий компонент со временем затухания 40 нс. Из рис. 3.8 видно, что
при возбуждении светом с большей д линой волны время затухания возрастает.
По данным [131], при возбуждении энергией Е в области фундаментального
поглощения время затухания сокращается до 20 нс при Е = 12,4 эВ и до 10 нс при
Е = 20,7 эВ. Очевидно, сокращение времени жизни возбуждения обусловлено упо-
мянутым выше безизлучательным релаксационным процессом, конкурирующим с
радиационным переходом и начинающимся в области энергий выше Eg.
Кинетика затухания сцинтилляций в тонких пленках имеет несколько иной
характер. В тонких пленках флуоресценция регулярных центров церия (наблюдаемая
в коротковолновой полосе с максимум около 300 нм) затухает за 9-10 нс, а люминес-
ценция дефектных центров (полоса с максимумом 340 нм) затухает за 25 нс. В объем-
ных кристаллах времена затухания регулярных и дефектных центров различаются
не столь сильно.
3.1. Кр ИСТАЯЛ ФЛЮОР ИДА ЦЕР ИЯ CeF3
83
Интенсивность, произв. eg. Интенсивность, произв. ед.
Рис. 3.6.
Кривые затухания флуоресценции крис-
таллов CeF3 с менее совершенной (а) и
более совершенной (б) структурой [128].
Люминесценция возбуждалась на длине
волны 200 нм и регистрировалась на дли-
не волны 300 нм.
Рис. 3.7. Кривые затухания флуоресцен-
ции кристалла CeF3 при рентгеновском
возбуждении, измеренные при температу-
ре жидкого азота (77 К) [92].
Рис. 3.8. Кривые затухания флуоресцен-
ции кристалла CeF3, возбуждаемой светом
с длиной волны 290 нм и регистрируемой
на разных длинах волн: 1 - 285 нм,
2 - 305 нм, 3 - 340 нм [129].
84
3.1. Кристалл флюорида церияCeF3
Методы выращивания. В работе [129] сообщается о выращивании монокристаллов
CeF3 методом направленной кристаллизации в вакууме либо в атмосфере фтора или
инертного газа. Методом Стокбаргера выращиваются кристаллы CeF3 хорошего оп-
тического качества диаметром до 40 мм при температурном градиенте 100°С/см и
скорости вытягивания из расплава 5-10 мм/час [127].
Особое внимание уделялось удалению из сырья кислородсодержащих приме-
сей, приводящих к образованию дефектных центров люминесценции. Для этого ис-
пользовалась атмосфера, состоящая из продуктов распада тефлона, которая интен-
сивно взаимодействует с кислородными примесями, образуя газ, удаляемый из рос-
товой камеры. Кристаллы флюорида церия, выращенные в такой атмосфере, содер-
жат менее 10~3 ат. % кислорода. Такой метод позволяет использовать достаточно
простую ростовую установку и получать за один цикл роста 4 були хорошего оптичес-
кого качества размером 0 20х 150 мм.
Радиационная стойкость. В работе [132] была исследована зависимость прозрачнос-
ти кристалла CeF3 с размерами 20 х 20 х 78 мм3 от дозы облучения. Доза изменялась в
диапазоне до 400 крад при низкой интенсивности облучения 100 рад/час. Было об-
наружено слабое возрастание коэффициента поглощения до значения 10“3 см-1 в ин-
тервале доз до 200 крад. При 400 крад наведенный коэффициент поглощения состав-
ляет 2 10“3 см1. Эти данные относятся к спектральной точке 310 нм, соответствую-
щей максимуму полосы люминесценции.
Облучение с большой интенсивностью (20 крад/час) с дозой 540 крад приво-
дит к более значительному возрастанию коэффициента поглощения при 310 нм — до
Рис. 3.9. Спектр пропускания кристалла CeF3 высотой 300 мм до и после облучения дозой в
10 Мрад ("а" и "6", соответственно). Кривые 1 и 2 относятся к образцам, вырезанным из нижней и
верхней части були, соответственно [133].
3.2. Кр истаял флюор ИДА БАР ия BaF2
85
0,01см-1. В течение суток наведенный коэффициент поглощения в отсутствие
облучения уменьшается в 3 раза. Дальнейшее восстановление прозрачности проис-
ходит очень медленно (в течение месяца наведенный коэффициент поглощения уме-
ньшается от ЗЮ-3 см-1 до 2 10-3 см-1).
Влияние более значительных доз облучения на прозрачность кристаллов CeF3
было исследовано в работе [133]. На рис. 3.9 показан спектр пропускания кристаллов
CeF3 высотой 300 мм до и после облучения дозой в 10 Мрад (рис. 3.9, “а” и “б”, соот-
ветственно). Коэффициент поглощения необлученного образца на длине волны
340 нм (соответствующей, по данным работы [133], максимуму люминесценции CeF3)
составляет приблизительно 0,003 см-1. Однако поглощение необлученного образца
быстро возрастает с уменьшением длины волны и при X = 300 нм достигает приме-
рно 0,03 см-1. Полоса прозрачности имеет резкую границу при 285 нм.
После облучения дозой 10 Мрад коэффициент поглощения на длине волны
340 нм возрастает до 0,015 см-1. Таким образом, прозрачность кристалла оказывает-
ся весьма устойчивой к облучению: скорость возрастания коэффициента поглощения
при облучении составляет 1,6х 10-6 см-1/крад (эта цифра по порядку величины со-
гласуется с соответствующей оценкой работы [132] — около 5x10^ см-1/крад).
Авторы работы [135] отмечают две дополнительные сильные полосы поглоще-
ния при 340 нм и 385 нм, которые появляются у некоторых образцов после облуче-
ния. При исследовании влияния легирования ионами металлов на сцинтилляцион-
ные свойства кристаллов CeF3 было обнаружено, что некоторые ионы, например,
Ва2+, способны повышать радиационную стойкость этих кристаллов [134]. Ионы же
ОН- и О2- понижают радиационную стойкость (приводят к появлению указанных по-
лос поглощения [127]). Уменьшение концентрации кислородсодержащих примесей
очень важно для увеличения светового выхода и радиационной стойкости кристаллов
CeF3 [132].
3.2. Кристалл флюорида бария BaF2
Флюорид бария BaF2 отличается от известных сцинтилляторов наиболее коро-
тким временем затухания быстрого компонента — 0,8 нс. Он может быть использован
в физических экспериментах и аппаратуре, связанных с разрешением времени про-
лета частиц: в позитронных эмиссионных томографах, в физике высоких энергий и
ядерной физике. Использование специальной электроники позволяет получить для
гамма-излучения с энергией 1 МэВ временное разрешение около 100 пс [137]. Такое
быстродействие сцинтиллятор BaF2 сочетает с хорошей эффективностью регистра-
ции, обусловленной достаточно высоким эффективным атомным номером (54) и до-
статочной плотностью (4,9 г/см3) (табл. 3.2) [40]. Однако BaF2 уступает BGO по эффек-
тивности регистрации, а его спектр люминесценции расположен в области более вы-
соких частот, неблагоприятной для регистрации фотоумножителем. Кристалл BaF2 не
гигроскопичен и обладает достаточной радиационной прочностью (доза 107рад не
86
3.2. Кристалл флюорида бария BaF2
Рис. 3.10. Полный коэффициент экстинк-
ции (ослабления) потока гамма-излучения
как функция энергии для кристалла ВаГ2 и
его составляющие, соответствующие про-
цессам фотопоглощения, комптоновского
рассеяния и рождения пар [77].
Таблица 3.2.
Характеристики и свойства
Эффективный атомный номер
Плотность, г/см3
Точка плавления, °C
Радиационная длина, см
Радиус Молера, см
Показатель преломления
Гигроскопичность
Положение максимума
люминесценции, нм
Время затухания, нс
Световой выход, фотоны/МэВ
Световой выход, % к Nal(Tl)
Радиационная стойкость, рад
Физические свойства кристалла ВаГ2 [136,
Значения для кристалла BaF2
54
4,88
1354 [77, 88]
2,06
3,4
1,50 при X = 310 нм;
1,54 при X = 220 нм;
1,63 при X = 200 нм [116]
Нет
310 (основной максимум), 220
0,6-0,8 (25%), 630 (75%); 0,6, 620 [8
2,5 х 103 (быстрый компонент),
6,5 хЮ3 (медленный компонент) [74],
1,4 х103 (быстрый компонент),
9,5хЮ3 (медленный компонент) [69]
5 (быстрый компонент),
16 (медленный компонент) [88]
8/20 [147]
10б—107 [88]
3.2. КР ИСТАЯЛ ФЛЮОР ИДА БАР ия BaF2
87
вызывает значительных повреждений). Сечение взаимодействия кристалла BaF2 с
гамма-излучением как функция энергии гамма-фотона представлена на рис. 3.10 [77].
Люминесценция и кинетика затухания сцинтилляций. Спектр люминесценции крис-
талла BaF2 состоит из нескольких полос (рис. 3.11). Ультрафиолетовые полосы с мак-
симумами при 220 и 195 нм соответствуют быстрому компоненту затухания (0,6-
0,8 нс) [138, 139]. Основной максимум спектра люминесценции при 310 нм соответ-
ствует медленному компоненту сцинтилляции со средним временем затухания 630 нс
(подробнее см. табл. 3.3) [139]. Для детектирования быстрого компонента необходимо
использовать фотоумножитель с кварцевым входным окном и оптическую иммерсию,
прозрачную для ультрафиолета. При использовании фотоумножителя с кварцевой
оболочкой около 20% числа первичных фотоэлектронов связано с быстрым компо-
нентом, а 80% — с медленным (полное число фотоэлектронов составляет около
2х 103/МэВ). В работах [65, 67] рассматривается сцинтилляционный механизм крис-
талла BaF2.
При добавлении к BaF2 трехвалентного церия в концентрации 1 мол.% время
затухания медленного компонента сокращается до 65-85 нс, при концентрации
4,4 мол.% — до 50 нс, а при 10 мол.%—до 40 нс [143]. В работах [140, 141] предприни-
мались попытки улучшить характеристики кристалла BaF2 введением Се в концент-
рации до 10 мол.%. Допирование церием подавляет медленный компонент одновре-
менно с самым быстрым (последний заменяется менее быстрой флуоресценцией це-
рия 4f-5d).
В работе [143] сравнивались образцы BaF2 с концентрациями церия 10,27 и 45
мол.%. Наивысшая радиационная стойкость и максимальная доля быстрого компо-
нента в спектре люминесценции была получена с концентрацией 27 мол.%. Для такой
концентрации Се сцинтилляционная интенсивность (за 1 мкс) составляет 30% отно-
сительно чистого кристалла BaF2. При этом 54% интенсивности затухает за 1,6 нс, а
BaF2
150 200 250 300 350 400 45сГ
Рис. 3.11. Спектр люминесценции кри-
сталла BaF2 с выделением быстрой (1) и
медленной (2) составляющей [77].
Длина волны, нм
88
3.2. Кристалл флюор и да бар ия BaF2
остальная ее часть за 38 нс. В работе [143] делается вывод, что наилучшая радиаци-
онная стойкость достигается при концентрации, соответствующей максимуму кри-
вой плавления (эта концентрационная точка близка к 27 мол.%). Конгруэнтный сплав
Bao 73Ceo,27F2,27 обладает более высокой плотностью и радиационной стойкостью,
чем BaF2. При возбуждении в интервале длин волн 230-325 нм пик излучения крис-
талла Вао 73660,27^2,27 приходится на 350 нм, причем коротковолновой хвост люми-
несценции с л < 325 нм отсекается реабсорбцией.
Наряду с церием, к повышению быстродействия кристаллов BaF2 приводит
введение примеси лантана [144, 145], существенно подавляющей медленный компо-
нент. По данным [146], введение лантана или гадолиния в концентрации 1% приво-
дит к резкому ослаблению мед ленного компонента люминесценции при незначитель-
ном уменьшении быстрого компонента. При дальнейшем повышении концентрации
оба компонента медленно уменьшаются в одинаковой степени.
Отношение между интенсивностью быстрого и медленного сцинтилляцион-
ных компонентов BaF2 зависит от длины пробега ионизирующих частиц (например,
а -частицы почти не возбуждают быстрого компонента). Это обстоятельство позволя-
ет различать у -фотоны, протоны, дейтроны и а -частицы с использованием разли-
Таблица 3.3. Времена затухания медленных компонентов сцинтилляции кристалла BaF2 и отношение их интегральных интенсивностей 12 /11 при возбуждении разными частицами [147]. Время высвечивания, нс
Тип частиц Отношение интенсивностей 12 /1х Х1 т2
Электроны 600 + 60 । 100 ±2 0,06 ±0,02
а-частицы Фрагменты деления ядра 550 ±50 50 ± 10 0,110 ± 0,02 580±30 9 ±2 0,08 ±0,02
Таблица 3.4. Сравнение энергетического разрешения кристаллов BaF2 и Nal(TI),
используемых в 4л -спектрометрах [147].
Тип спектрометра 4л -спектрометр [149] Crystall-ball [177] Спиновый спектрометр [178]
Энергия, МэВ BaF2 Nal(TI) Nal(TI)
0,662 9,6 7,8 8,5
1,3 7,1 5,5 6,3
4,4 4,0 4,4 -
6,1 3,6 4,0 -
3.2. Кр ИСТАЛЛ ФЛЮОР ИДА БАР ИЯ BaF2
89
Рис. 3.12.
Температурная зависимость интенсив-
ности быстрого (1) и медленного (2)
компонентов люминесценции кристал-
ла BaF2 [77].
чия в форме импульса [182,183]. Кроме того, плотность ионизации сказывается также
и на длительности медленного компонента, который в свою очередь состоит из двух
составляющих: основной компонент имеет время высвечивания т t ® 600 нс, а более
слабый — время высвечивания т2 < 100 нс (длительность и интенсивность последне-
го сильно зависят от вида излучения) [147].
Как показывают измерения (например, [149]), сцинтилляционная эффектив-
ность быстрого компонента не зависит от температуры в области от 100 до 400 К. Ин-
тенсивность медленного компонента, напротив, уменьшается с повышением темпе-
ратуры (со скоростью около 1,1 %/К между 250 К и 325 К). Температурная зависи-
мость интенсивности быстрого и медленного компонентов представлена на рис. 3.12.
Как видно из таблицы 3.2, данные разных авторов о световом выходе кристал-
лов BaF2 заметно различаются, что, как отмечено в [147], отчасти связано с техничес-
кими трудностями оценки светового выхода для разных спектральных диапазонов
люминесценции. Значение светового выхода по отношению к кристаллу NalfTl)
040x40 см3 находится в пределах интервала 8-20% [147]. Энергетическое разреше-
ние, измеренное с источником 137Cs с энергией 662 кэВ, составляет 10-12% для крис-
таллов больших размеров [149] и 7-8% для кристаллов с размерами до 4 см [150].
В работах [140, 152] для кристаллов BaF2(Ce) приводится энергетическое разрешение
11 %. Световой выход таких кристаллов и его время высвечивания практически не за-
висят от температуры в широком интервале от -50°С до 100°С, что важно для ряда
применений, в частности, в геофизической аппаратуре. Наилучшее энергетическое
разрешение для больших кристаллов BaF2 0 10 х 12 см составляет 9,3% [153]. Уступая
NalfTl) по энергетическому разрешению, кристаллы BaF2 существенно выигрывают
во временном разрешении. Из табл. 3.4 (относящейся к 4л-спектрометрам) видно, что
при больших энергиях кристаллы BaF2 не уступают кристаллам NalfTl) и по энергети-
ческому разрешению.
90
3.2. Кристалл флюорида бария BaF2
В работе [147] отмечается существенная зависимость временного разрешения
кристалла BaF2 от его размеров. Временное разрешение малых кристаллов определя-
ется только релаксационными процессами в веществе; для кристалла 02х 1 см оно
составляет 80 пкс при энергии гамма-фотона 1,33 МэВ [139]. В случае больших крис-
таллов с размерами 01Ох12сми013,6х7,5см разрешение при той же энергии со-
ставило 600 пс [184]; в этом случае временное разрешение определяется временем
прохождения света через кристалл. Отметим, что с относительно тяжелым кристал-
лом BaF2 получают временное разрешение, близкое к разрешению пластических
сцинтилляторов, при различии радиационных длин в 20 раз (радиационная длина
составляет 2 см для BaF2 и 42 см для пластических сцинтилляторов).
Радиационная стойкость. Кристалл BaF2 обладает достаточной радиационной проч-
ностью (доза 107 рад не вызывает значительных повреждений). Благодаря этому, бы-
стродействующий сцинтиллятор BaF2 успешно применяется в электромагнитных ка-
лориметрах (например, [154, 171]). Калориметр, описанный в [154], состоит из 16000
пар кристаллов, каждая из которых включает два кристалла трапециодальной фор-
мы длиной 25 см. Дозы ионизирующего излучения в калориметрах достигают уровня
3,5 х 106 рад/год. Хотя небольшие кристаллы не претерпевают заметных изменений в
диапазоне доз до 107 рад [155], однако пропускание света большими образцами может
значительно уменьшаться, что приводит к потерям светового выхода. Дозовая зави-
симость пропускания длинных кристаллов BaF2 показана на рис. 3.13.
Кристалл производства Шанхайского института керамики длиной 25 см облу-
чался источником гамма-излучения ^Со с дозой 1 Мрад. Появлялась сильная полоса
поглощения при 560 нм и несколько дополнительных полос поглощения в области
200-220 нм. Несмотря на некоторые повреждения в кристалле, он близок к требова-
ниям, связанным с применением в калориметрах [154].
Рис. 3.13.
Спектр пропускания кристалла BaF2
длиной 25 см после облучения источ-
ником 60Со и последующего отжига
ультрафиолетовым светом. Кристалл
был подвергнут облучению разными
дозами (указанными на рисунке в ки-
лорадах) [154].
Длина волны, нм
3.3. Другие фториды: CsF, CaF2(Eu), CdF2 и PbF2, CsGd2F7
91
При гамма-облучении кристалла не наблюдались изменения сцинтилляцион-
ной эффективности. Однако облучение вызывает заметную фосфоресценцию и тер-
молюминесценцию в спектральной области вблизи 340 нм.
При комнатной температуре облученные кристаллы очень медленно восста-
навливают первоначальные свойства. Но радиационные повреждения полностью
устраняются термическим отжигом кристаллов при температуре до 400°С в течение
нескольких часов в сухой атмосфере. Термический отжиг не приводит к побочным
эффектам, если производится в атмосфере сухого азота. Но отжиг на воздухе приво-
дит к проникновению кислорода и водорода в кристалл путем поглощения влаги. По-
чти полное восстановление первоначальных свойств может быть достигнуто также
освещением видимым или ультрафиолетовым светом.
В работе [154] исследовались также радиационные повреждения, вызванные
нейтронами и высокоэнергетическими адронами. Фактически при облучении источ-
ником этих частиц радиационные повреждения обусловлены сопутствующими гам-
ма-частицами. При заданной дозе гамма-облучения радиационные повреждения сла-
бо зависят от интенсивности облучения, однако такая зависимость возможна при об-
лучении адронами.
3.3. Другие фториды: CsF, СаF2(Eu), CdF2 и PbF2, CsGd2F7
Кристалл CsF. Среди неорганических сцинтилляторов фторид цезия CsF выделяется
большим быстродействием: кинетика затухания сцинтилляций характеризуется
единственным компонентом с постоянной времени несколько наносекунд, что срав-
нимо с постоянной времени пластмассовых сцинтилляторов (для кристалла CsF вре-
мя затухания по данным работы [159] колеблется между 3 и 5 нс). Это единственный
сцинтилляционный кристалл, сочетающий очень высокое быстродействие (—10 МГц)
с большим сечением фотопоглощения гамма-фотонов. Как сцинтиллятор, этот мате-
риал был открыт еще в 1952 г. [158], но интенсивное исследование его свойств нача-
лось значительно позже в связи с появлением позитронной томографии.
При комнатной температуре спектр люминесценции чистого CsF имеет пик
при 390 нм. Световой выход относительно кристалла NalfH) по данным разных авто-
ров (например, [158, 159]) составляет 5-7%. Это соответствует энергетическому разре-
шению 18-20% для небольших кристаллов с источником гамма-излучения 662 кэВ.
Кристалл CsF — подходящий сцинтиллятор для быстрых временных измере-
ний, требующих высокой эффективности регистрации с полным поглощением гам-
ма-фотонов, в частности, для позитронно-эмиссионной томографии. Сечение взаи-
модействия кристалла CsF с гамма-излучением как функция энергии гамма-фотона
представлена на рис. 3.14 [77].
Недостатками этого материала являются сильная гигроскопичность, требую-
щая упаковки кристалла в герметичный контейнер, и низкая радиационная стой-
92
3.3. Другие фториды: CsF, CaF2(Eu), CdF2 и PbF2, CsGd2F7
кость (доза в 10 крад приводит к заметному понижению прозрачности). Физические
свойства кристалла CsF представлены в табл. 3.5.
Рис. 3.14.
Полный коэффициент ослабления по-
тока гамма-излучения как функция
энергии для кристалла CsF [77].
Энергия фотона, см-1
Характеристики и свойства CsF CaF2(Eu)
Эффективный атомный номер 53 16
Плотность, г/см3 4,64 3,18
Точка плавления, К 955 1691
Плоскость скола <100> <111 >
Твердость по Маосу 2 4
Показатель преломления 1,48 1,47
Гигроскопичность . Очень сильная Нет
Световой выход, фотоны/МэВ* 2000 19000
Время затухания, нс 3-5 940
Послесвечение через 6 мс, % 0,003-0,06 <0,3
Положение максимума люминесценции, нм 390 435
Световой выход, % к Nal(TI) 5-7 50
Температурный коэффициент, К-1 32x10-6 19,5x10~6
Таблица 3.5.
Физические свойства кристаллов
CsF и CaF2(Eu) [77].
3.3. Другие фториды: CsF, CaF2(Eu), CdF2 и PbF2, CsGd2F7
93
Кристалл CaF2(Eu). Монокристаллический фторид кальция, активированный евро-
пием, CaF2(Eu) — прозрачный материал, используемый для детектирования гамма-
излучения с энергией несколько сотен килоэлектронвольт и заряженных частиц. По-
скольку этот кристалл обладает небольшим эффективным атомным номером 2эфф и
соответственно малой фоточастью, он не может быть использован для гамма-спект-
рометрии при высоких энергиях; однако малое обратное отражение, обусловленное
малым 2эфф , делает его удобным для детектирования р -частиц.
В отличие от CsF, флюорид кальция негигроскопичен и относительно инер-
тен, отличается удовлетворительной термической и механической прочностью, легко
поддается обработке при изготовлении детекторов с кристаллами различной формы.
Кристал CaF2(Eu) имеет очень низкое равновесное давление паров, что важно для ис-
пользования его в вакуумной аппаратуре. Этот материал не растворим в воде и боль-
шинстве органических растворителей, что позволяет помещать радиоактивные об-
разцы в химический раствор в прямом контакте с кристаллом.
Световой выход кристалла составляет около 50% относительно NalfTl) для гам-
ма-фотонов и около 10% для а -частиц с энергией 5,5 МэВ. Спектр люминесценции с
максимумом при 435 нм (представленный на рис. 3.15) хорошо согласуется с чувстви-
тельностью бищелочного фотокатода. CaF2(Eu) обладает хорошей прозрачностью для
видимого света, но имеет широкую полосу поглощения при 400 нм, которая частично
перекрывается с полосой излучения. Это приводит к некоторому самопоглощению
света сцинтилляций.
В отличие от большинства неорганических кристаллов, CaF2(Eu) имеет очень
низкий показатель преломления (1,47), близкий к показателю преломления иммер-
сии и стекла фотоумножителя. Это свойство обеспечивает высокую эффективность
Интенсивность, произв. eg.
Рис. 3.16. Сцинтилляционная эффектив-
ность кристалла CaF2(Eu) как функция тем-
пературы [77J.
Рис. 3.15. Спектр люминесценции крис-
талла CaF2(Eu) [77].
94
3.3. Другие фториды: CsF, CaF2(Eu), CdF2 и PbF2, CsGd2F7
светосбора. Наилучшее энергетическое разрешение получают с кристаллами толщи-
ной в несколько сантиметров. Время затухания CaF2(Eu) для гамма-излучения соста-
вляет 0,94 мкс. Сцинтилляционная эффективность медленно понижается с темпера-
турой — со скоростью около 0,3% К-1 при 300 К (рис. 3.16). Послесвечение обычно не
превышает 0,3% через 3 миллисекунды [77], что удобно для применения в томогра-
фии. Однако главным образом CaF2(Eu) используется для детектирования 0 - и низ-
коэнергетического гамма-излучения, в частности, в дозиметрии.
Кристаллы CdF2, PbF2. Кристаллы CdF2 и PbF2 обладают высокой плотностью {6,6 и
7,77 г/см3, соответственно) и высокой радиационной стойкостью (табл. 3.6). Возмож-
ность применения кристаллов CdF2 в электромагнитных калориметрах рассматрива-
лась в работе [160]. Еще Стокбаргером было обнаружено, что некоторые примеси (на-
пример, Ва и Cd) улучшают оптические свойства кристаллов в области коротких
волн. Согласно работе [134], некоторые твердые растворы CdF2 и трехвалентных ме-
таллов (Се, La) обладают радиационной стойкостью в интервале доз до 109 рад. Влия-
ние примесей Ей и Тш на люминесцентные свойства и радиационную прочность
твердых растворов на основе CdF2 исследовалось в работе [161]. Для кристаллов
CdF2(Eu) и CdF2(Tm) были получены значения времени затухания 1,3-6 нс, светового
выхода 0,4-1% относительно кристалла NalfTl) и радиационной стойкости до 106-
108 рад. В литературе нет данных о сцинтилляционных свойствах кристаллов CdF2,
активированных церием.
Кристалл CsGd2F7. Кристалл с удовлетворительной плотностью (6,6 г/см3) и доста-
точно высоким атомным номером (и соответственно хорошей тормозной способнос-
тью для гамма-излучения). Световой выход повышается с содержанием церия и для
кристалла, содержащего 10 мол.% Се, составляет 6000 фотонов/МэВ (табл. 3.7).
Энергетическое разрешение такого кристалла составляет 13,5% [148].
В кристалле CsGd2F7, активированном церием, ионы церия возбуждаются
двумя способами: непосредственно — гамма-фотоном либо путем переноса энергии
от ионов гадолиния. В первом случае возникает короткий компонент сцинтилляции с
длительностью затухания около 50 нс. Во втором случае возникает длительный ком-
понент сцинтилляции, время затухания которого определяется медленным перено-
сом энергии от ионов Gd к ионам Се и изменяется от 3 мкс при 10 мол. % Се до 50 мкс
при 1 мол.% Се. Относительная и абсолютная интенсивности быстрого компонента
Характеристики и свойства pbF2
Плотность, г/см3 7,77
Точка плавления, °C 822
Радиационная длина, см 0,95
Радиационная стойкость, рад 103
Гигроскопичность нет
Таблица 3.6.
Физические свойства кристаллов PbF2 [187].
3.4. Хлорид лантана, активированный церием LaCl3(Ce)
95
Характеристики и свойства
CsGd2F7(Ce)’
Таблица 3.7.
Эффективный атомный номер
57,8
Физические свойства кристаллов
CsGd2F7(Ce).
Плотность, г/см3
5,5 [44]*
5,5 [60]**
5,74 [185, 186]***
Время затухания, мкс
0,025/3
0,025/3
2,6
Положение максимума
люминесценции, нм
340 [60]*
335 [27]**
332 [185, 186]***
Концентрация Се:
Световой выход, фотоны/МэВ
800/5200*
1600/5800**
5700***
* 10 мол.% Се;
*♦ 20 мол.% Се;
*** 10 ат. % Се.
Световой выход, % к Nal(TI)
16 [48]
возрастают с содержанием Се и при 10 мол.% составляет 13% от общей интенсивнос-
ти люминесценции. Ионы церия люминесцируют в полосе с максимумом при 340 нм
и шириной около 50 нм.
Более подробно концентрационная зависимость люминесценции CsGc^FyfCe)
была исследована в работе [148]. В ней изучались сцинтилляционные свойства крис-
таллов CsGc^Fy, активированных трехвалентным церием в концентрации 0,1; 0,3;
1,0; 3,0; 10% при облучении рентгеновским и гамма-излучением (кристаллы выра-
щивались гидротермальным методом). Были обнаружены следующие закономернос-
ти изменения сцинтилляционных характеристик с увеличением концентрации Се:
световой выход увеличивается, время затухания мед ленного компонента уменьшает-
ся, относительная и абсолютная интенсивности быстрого компонента возрастают.
Наилучшие результаты получены для кристалла с концентрацией 10 мол.%, однако
даже при такой концентрации интенсивность медленного компонента еще велика.
Дальнейшее улучшение сцинтилляционных свойств кристаллов CsGd2F7 связывают
с возможным увеличением концентрации церия выше 10%.
3.4. Хлорид лантана, активированный церием 1_аС13(Се)
Совсем недавно появилось сообщение о высокоэффективном сцинтилляторе
ЬаС1з(Се) [157]. Ранее были известны сцинтилляторы K2LaCL5 [51, 188] и RbGa2Br7
[189], обладающие высоким световым выходом и хорошим энергетическим разреше-
нием (ниже 4%), однако им присущ серьезный недостаток — высокий радиоактив-
ный фон, обусловленный примесью изотопов 40К и 87Rb. К тому же, сцинтиллятор
К2ЬаС15 имеет большое время затухания сцинтилляций.
Сцинтиллятор ЬаС1з(Се) обладает большим световым выходом 46000 фото-
нов/МэВ (близким к теоретическому пределу), очень хорошим разрешением, высо-
96
3.4. Хлорид лантана, активированный церием LaCl3(Ce)
Время, нс
Рис. 3.17.
Кривые затухания кристалла LaCI3(Се) с
концентрацией Се 10% (кривая 1)
и 30% (кривая 2). Для сравнения
приведена кривая затухания
сцинтиллятора Nal(TI) (кривая 3) [157].
ким быстродействием и значительной эффективностью регистрации. По эффектив-
ному атомному номеру 2Эфф = 59,5 и плотности 3,86 г/см3 ЬаС1з(Се) близок к
NalfTl), однако обладает гораздо более высоким быстродействием (среднее время за-
тухания составляет 40 нс). При времени формирования импульса 10 мкс поглощен-
ный гамма-фотон с энергией 662 кэВ дает 7800 первичных фотоэлектронов. При
этой же энергии измеренное энергетическое разрешение составляет 3,3%. Спектр
люминесценции кристалла состоит из двух полос с максимумами при 330 и 352 нм.
Временное разрешение сцинтиллятора 1>аС1з(Се) зависит от концентрации Се.
Ранее [190] в слабоактивированном кристалле ЬаС1з(Се) с концентрацией Се 0,6%
была обнаружена, наряду с быстрой люминесценцией Се, медленная люминесцен-
ция матрицы, связанная с автолокализованными экситонами. Чтобы подавить по-
следнюю, в работе [157] были исследованы выращенные авторами хорошие образцы
кристаллов ЬаС1з(Се) размером 08x5 мм с концентрацией церия до 30%. Кристаллы
были выращены методом Бриджмена из соединений ЬаС1з и СеС1з, которые в свою
очередь были получены из четырех компонентов сырья: ЬазОз» СеС>2, NH4C1 и HCL
При концентрации Се 10 % наблюдается короткий компонент сцинтилляции с
временем затухания 26 нс и длинный компонент с временем затухания 210 нс,
причем на долю короткого компонента приходится 40% энергии сцинтилляции
(рис. 3.17). При возрастании концентрации Се до 30% доля короткого компонента
возрастает до 61 %, однако полный световой выход сцинтилляции не изменяется (со-
ставляет 46000 фотонов/МэВ). Это означает, что сокращение среднего времени зату-
хания с возрастанием концентрации обусловлено ускорением переноса энергии от
матрицы к церию, а не усилением теплового тушения люминесценции, как это харак-
терно для других быстродействующих сцинтилляторов. Таким образом кристалл
ЬаС1з(Се) является единственным известным сцинтиллятором, сочетающим наносе-
кундное быстродействие с высоким световым выходом, близким к теоретическому
пределу.
СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ
1. Еик С. W. Е. van, Andriessen J., Dorenbos P., Visser R. Ce3+ doped inorganic scintil-
lators // Nucl. Instr, and Meth. -1994. -A348. -P. 546-549.
2. Pedrini С., Воштет D., Dujardin C., Belsky A., Vasil’ev A. Energy transfer and quen-
ching processes in cerium-doped scintillators // Inorganic Scintillators and Their Appli-
cations. Proc, of the Intern. Conference «SCINT 95» I Ed. by P. Dorenbos, C. W. E. van
Eijk. -Delft, the Netherlands, 1995. -P. 103-111.
3. Dujardin C., Pedrini С., Воштет D., Verweij J. W. M. et al. Fluorescence and scintil-
lation properties of Cerium doped Lutetium orthoaluminate /1 Ibid. -P. 336-339.
4. Pedrini C., Belsky A., Vasil’ev А., Воштет D., Dujardin C., MoineB., Martin P., We-
ber M. J.// MRS Proceedings. -1994. -№348. -P. 225-227.
5. Melcher C. L., Schweitzer J. S., Peterson C. A., Manente R. A. Crystal growth and
scintillation properties of the rare earth oxyorthosilicates // Inorganic Scintillators and
Their Applications. Proc, of the Intern. Conference «SCINT 95» / Ed. by P. Dorenbos,
C. W. E. van Eijk. -Delft, the Netherlands, 1995. -P. 309-316.
6. Ishibashi H. Mechanism of luminescence from a cerium doped gadolinium orthosilicate
(Gd2SiO5) scintillator// Nucl. Instr. Meth, in Phys. Res. -1990. -A294. -P. 271-277.
7. Suzuki H., Tombrello T. A., Melcher C. L. and Schweitzer J. S. Light emission mech-
anism of cerium doped lutetium oxyorthosilicate / / IEEE Trans. Nucl. Sci. -1993.
-NS-40. -№4. -P. 380-383.
8. Suzuki H., Tombrello T. A., Melcher C. L., Schweitzer J. S. UVand gamma-ray exci-
ted luminescence of cerium-doped rare-earth oxyorthosilicates // Nucl. Instr. Meth.
-1992. -A320. -P. 263-272.
9. Lempicki A., Brecher C., Wisnievski D., Zych E., Wojtowich A. J. Lutetium Alumina-
te; Spectroscopic and Scintillation Properties // IEEE Trans. Nucl. Sci. -1996. -NS-43.
-P. 1316-1320.
10. Naud J. D., Tombrello T. A., Melcher C. L., Schweitzer J. S. The role of cerium sites
in the scintillation mechanism of LSO / / IEEE Trans. Nucl. Sci. -1996. -NS-43. -№3.
-P. 1324-1328.
11. Mares J., Niki N., Chval J., Dafnei I., Lecoq P. and Kvapil J. Fluorescence and scintil-
lation properties ofLuAlO3(Ce) crystal//Chem. Phys. Lett. -1995. -№241. -P. 311-
316.
12. Mares J., Niki N., Chval J. et al. Luminescence and scintillation mechanisms in Ce3+-
doped RE3+A1O3 Perovskite Crystals / / Inorganic Scintillators and Their Applications.
Proc, of the Intern. Conference «SCINT 95» / Ed. by P. Dorenbos, C. W. E. van Eijk.
-Delft, the Netherlands, 1995.-P. 344-347; Mares J. et al. Spectroscopy and
transfer processes in Lu^Gdp^AlOafCe) scintillators / / J. Lumin. -1997. -72-74.
-P. 737-739.
13. Moszynski M., Ludziejewski T., Wolski D. et al. Subnanosecond timing with Large
Area Avalanche Photodiodes and LSO scintillators / / IEEE Trans. Nucl. Sci. -1996.
-NS-43. -P. 1298-1302.
14. Lempicki A., Brecher C., Wisnievski D., Zych E. Cerium-Doped Aluminate Scintillators
// Inorganic Scintillators and Their Applications. Proc, of the Intern. Conference
«SCINT 95» / Ed. by P. Dorenbos, C. W. E. van Eijk. -Delft, the Netherlands, 1995.
-P. 340-343.
98
Список ЛИТЕРАТУРЫ
15. WojtowichA. J., LempickiA., WisnievskiD., BalcerzykM., BrecherC. The carrier
Capture and recombination Processes in Ln3+-Activated Scintillators 11 IEEE Trans.
Nucl. Sci. -1996. -NS-43. -P. 2168-2173.
16. MelcherC.L. US Patent 4,958,080 (1990); 5,025,151 (1991).
17. MelcherC. L., Schweitzer J. S. Cerium-doped lutetium oxyorthosilicate. A fast, effi-
cient new scintillator// IEEE Trans, on Nucl. Sci. -1992. -NS-39. -P. 502-505.
18. MinkovB. I. Promising new lutetium based single crystals for fast scintillators//
Functional Materials. -1994. -Vol. 1. -№ 1. -P. 103-105.
19. BaryshevskyV.G., Kondratiev D. M., KorzhikM.V., KachanovV.A., MinkovB.I.,
Pavlenko V. В., Fyodorova. A. Prospects of production offast scintillators based on
doped compound structure oxides for electromagnetic calorimeters / / Nucl. Tracks Ra-
diat. Meas. -1993.-21.-P. 111-112.
20. LempickiA., RandlesM.H., WisnievskiD., BalcerzykM., BrecherC., Wojto-
wicz A. J., Balcerzyk M., Boatner L. А. ЬиАЮз(Се) and other aluminate scintillators
//IEEETransNucl. Sci.-1995.-NS-42.-P. 307-311; LempickiA., BermanE.,
Wojtowicz A. J., BalcerzykM., BoatnerL. A. Cerium-doped orthophosphates: new
promising scintillators // IEEE Nucl. Sci. Conference Rec. -1994. -Vol. 1. -P. 141-143.
21. Kapusta M., Moszynski M., Balcerzyk M. et al. Comparison of the scintillation proper-
ties of LSO:Ce manufactured by different laboratories and ofLGSO:Ce // IEEE Trans.
Nucl. Sci. -2000. -47. -P. 1341-1345.
22. Ryskin N. N., Dorenbos P., Еик C. W. E. van, Batygov S. Kh. Scintillation properties of
Lu3A15_xScyO12 crystals // J. Phys. Condens. Matter. -1994. -6. -P. 10423-10434.
23. Knitel M. J., Dorenbos P., Eijk C. W. E. van. Luminescence and storage properties of
LiYSiO4(Ce) // Journal of Lumin. -1997. -72-74. -P. 765-766.
24. Van’tSpijkerJ.C., Dorenbos P., Eijk C. W. E. van et al. Scintillation properties of
LiLuSiO4(Ce3+) // Inorganic Scintillators and Their Applications. Proc, of the Intern.
Conference «SCINT97» / Ed. by Y. Zhiwen et al. -Shanghai, China, 1997. -P. 326-329.
25. PauwelsD., LemassonN., VianaB. et al. Scintillation Properties of Lu2Si2O7(Ce3+)
(LPS) // Inorganic Scintillators and Their Applications. Proc, of the Intern. Conference
«SCINT99» / Ed. by V. Mikhailin. -Moscow, Russia, 1999. -P. 511-516;
Viana B., Pauwels D., Lemasson N. A novel inorganic scintillator / / IEEE Trans. Nucl.
Sci. -2000 (in press).
26. Melcher C. L. Progress in the development of LSO scintillators / / Heavy Scintillators
/ Proc, of the Intern. Conference «Crystal 2000» / Ed. by F. Notaristefani et al. -Chamo-
nix, France, 1992. -P. 415-419.
27. Еик C. W. E. van. Development of inorganic scintillators / / Nucl. Instr, and Meth.
-1997. -A392. -P. 285-290.
28. Derenzo S., Moses W. Experimental efforts and results infinding new heavy scintilla-
tors // Heavy Scintillators. Proc.of the Intern. Conference «Crystal 2000» / Ed. by
F. Notaristefani et al. -Chamonix, France, 1992. -P. 125-135.
29. MelcherC. L., Schweitzer J. S. A promising new scintillator: cerium-doped lutetium
oxyorthosilicate // Nucl. Instr, and Meth. -1992. -A314. -P. 212-214.
30. Атрощенко Л. В., Бурачас С. Ф., Гальчинецкий Л. IL, Гринев Б. В., Рыжиков В. Д.,
Старжинский Н. Г. Кристаллы сцинтилляторов и детекторы ионизирующих
излучений на их основе. -Киев: Наукова думка, 1998. -310 с.
Список ЛИТЕРАТУРЫ
99
31. Kobayashi М., Ishii М., Melcher С. L. Radiation damage of cerium-doped lutetium
oxyorthosilicate single crystal// Nucl. Instr, and Meth. -1993. -A335. -P. 509-512.
32. Kobayashi M., Ishii M. Excellent radiation-resistivity of cerium-doped gadolinium sili-
cate scintillators // Nucl. Instr, and Meth. -1991. -B61. -P. 491^96;
Kobayashi M. et al. Radiation hardness of cerium-doped gadolinium silicate
Gd2SiO5(Ce) agains high energy protons, fast and thermal neutrons // Nucl. Instr, and
Meth. -1993. -A330. -P. 115-120.
33. Pichler B. J., Boning G., Rafecas M. LGSO scintillation crystals coupled to new large
areaAPDs compared to LSO and BGO // IEEE Trans. Nucl. Sci. -1999. -Vol. 46. -№3.
-P. 289-291.
34. Casey M. E., Eriksson L., Schmand M. et al. Investigation of LSO crystal for high spa-
tial resolution positron emission tomography // IEEE Trans. Nucl. Sci. -1997. -Vol. 44.
-P. 1109-1113.
35. Slates R., Cherry S., Boutefnouchet A. Design of a small animal MR compatible PET
scanner// IEEE Trans. Nucl. Sci. -1999. -Vol. 46. -№3. -P. 565-570.
36. Moszynski M., Balcerzyk M., Kapusta M. Large size LSO:Ce and YSO:Ce Scintillators
for 50 MeV range gamma-ray detector// IEEE Trans. Nucl. Sci. -2000. -47. -N4.
-P. 1324-1328.
37. Kurkin I. N., Chernov К. P. // Phys. Stat Sol. -1980. -В101. -P. 233-236.
38. TrowerW. P., KorzhikM.V., Fyodorov A. A. et al. Cerium-doped lutetium-based
single crystal scintillators // Inorganic Scintillators and Their Applications. Proc, of the
Intern. Conference «SCINT 95» / Ed. by P. Dorenbos, C. W. E. van Eijk. -Delft, the Ne-
therlands, 1995. -P. 355-358.
39. Becker J., Belsky A. N., BoutietD. et al. Relaxation of electronic excitations in wide
bandgap insulators / / Inorganic Scintillators and Their Applications. Proc, of the In-
tern. Conference «SCINT 95» / Ed. by P. Dorenbos, C. W. E. van Eijk. -Delft, the Ne-
therlands, 1995.-P. 118-125.
40. Weber M. J. Cerium-activated crystal and glass scintillators//Heavy Scintillators,
Proc, of the International Workshop «Crystal 2000» / Ed. by F. Notaristegani et al.
-Chamonix, France, 1992. -P. 99 -123.
41. LudziejewskiT., MoszynskaM., Moszynski M. et al. Advantages and limitations of
LSO scintillator in nuclear physics experiments I / IEEE Trans, on Nucl. Sci. -1995.
-42.-P. 328-331.
42. Moszynski M. New inorganic scintillators and avalanche photodiodes in у -spectros-
copy / / Preprint, Soltan Institute for Nuclear Studies PL 05-400 Swierk- Otwock, Po-
land.
43. Dorenbos P., Marsman M., EijkC. W. E. van. Energy resolution, non- proportionality,
and absolute light yield of scintillation crystals / / Inorganic Scintillators and Their Ap-
plications. Proc, of the Intern. Conference «SCINT 95» / Ed. by P. Dorenbos, C. W. E.
van Eijk. -Delft, the Netherlands, 1995. -P. 148-155.
44. Yusheng Lu, Chengsheng M., Xiaowei T. Application of Scintillation Crystals in Nucle-
ar Medicine // Inorganic Scintillators and Their Applications. Proc, of the Intern. Con-
ference «SCINT 97» / Ed. by Y. Zhiwen et al. -Shanghai, China, 1997. -P. 18- 23.
45. Kinloch D.R., Novak W., RabyP., ToepkeI. New developments in Cadmium Tung-
state // IEEE Trans on Nuclear Science. -1994. -Vol. 41. -№4. -P. 752-754.
100
Список ЛИТЕРАТУРЫ
46. Schotanus Р., Kamermans R., Dorenbos P. Scintillation, characteristics of pure and Il-
doped CsI crystals // IEEE Trans. Nucl. Sci. -1990. -NS-37. -№2. -P. 177-182.
47. Sakai E. Resent measurements on scintillator-photodetector systems 11 IEEE Trans.
Nucl. Sci. -1987. -NS-34. -№1. -P. 418-122.
48. Okajima K., Takami K., Veda K., Kawaguchi F. Characteristics of a gamma-ray detec-
tor using a bithmuthgermanate scintillator// Rev. Sci. Instr. -1982. -Vol. 53. -№8.
-P. 1285-1286.
49. ZhuY. C., Li J. Ge., ShaoY. Y. et al. Measurements of the scintillation properties of
WN04 crystals // Nucl. Instrum, and Methods. -1986. -A244. -№3. -P. 579-581.
50. Kierstead J. A., Stoll S. P., Woody C. L. // Mat. Res. Soc. Symp. Proc. -1994. -348.
-P. 475-477.
51. Van’t Spijker J. C., Dorenbos P., Haas J. T. M. de, Eijk C. W. E. van et al. Scintillation
properties of K2LaC15 with Cl doping / / Radiation Measurements. -1995. -Vol. 24. -
№4. -P. 379-381.
52. Taverniers., BruyndonckiP., ChenR., Fremout A., TalloufF. Avalanche photodi-
odes to read scintillator light as an alternative for photomultiplier tubes in positron emis-
sion tomography / / Inorganic Scintillators and Their Applications. Proc, of the Intern.
Conference «SCINT 97» / Ed. by Y. Zhiwen etal. -Shanghai, China, 1997. -P. 32-37.
53. Melcher C. L., Schmand M., Eriksson M. et al. Scintillation properties of LSO: Ce
boules I/ IEEE Trans. Nucl. Sci. -2000. -Vol. 47. -№3. -P. 965-968.
54. Visser R., Melcher C. L., Schweitzer et al. Photostimulated luminescence and ther-
moluminescence of LSO scintillators / / IEEE Trans. Nucl. Sci. -1994. -41. -P. 689-
692.
55. Moszynski M., Kapusta M., Zalipska J. et al. Low energy у -rays scintillation detection
with large area avalanche photodiodes / / IEEE Trans. Nucl. Sci. -2000 (in press).
56. Dorenbos P., Hass J. T. M. de, EijkC. W. E. van. Nonproportianality in the scintilla-
tion response and the energy resolution obtainable with scintillation crystals / / IEEE
Trans. Nucl. Sci. -1995. -Vol. 42. -№1. -P. 2190-2194.
57. Moszynski M., Kapusta M., Wolski D. et al. Blue enhanced large area avalanche pho-
todiodes in scintillation detection with LSO, YAP and LuAP crystals / / IEEE Trans. Nu-
cl. Sci. -1997. -Vol. 44. -№1. -P. 436-440.
58. Moszynski M., Kapusta M., Wolski D. et al. Energy resolution of scintillation detectors
readout with large area avalanche photodiodes and photomultipliers // IEEE Trans.
Nucl. Sci. -1998. -45. -P. 472^75.
59. Lecomte R., Pepin C., Rouleau D. Investigation of GSO, LSO, YSO scintillators, using
reverse avalanche photodiodes // IEEE Trans. Nucl. Sci. -1998. -45. -Р. 478- 481.
60. Koch A. Scintillators for high resolution x-ray imaging / / Inorganic Scintillators and
Their Applications. Proc, of the Intern. Conference «SCINT 97» / Ed. by Y. Zhiwen et al.
-Shanghai, China, 1997. -P. 28-31.
61. Andriessen J., Sobolev A., Kuznetsov A. et al. Theoretical investigation of the 4f and
5d levels of cerium in LSO, studied with HF-LCAO and the embedded cluster scattered
wave method // Inorganic Scintillators and Their Applications. Proc, of the Intern.
Conference «SCINT 95» / Ed. by P. Dorenbos, C. W. E. van Eijk. -Delft, the Nether-
lands, 1995.-P. 130-137.
62. Moses W., Derenzo S. E., Fyodorov A., Korzhik M., Gektin A., Minkov B., Aslanov V.
LuAlO3 — A high density, high speed scintillator for gamma detection / /IEEE Trans.
Nucl. Sci. -1995. -NS-42. -P. 275-279.
Список ЛИТЕРАТУРЫ
101
63. KOCH А., Cloetens Р., Ludwig V., Labiche J. С., FERRAND В. Reading thinfilm scintil-
lators with optical microscopes for x-ray imaging // Inorganic Scintillators and Their
Applications. Proc, of the Intern. Conference «SCINT 99» / Ed. by V. Mikhailin. -Mos-
cow, Russia, 1999. -P. 157-166.
64. Petrosyan A. G., PedriniC. Preparation, of Single Phase LuA103-Ce Scintillator
Crystals // Inorganic Scintillators and Their Applications. Proc, of the Intern. Confer-
ence «SCINT 95» / Ed. by P. Dorenbos, C. W. E. van Eijk. -Delft, the Netherlands, 1995.
-P. 498-501.
65. Wojtowicz A. J. Scintillation mechanizm: the significance of variable valence and elec-
tron-lattice coupling in R. Reactivated scintillators / / Ibid. -P. 95-102.
66. Moszynski M., Wolski D., Ludziejewski T. et al. LuAP, a New Fast Scintillator I / Ibid.
-P. 348-351.
67. Ryskin N. N., Dorenbos P., Eijk C. W. E. van. Stratech report TUD-SCIR-94-03.
-Delft University of Technology, 1994.
68. Гармаш В. M., Ермаков Г. А., Любченко В. M. и др. Исследование термо-люминес-
ценции кристаллов алюмоиттриевого граната, легированного неодимом // Оп-
тика и спектроскопия. -1986. -№61. -С. 537- 541.
69. Van’tSpijker J. С., Dorenbos Р., AllierС. Р. et al. Lu2S3(Ce3+): a new red luminesc-
ing scintillator// Inorganic Scintillators and Their Applications. Proc, of the In-
tern. Conference «SCINT 97» / Ed. by Y. Zhiwen et al. -Shanghai, China, 1997. -P. 311-
314.
70. Scharmer E. G., Leiss M., Huber G. E. Efficient energy transfer from band exitetion to
Nd3+ in- La2S3(Ce) // J. Phys. C: Solid St. Phys. -1982. -15. -P. 1071-1076.
71. Weber M., Derenzo S., Dujardin C., Moses W. Dense Ce3+ — deactivated scintillator
materials // Inorganic Scintillators and Their Applications. Proc, of the Intern. Confe-
rence «SCINT 95» / Ed. by P. Dorenbos, C. W. E. van Eijk. -Delft, the Netherlands,
1995. -P. 325-328.
72. Pedrini C., Zhang L., Madej C. et al. Fluorescence and scintillation properties of ceri-
um doped LaLuO3 single crystals / / Inorganic Scintillators and Their Applications.
Proc, of the Intern. Conference «SCINT 97» / Ed. by Y. Zhiwen et al. -Shanghai, China,
1997. -P. 343-348.
73. Dorenbos P., Bougrine E., Haas J. T. M. de, Eijk C. W. E. van, Korzhik M. V. // Rad.
Eft. and Def. in Solids. -1995. -135. -P. 321-324.
74. Ishibashi H., Shimizu K., Susa K. and Kubota S. Cerium doped GSO scintillators and
its applications to position sensitive detectors // IEEE Trans. Nucl. Sci. -1989. -NS-36.
-P. 170-172.
75. TakagiK., FukazavaT. Cerium-activated Gd2SiOs single crystal scintillator / / Appl.
Phys. Letters. -1983.-42. -№1. -P. 43-45.
76. Kobayashi M. et al. Ceriumfluoride, a highly radiation-resistive scintillator / / Nucl. In-
str. and Meth. -1991. -A302. -P. 443-446.
77. Scintillation Detectors, Crismatec, Catalogue, France.
78. Melcher С. L., Schweitzer J. S., Manevie R. A., Peterson С. A. Applicability of GSO
scintillators for well logging / / IEEE Trans, on Nucl. Sci. -1991. -NS-38. -№ 2. -P. 506-
509.
79. Melcher С. L., Schweitzer J. S., Utsa T., Akiyama S. Scintillation properties of GSO
// lEEETrans. on Nucl. Sci. -1990. -37. -М2. -P. 161-164.
102
Список ЛИТЕРАТУРЫ
80. Ishii М., Kobayashi М., Ishibashi Н. et al. // SPIE (Society of Photo-Optical Instrumen-
tation Engineers). -1994. -2305. -P. 68-71.
81. Auffray E., Dafinei I., Lecog P., Schneegans M. Scintillator and Phosphor Materials
// MRS Symposium Proceedings. -1994. -348. -P. 217-224.
82. Kobayashi M., Takamatsu K., IdeS. et al. A beam test on a fast EM-calorimeter of
gaololinium silicate GSOtCe/f Nucl. Instr, and Meth. -1991. -A306. -P. 130-144.
83. Deych R., Dobbs J., Marcovici S. Cadmiun tungstate detector for computed Tomogra-
phy 11 Inorganic Scintillators and Their Applications. Proc, of the Intern. Conference
«SCINT 95* / Ed. by P. Dorenbos, C. W. E. van Eijk. -Delft, the Netherlands, 1995.
-P. 36-39.
84. BrandleC. D., Valentino A. J. and Berkstresser G. V. Czochralski growth of rare-
earth orthosilicates (Ln2SiO5) //J. Crystal Growth. -1986. -79. -P. 308-315.
85. MelcherC. L., ManenteR. A., Peterson C. A. and Schweitzer J. S. Czochralski
growth of rare earth oxyorthosilicate single crystals / / J. Crystal Growth. -1993. -128.
-P. 1001-1005; Melcher C. L., private communications, Sept. 1994.
86. Suzuki H., TombrelloT. A., MelcherC. L. and Schweitzer J. S. Energy transfer
mechanism in Gd2 (SiO4)O(Ce) scintillators If IEEE Trans. Nucl. Sci. -1994. -Vol. 41.
-№4.-P. 681-688.
87. Suzuki H., Tombrello T. A., Melcher C. L., Peterson C. A. and Schweitzer J. S. The
role of gadolinium in the scintillation processes of cerium-doped gadolinium oxyorthosili-
cate // Nucl. Instr, and Meth. -1994. -A346. -P. 510-521.
88. Ishibashi H., KurashigeK., KurataY., SusaK., KurosawaT., Kobayashi M. Large Ce-
doped Gd2SiO5 (GSO) Single Crystals 80 mm in Diameter and its Performance / / Inor-
ganic Scintillators and Their Applications. Proc, of the Intern. Conference «SCINT 97» /
Ed. by Y. Zhiwen et al. -Shanghai, China, 1997. -P. 295-298.
89. Каталог фирмы «Hitachi».
90. Ryzhikov V. D., Burachas S. F., Piven L. A. et al. Scintillators BGO, GSO and radiation
instruments based on them If Inorganic Scintillators and Their Applications. Proc, of
the Intern. Conference «SCINT 97» / Ed. by Y. Zhiwen et al. -Shanghai, China, 1997.
-P. 55- 58.
91. MoszynskiM., LudziejewskiT., WoiskiD. et al. Timing properties of GSO and LSO
scintilators 11 Inorganic Scintillators and Their Applications. Proc, of the Intern. Con-
ference «SCINT 95» / Ed. by P. Dorenbos, C. W. E. van Eijk. -Delft, the Netherlands,
1995. -P. 372-375.
92. Baryshevsky V. G., Drobyshev G. Y., Fyodorov A. A., Korzhik M. V. et al. Rare-Earth
Aluminium Perovskite Scintillators // Heavy Scintillators / Ed. by F. Notaristefani et al.
-Chamonix, France, 1992.-P. 195-199.
93. Baccaro S. et al. Scintillation properties qfYAP:Ce / / Nucl. Instr, and Meth. -1995.
-A361.-P. 209-215.
94. Globus M., Grinyova T., Ratner M. Optimization of operation characteristics of scintil-
lation position-sensitive medical apparatus // Physica Medica. -1999. -XV. -№3.
-P. 159.
95. Гиманская E. Б., Егорычева E. A., Коржик M. В. и др. Спектроскопические свой-
ства и сцинтилляционная эффективность активированных Се монокристаллов
YAIO3 // Оптика и спектроскопия. -1992. -72. -С. 215-217.
СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ
103
96. Pani R. et al. Multicrystal YAP:Ce detector system for position sensitive measurements
11 Nuci. Instr, and Meth. -1994. -A348. -P. 551-558.
97. Guerra A. del et al. Use of a YAP:Ce matrix coupled to a position, sensitive photomulti-
plier for high resolution positron emission tomography // IEEE Trans. Nucl. Sci. -1996.
-NS-43. -P. 1958-1962.
98. Balcerzyk M., Moszynski M., Kapusta M. et al. YSO, LSO, GSO and LGSO. A study of
energy resolution and non-proportionality 11 IEEE Trans. Nucl. Sci. -2000. -47. -№4.
-P. 1319-1323.
99. NotaristefaniF.de, IacopiF., MalatestaT. et. al. Intrinsic performance of YAP:Ce
and CsI(TT) needles for accurate medical imaging detectors 11 Inorganic Scintillators
and Their Applications. Proc, of the Intern. Conference «SCINT 97» / Ed. by Y. Zhiwen
et al. -Shanghai, China, 1997. -P. 353-357.
100. Asatryan H. R., Rosa J., Smirnova S. A. EPR study of cerium-doped YA1O3 single crys-
tals // Inorganic Scintillators and Their Applications. Proc, of the Intern. Conference
«SCINT 95» / Ed. by P. Dorenbos, C. W. E. van Eijk. -Delft, the Netherlands. 1995.
-P. 329-331.
101. Weber S., Bauer A., Herzog H. et al. Recent Results of the TierPET Scannner / /1999
IEEE Nucl. Sci. Symposium and Medical Imaging Conference Record / Ed. by
Seibert J. Piscataway, NJ: Institute of Electrical and Electronics Engineering, Inc.,
2000. -P. 1603-1607.
102. Notaristefani F. de, Iacopi F., Malatesta T. H igh resolution small gamma cameras for
SPET applications 11 Inorganic Scintillators and Their Applications. Proc, of the Intern.
Conference «SCINT 97» I Ed. by Y. Zhiwen et al. -Shanghai, China, 1997. -P. 24-27.
103. Globus M., Grinyov B., Ratner M. Control over light output nonunformity in prism-
shaped LSO:Ce crystals for computer tomographs / / Inorganic Scintillators and Their
Applications. Book of Abstracts the Fifth Intern. Conference «SCINT 99». -Moscow,
Russia, 1997. -P. 177.
104. Vittori et al. The YAP Camera: an accurate gamma camera particularly suitable for
new radiopharmaceuticals research// IEEE Trans. Nucl. Sci. -1997. -Vol. 44. -P. 47-
53.
105. WeberS., Herzog H., CremerM. et al. Evaluation of the TierPET scanner//IEEE
Trans. Nucl. Sci. -1999. -Vol. 46. -№4. -P. 1177-1183.
106. Globus M., GrinyovaT., Ratner M. Optimization of scintillation detectors based on
new and traditional materials for position-sensitive apparatus//Abstracts of IEEE
1999 Nuclear Science Symposium and Medical Imaging Conference, October 26-30,
1999, Seattle, Washington. -P. 37; 1999 IEEE Nucl. Sci. Symposium and Medical
Imaging Conference Record / Ed. by Seibert J. Piscataway, NJ: Institute of Electrical
and Electronics Engineering, Inc., 2000. -№20-16.
107. Глобус M. E., ВалбисЯ. А. Оценка рабочего диапазона основных параметров
рентгеновских детекторов из новых сцинтилляционных материалов//Изме-
рительная техника. -1998. -№7. -С. 54-56.
108. Blazek К. et al. YAP:Ce multicrystal gamma camera phototype // IEEE Trans. Nucl.
Sci. -1995. -Vol. 42. -№5. -P. 1474-1482.
109. Globus M., Grinyov B., Halina L., Kirichenko I., Shilov O. Energy range of x-ray de-
tectors based on new scintillation materials / / Inorganic Scintillators and Their Appli-
cations. Proc, of the Intern. Conference «SCINT 95» / Ed. by P. Dorenbos, C. W. E. van
Eijk. -Delft, the Netherlands, 1995. -P. 522-524.
104
СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ
110. ДобровинскаяЕ. Р., Литвинов Л. А., Пищик В. В. Монокристаллы корунда. -Ки-
ев: Наукова думка, 1994.
111. Коневский В. С., Кривоносов Е. В., Литвинов Л. А. и др. Оптическое поглощение
тикера//Журнал прикладной спектроскопии. -1989. -№50. -С. 651-654.
112. Krivonosov Е. V., Litvinov L. А., Ryzhikov V. D. Scintillator based on A12O3 / / Func-
tional Materials. -1997. -№4. -C. 602.
113. Ryzhikov V. D., Litvinov L. A., Danshin E. A., Strashinski N. G., Loseva E. A., Cherni-
kov V. V. Scintillators, based on zinc selenide and ticorfor detection of charged parti-
cles //Abstracts of International conference «Advanced materials» 3-7 Oct. 1999,
Kiev, Ukraine. -P. 109.
114. Гайтлер В. Квантовая теория излучения / Пер. с англ.; Под ред. Н. Н. Боголюбо-
ва. -М.: Иностранная литература, 1956. -115 с.
115. Dorenbos Р., Eijk C.W.E. van, Loef Е. van, Globus М., Grinyov В. et al. Heavy Oxide
Scintillators: Bulk Crystals and Thin Films for Radiation Monitoring of Environment and
Biological Objects / / Inorganic Scintillators and Their Applications. Proc, of the Intern.
Conference «SCINT 99» / Ed. by V. Mikhailin. -Moscow, Russia, 1999. -P. 577-582.
116. Autrata E., Schauer P., Kvapil J. A single crystal of YAG — a new fast scintillator in
SEM//3. Phys. Engin. -1978. -Vol. 4, №8. -P. 707-708.
117. Autrata E., Schauer P., Kvapil J. A single crystal of YA1O-Ce as a fast scintillator in
SEM//Scanning. -1983. -Vol. 5. -№1. -P. 91-96.
118. MurkV, Yaroshevich N. Levels of Ce ion in the YAG energy structure// Inorganic
Scintillators and Their Applications. Proc, of the Intern. Conference «SCINT 95» / Ed.
by P. Dorenbos, C. W. E. van Eijk. -Delft, the Netherlands, 1995. -P. 359-361.
119. Tanaka M., Hara K. Stability of Ce doped Gd2SiO5 (GSO) Scintillator under irradiation
//Inorganic Scintillators and Their Applications. Proc, of the Intern. Conferen.
«SCINT 97» ed.by Y. Zhiwen et al. -Shanghai, China, 1997. -P. 299-302.
120. Аверкиев B.B. и др. Люминесцентные приемники и преобразователи излучения.
-Новосибирск: Наука, 1985. -С. 30.
121. Глобус М. Е., Загорий Л. Б., ЦирлинЮ. А. Факторы влияющие на стабиль-
ность радиометрических характеристик сцинтилляционных детекторов рент-
геновского излучения// Измерительная техника. -1989. -№9. -С. 50-52.
122. Anderson D. F. Properties of the High-Density Scintillator Cerium Flouride // IEEE
Trans. Nucl. Sci. -1989. -NS-36. -P. 137-140.
123. Anderson D. F. Cerium fluoride: a scintilator for high-rate application // Nucl. Instr,
and Meth. -1990. -A287. -P. 606-612.
124. Moses W. W., Derenzo S. E. Cerium Flouride, a new fast, heavy scintillator// IEEE
Trans. Nucl. Sci. -1989. -NS-36. -P. 173-176.
125. Moses W.W., DerenzoS. E. The scintilation properties of cerium-doped lantanum
fluoride / / Nucl. Instr, and Meth. -1990. -A299. -P. 51- 56.
126. Lecoq P. The Lead Tungstate Calorimeter of the CMS Experiment at LHC / / Inorganic
Scintillators and Their Applications. Proc, of the Intern. Conference «SCINT 95» / Ed.
by P. Dorenbos, C. W. E. van Eijk. -Delft, the Netherlands, 1995. -P. 52-61.
127. Ming G. et al. Annealing and radiation damage effects in CeF3 crystals // Nucl. Instr,
and Meth. -1994. - A348. -P. 163-166.
128. Pedrini C., MoineB., BouttetD. and Martin P. Fluorescence Mechanism of Ce3+ in
LaF3-CeF3 Mixed Crystals and in Cerium Fluoride / / Heavy Scintillators / Ed. by F. No-
taristefani et al. -Chamonix, France, 1992. -P. 173-177.
Список ЛИТЕРАТУРЫ
105
129. BasievT.T., Doroshenko М. Е., Konuyshkin V. A. et al. Production of cerium trifluo-
ride morwcrystals-perspective material for detectors of ionising radiation// Inorganic
Scintillators and Their Applications. Proc, of the Intern. Conference «SCINT 97» / Ed.
by Y. Zhiwen et al. -Shanghai, China, 1997. -P. 372-375.
130. Voloshinovsky A. S., Rodnyi P. A., Yanovsky V. V. Spectral-kinetic parameters of CeF3
crystal luminescence // Heavy Scintillators / Ed. by F. Notaristefani et al. -Chamonix,
France, 1992. -P. 219-223.
131. TerekhinM. A., Kamenskikh I. A., MakhovV.N. et al. Luminescence quenching stu-
dies in CeF3 and CeF3-LaF3 with synchrotron radiation// Inorganic Scintillators and
Their Applications. Proc, of the Intern. Conference «SCINT 95» / Ed. by P. Dorenbos,
C. W. E. van Eijk. -Delft, the Netherlands, 1995. -P. 177-180.
132. ChipauxR., TosonO. Resistance of lead tungstate and cerium fluoride to low rate
gamma irradiation or fast neutrons exposure / / Inorganic Scintillators and Their Appli-
cations. Proc, of the Intern. Conference «SCINT 95» / Ed. by P. Dorenbos, C. W. E. van
Eijk. -Delft, the Netherlands, 1995. -P. 274-277.
133. Chen G., Ren S., Zhang C. et al. Oxygen Impurity in Cerium. Fluoride Scintillation Crys-
tal// Inorganic Scintillators and Their Applications. Proc, of the Intern. Conference
«SCINT 95» / Ed. by P. Dorenbos, C. W. E. van Eijk. -Delft, the Netherlands, 1995.
-P. 185-188.
134. Britvich G. I., Peresypkin A. I., Vasil’chenko V. G. et al. A study on the characteristics
of some materials for electromagnetic calorimeters / / Nucl. Instr, and Meth. -1991.
-A308. -P. 509-513.; -1992. -A321. -Р. 64-68.
135. Futher Results on Cerium Fluoride Crystals, Ciystal Clear Collaboration, Feb., 1993 .
136. Zhu R. Radiation damage in scintillating crystals / / Inorganic Scintillators and Then-
Applications. Proc, of the Intern. Conference «SCINT 97» / Ed. by Y. Zhiwen et al. -
Shanghai, China, 1997. -P. 73-90.
137. Vries J. de, ZeccaA., BrusaR. S. et al. Fast timing with Hamamatsu R2083Q photo-
multipliers/ / Nucl. Instr, and Meth. -1989. -A275. -P. 194- 196.
138. SchotanusP., EijkC. W. E. van, Hollander R.W. et al. Photoelectron production in
BaF2 - TMAE detectors// Nucl. Instr, and Meth. -1987. -A259. -Р. 586- 588.
139. Laval M., Moszynski M., Allemand R. et al. Barium fluoride ~ inorganic scintillator for
subnanosecond timing// Nucl. Instr, and Meth. -1983. -206. -P. 169- 176.
140. Visser R., Dorenbos P., EijkC. W. E. van et al. Scintillation properties of Ce3+ doped
BaF2 crystals // IEEE Trans. Nucl. Sci. -1991. -NS-38. -P. 178-183.
141. Xu Z. et al. Study of decay time of fluorescence from a series of Ce-doped BaF2
Crystals // Nucl. Instr, and Meth. -1992. -A322. -P. 239-242.
142. Woody C. L. et al. Slow Component Suppression and radiation Damage in Doped BaF2
Crystals // IEEE Trans. Nucl. Sci. -1989. -NS-36. -P. 536-542.
143. Kobayashi M., Ishii M., Sobolev В. P. et al. Scintillation Characteristics of Highly Con-
centrated Solid Solution Ba^pCefF^+x 0,1 < x< 0,45 // Inorganic Scintillators
and Their Applications. Proc, of the Intern. Conference «SCINT 97» ed. by Y. Zhiwen et
al. -Shanghai, China, 1997. -P. 127-130.
144. Schotanus P., Eijk C. W. E. van, Hollander R. W. et al. Development Study of a new
gamma cameral// IEEE Trans. Nucl. Sci. -1987. -NS-34. -P. 272-276.
145. Schotanus P., Dorenbos P., Eijk C. W. E. van et al. Recent Developments in Scintilla-
tor Research// IEEE Trans. Nucl. Sci. -1989. -NS-36. -P. 132-136.
106
Список ЛИТЕРАТУРЫ
146. Radzhabov Е. A., ShalaevA., Nepomnyashikh A. I. Exciton luminescence suppression
in BaF2-LaF3 solid solutions 11 Inorganic Scintillators and Their Applications. Proc, of
the Intern. Conference «SCINT 97» / Ed. by Y. Zhiwen et al. -Shanghai, China, 1997.
-P. 135-138.
147. Акимов Ю. К. Детекторы ядерных излучений на основе неорганических сцин-
тилляторов // Физика элементарных частиц и атомного ядра. -1994. -25.
-Вып. 1. -С. 281.
148. Dorenbos Р., Visser R., Eijk C.W.E. van. Scintillation Properties of Ce3+ doped
CsGd2F7 Single Crystals / / Heavy Scintillators, / Proc.of the Intern. Conference «Crys-
tal 2000» / Ed. by F. Notaristefani et al. -Chamonix, France, 1992. -P. 355-359.
149. Wisshak K., Kappeler F., Gubber K. The Karlsruhe 4 л BaF2 Detector // IEEE Trans.
Nucl. Sci. -1989. -NS-36. -P. 101-105.
150. SperrP. Timing measurements with barium fluoride scintilators// Nucl. Instr, and
Meth. -1987. -A254. -P. 635- 636.
151. KubotaS., Ruani J., ItohM. et al. A new tipe of luminescense mechanism in large
band-gap insulatiors proposal for fast scintilation materials// Nucl. Instr, and Meth.
-1990. -A289. -P. 253-260.
152. Dorenbos P., Visser R., Eijk C. W. E. van et al. X-ray and gamma-ray luminescence
of Ce3+ doped BaF2 crystals // Nucl. Instr, and Meth. -1991. -A310. -P. 236- 239.;
Rad. Effects and Defects Solids. -1991. -87. -P. 191-121.
153. Wisshak K., Gubber K., Kappeler F. Gamma-ray spectroscopy with a cooled bariumflu-
oride cristal// Nucl. Instr, and Meth. -1987. -A259. -P. 583-585.
154. Woody C. L. A summary of radiation damage studies in barium fluoride from the GEM
collaboration // Heavy Scintillators / Ed. by F. Notaristefani et al. -Chamonix, France,
1992. -P. 445-458.
155. MurashitaM., Saitoh H., Tobimatsu K. et al. Performance and radiation damage of a
BaF2 calorimeter // Nucl. Instr, and Meth. -1986. -A 243. -P. 67- 76.
156. Валбис Я. A., Рачко 3. A., Янсонс Я. Л. Коротковолновая ультрафиолетовая
люминесценция кристаллов BaF2, обусловленная перекрестными переходами//
Письма в ЖЭТФ. -1985. -42. -№4. -С. 140-142.
157. Loef Е. V. D. van, Dorenbos Р., Eijk С. W. Е. van et al. High-energy-resolution scintil-
lator: Ce3+ activated LaCl3 // Applied physics letters. -2000. -Vol. 77. -№10. -P. 1467-
1468.
158. Sciver W. van, Hofstadter R. Gamma-and-delta produced scintillations in cesium fluo-
ride// Phys. Rev. -1952. -87. -P. 522-523.
159. Moszynski M., Gresset C., Vacher J. et. al. Properties of CsF. A Fast inorganic scintilla-
tor in energy and time spectroscopy // Nucl. Instr, and Meth. -1981. -179. -P. 271-
276.
160. DerenzoS. F., Moses W.W., Cahoon J. L. et al. Prospects for New Inorganic
Scintillators // IEEE Trans. Nucl. Sci. -1990. -NS-37. -P.203-208.
161. Antipov A. V., Britvich G. I., Chumakov A. A. et al. Investigation of new inorganic ma-
terials for homogeneous electromagnetic calorimeters // Heavy Scintillators. Proc, of
the Intern. Conference «Crystal 2000» / Ed. by F. Notaristefani et al. -Chamonix,
France, 1992.-P. 409-413.
Список ЛИТЕРАТУРЫ
107
162. Зоренко Ю. В., Констанкевич И., Горбенко В., Юрчишин П.И. Сцинтилляторы
с высоким эффективным атомным номером на основе монокристаллических
пленок ЬизА15О12(Се3+): применения, выращивание и люминесцентные свойства
П Журнал прикладной спектроскории. -2000. -С. 67.
163. Зоренко Ю. В., БатенчукМ.М., Горбенко В., Пашковский М., Констанкевич И.
Факторы, определяющие световой выход люминофоров на основе монокристал-
лических пленок оксидов AI2O3-Y2O3-R2O3 / / Журнал прикладной спектроскопии.
-1999. -Т. 66. -№6. -С. 819-823.
164. Кулесский А. Р., Коровкин А. М., Кружалов А. В. и др. Радиолюминесцентные и
сцинтилляционные свойства иттриевых и редкоземельных силикатов // Жур-
нал прикладной спектроскопии. -1988. -Т. 48. -№ 4. -650-653.
165. Шульгине.В., КулесскийА.Р„ Коровкина.М. и др. Спектры и кинетика
импульсной катодолюминесценции Y2SiO5-Ce, Tb // Оптика и спектроскопия. -
1990. -Т. 68. -№4. -С. 841-843.
166. Scintillation Materials & Detectors. Catalog of the Institute for Single Crystals. -Khar-
kov, 1995.
167. АнаньеваГ.В., Коровкина. M., Меркулова T. И. и др. Выращивание монокри-
сталлов ортосиликатов лантаноидов и их структурные и оптические характе-
ристики II Изв. АН СССР. Сер. Неорг. матер. -1981.-17. -№ 6. -С. 1037-1042.
168. Dorenbos Р., Haas J. Т. М. de, Еик С. W. Е. van. Non-proportional response of scintil-
lation crystals to X-rays and y-RAYS // Preprint TUD-SCTP-94-09. -Delft, the Nether-
lands, 1994.-P. 18.
169. Dahlbom M., MacDonald L. R., Schmand M. et al. A YSO/LSO phoswich array detec-
torfor single and coincidence photon imaging 11 IEEE Trans. Nucl. Sci. -1998. -Vol. 45.
-№3.-P. 1128-1132.
170. Rogers J. G., MoisanC., Altman A. et al. A position sensitive detector for 1-10 MeV
gamma rays // IEEE Trans. Nucl. Sci. -1997. -Vol. 44. -№3. -P. 994-1000.
171. Wisshak K., Gubber K., Kappeler F. et al. The Karlsruhe 4л bariumfluoride detector
11 Nucl. Instr, and Meth. -1990. -A292. -P. 595-618.
172. D’Auria J. M., Buchmann L., Hutcheon D. et al. A facility for studying radiative cap-
ture reactions induced with radioactive beams at ISAC // Nucl. Phys. -1997. -A621. -
P. 599-602.
173. Ishii M., Ishibashi H., Akiyama. 11 Extended Abstracts 9th Intern. Conference on Crys-
tal Growth (ICCG-9). -1989. -Sendai, 251E11.
174. Еик C. W. E. van. New scintillators, new light sensors, new applications // Inorganic
Scintillators and Their Applications. Proc, of the Intern. Conference «SCINT 97» I Ed.
by Y. Zhiwen et al. -Shanghai, China, 1997. -P. 3-12.
175. ZorenkoYu., Gorbenko V., KonstankevychI., Globus M., Grinyov B., Tarasov V.,
Dorenbos P., Еик C. W. E. van, Loef E. van. Scintillators on the base of single crystal-
line flms of AI2O3-Y2O3 system oxides 11 Inorganic Scintillators and Their Applica-
tions. Proc, of the Intern. Conference «SCINT 99» I Ed. by V. V. Mikhailin. -Moscow,
Russia, 1999. -P. 476-A81.
176. ZorenkoYu., GorbenkoV., KonstankevychI., GrinyovB., GlobusM., BatenchukM.,
Thoms M. Application of the scintillators on the base of single crystalline films
Lu3Al5O12(Ce3+) for monitoring of radiation in biology and medicine 11 Semiconductor
Physics Quantum Electronics and Optoelectronics. -2000. -3. -№2. -P. 213-218.
108
СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ
177. Metag М. Lecture notes in physics I Ed. by W. V. Oertzen. -Springer, Heidelberg, New
York, Tokyo, 1983.-178.-P. 163.
178. Jaaskelainen M., SarantttesD.G., WoodwardR. et. al. The spin spectrometer: de-
sign instrumentation and response characteristics of а 4л gamma-ray multidetector-
system// Nucl. Instr, and Meth. -1982. -204. -P. 385-409.
179. ZorenkoYu., Gorbenko V., KonstankevychL, Globus M., Grinyov B., Ratner M. Ceri-
um-Doped Oxide Single-Crystal Films for Biological and Radiation Monitoring// Ab-
stracts of IEEE 2000 Nuclear Science Symposium and Medical Imaging Conference.
-Lyon, France, 2000, October 15-20. -P. 48.
180. Britwich G., Burachas S., Vostretsov Yu. et.al. Scintillation and Kinetic parameters
of PbWO4 scintillators // Nuclear science symposium IEEE. -Anaheim, California,
1996. -Vol. 2. -P. 763-767.
181. Викторов Л. В., Скориков В. M., Жуков B.M., Шульгин В. И. Неорганические
сцинтилляционные материалы // Изв.АН СССР. -Сер. Неорг. Мат. -1991. -27.
№Ю. -С. 2005-2020.
182. Murakami Т., Kasagi J., Tachibanaki Т. et al. Properties of BaF2 scintillator in charged
particle detection// Nucl. Instr, and Meth. -1986. -A253. -P. 163-165.
183. Dafni E. A note on the application of BaF2 scintillators to gamma-ray and changed par-
ticledetection// Nucl. Instr, and Meth. -1987. -A254. -P. 54-60.
184. Wisshak K., Kappeller F. A large bariumfluoride detectors / / Nucl. Instr, and Meth.
-1984.-227.-P. 91-96.
185. SchaartD. R., Dorenbos P., Eijk C.W.E. van et. al. Properties and mechanisms of
scintillation in CsGd2F7(Ce3+) andCsY2F7(Ce3+) crystals // J. Phys.: Cond. Matt.
-1995. -7. -P. 3063-3088.
186. Dorenbos P., Van'tSpijker J.C., Eijk C.W.E. van. Luminescence and Scintillation
Mechanisms in Ce3+ Activated Gd-compounds / / Inorganic Scintillators and Their Ap-
plications. Proc, of the Intern. Conference «SCINT 97» / Ed. by Y. Zhiwen et al. -Shang-
hai, China, 1997. -P. 307-310.
187. YungiM., Zhiwen Y. Scintillating crystals in Shanghai institute of ceramics, Chines
Academy of Sciences / / Inorganic Scintillators and Their Applications. Proc, of the In-
tern. Conference «SCINT 99» / Ed. by V. Mikhailin. -Moscow, Russia, 1999. -P. 397-
401.
188. Van’tSpijkerJ.C., DorenbosP., EijkC.W.E. van et. al. Scintillation and lumines-
cence properties of Ce3+ doped K2LaCl3 // J. Lumin. -1999. -85. -P. 1-10.
189. Guillot-Noel O., van’tSpijker J. C., Haas J. T. M. de, Dorenbos P., Eijk C. W. E. van,
Kramer K. W., Gudel H. U. Scintillation properties o/'RbGd2Br7(Ce). Advantages and
limitations // IEEE Transactions on Nuclear Science. -1999. -Vol. 46. -Issue 5.
-P. 1274-1284.
190. Guillot-Noel O., Haas J. T. M. de, Dorenbos P. et. al. Optical and scintillation proper-
ties of cerium doped LaCls, LuBr3 and LuCl3 // J. Lumin. -1999. -85. -P. 21-35.
191. Schotanus P., Dorenbos P., Ryzhikov V. D. Detection of CdS(Te) and ZnSefTe) scintil-
lation light with silicon photodiodes // IEEE Trans. Nucl. Sci. -1992. -NS-39. -P. 546-
550.
ЧАСТЬ II
НАИБОЛЕЕ
РАСПРОСТРАНЕННЫЕ
СЦИНТИЛЛЯТОРЫ
по
Во второй части этой монографии дается обзор сцинтилляционных свойств
щелочно-галоидных и тяжелых оксидных кристаллов, получивших широкое
распространение в качестве сцинтилляционных элементов детектирующей ап-
паратуры. Эти кристаллы выращиваются по устоявшейся технологии, позволя-
ющей получать образцы достаточно больших размеров, с достаточной воспро-
изводимостью сцинтилляционных характеристик и прозрачности в пределах
полосы флуоресценции. Для рассматриваемых ниже кристаллов (за исключени-
ем PbWO) дисперсия коэффициента поглощения к в пределах полосы флуорес-
ценции выражена не очень сильно и не играет существенной роли, что позволя-
ет характеризовать кристалл диаметра D безразмерным коэффициентом по-
глощения к£). Это позволяет провести для таких кристаллов систематический
расчет спектрометрических характеристик (часть III) и представить результаты
расчета в виде компактных таблиц (приведенных в Приложении 2).
Эти сцинтилляционные кристаллы рассматриваются ниже в четырех гла-
вах, содержание которых определяется следующими соображениями. В первой
главе рассматриваются щелочно-галоидные кристаллы, технология выращива-
ния которых обеспечивает высокую воспроизводимость сцинтилляционных и
оптических свойств. Обширный экспериментальный материал, накопленный
для этих кристаллов в течение нескольких десятилетий, позволяет в основных
чертах восстановить каналы релаксации электронных возбуждений и механизм
переноса энергии от основного вещества к активаторным центрам свечения.
Анализ этих явлений проводится в первой главе.
Традиционные щелочно-галоидные сцинтилляторы NaI(Tl), CsI(Tl), CsI(Na)
широко используются благодаря высокому световому выходу. Однако современ-
ные применения сцинтилляторов в физике высоких энергий, ядерной медици-
не, геофизике предъявляют более высокие требования к эффективности детек-
тирования при малом объеме, которым тяжелые оксидные сцинтилляторы удо-
влетворяют в значительно большей степени, чем щелочно-галоидные кристал-
лы (хотя и уступают им по световому выходу). Тяжелые оксидные кристаллы
Bi4Ge3O12 (BGO), CdWO4 (CWO), PbWO4 (PWO) рассматриваются в трех последу-
ющих главах.
В главах 2 и 3 рассматриваются кристаллы BGO и CWO, сцинтилляцион-
ные свойства которых связаны с дефектами структуры и более чувствительны к
условиям выращивания по сравнению со щелочными галогенидами. Для этих
кристаллов мы дадим в главах 2 и 3 обзор экспериментально установленных за-
кономерностей формирования сцинтилляционных свойств (в значительной
степени связанных с технологией выращивания), а в третьей части проведем
расчет спектрометрических характеристик.
В главе 4 рассматривается наиболее тяжелый кристалл PbWO4, отличаю-
щийся от перечисленных выше сцинтилляционных кристаллов очень низкой
конверсионной эффективностью и сильной дисперсией коэффициента погло-
щения в пределах полосы флуоресценции. Степень перекрытия полос поглоще-
ш
ния и флуоресценции, существенно влияющего на условия светосбора в крис-
талле, зависит от технологии выращивания и имеет значительный разброс. Это
затрудняет расчет спектрометрических характеристик и сравнение их с экспе-
риментом. С другой стороны, поскольку кристаллы PbWO4 в основном приме-
няются в электромагнитных калориметрах в качестве сцинтилляционных эле-
ментов, размеры которых варьируются в незначительных пределах, расчет раз-
мерных зависимостей коэффициента светосбора не представляет практическо-
го интереса. Расчет светосбора в сцинтилляционных элементах калориметра
обычно проводится применительно к их размерам, соответствующим конкрет-
ной конструкции калориметра.
В пятой главе рассматриваются некоторые актуальные применения пере-
численных выше кристаллов с учетом различия их сцинтилляционных свойств.
В таблице 1 тяжелые оксидные сцинтилляторы сравниваются с NaI(Tl) по
сцинтилляционным свойствам.
Таблица 1. Сравнение тяжелых оксидных сцинтилляторов
с кристаллом Nal(TI) [1-3].
Характеристики и свойства Nal(TI) B^Ge^O^ PbWO4 CdWO4 CaWO4 ZnWO4
Плотность 3,67 7,13 8,28 7,99 6,06 7,87
Эффективный атомный номер 51 75 73 66 62 61
Радиационная длина, см 2,56 1,12 0,85 1,06 1,19
Показатель преломления 1,85 2,15 2,20 2,35 1,94 2,20
Световой выход, фотоны/МэВ 38000 9000 70-200 12220 1400 9300
Световой выход, % от Nal(TI) 100 15-20 1 35-40 50 28
Положение максимума люминесценции, нм 415 480 430-520 490, 540 430 480 490
Время затухания, нс 230 300 2/10/30 20/5 мкс
Послесвечение через 3 мс, % 0,3-5* 0,005 0,1; <0,02** 1-5 0,23**
* через 6 мс
** через 20 мс.
ГЛАВА 1
ЩЕЛОЧНО-ГАЛОИДНЫЕ КРИСТАЛЛЫ:
ИОДИДЫ НАТРИЯ И ЦЕЗИЯ
Для детектирования ионизирующих излучений наиболее широко используют-
ся активированные щелочно-галоидные сцинтилляторы NaI(Tl), CsI(Tl), CsI(Na) и чис-
тые {неактивированные) кристаллы CsI. Их физические свойства приведены в
табл. 1.1. В таблицу включен также новый сцинтиллятор СэЦСОз), открытый в
1990 г. в Институте монокристаллов НАН Украины (г. Харьков) [4].
Щелочно-галоидные кристаллы как сцинтилляторы имеют ряд существенных
достоинств, описанных ниже в разделах, относящихся к каждому из них.
Щелочно-галоидные кристаллы (ЩГК) получают методами Киропулоса, Сток-
баргера и Бриджмена [10-12], причем преимущественно используется метод направ-
ленной кристаллизации по Бриджмену-Стокбаргеру. В настоящее время мировой
выпуск щелочно-галоидных кристаллов составляет несколько десятков тонн в год.
Технология получения щелочно-галоидных кристаллов относительно проста, отлича-
ется высокой воспроизводимостью результатов. Удается получить крупногабаритные
кристаллы высокого качества, в каталоге фирмы Harshaw [18] сообщалось о получе-
нии монокристаллов NalfTl) диаметром до 813 мм и высотой до 750 мм.
В странах бывшего Советского Союза крупнейшим производителем кристал-
лов NalfTl), CsI(Tl) и CsI(Na) является Институт монокристаллов НАН Украины (Харь-
ков). В течение двух последних десятилетий широко используется метод автоматизи-
рованного вытягивания монокристаллов из расплава на затравку с подпиткой исход-
ным сырьем [13]. Эта технология непрерывно совершенствуется и имеет ряд модифи-
каций, например, [14-17], позволяющих получать кристаллы больших размеров с
высокой степенью однородности оптических свойств и распределения активатора
{рис. 1.1). В настоящее время выращиваются монокристаллические були массой бо-
лее 500 кг [14, 17]. При размерах кристалла CsIfTl) 0 450х 700 мм, как аксиальная, так
и радиальная неоднородность концентрации активатора не превышает 10% [14].
Одно из направлений усовершенствования технологии роста связано с авто-
матизированным вытягиванием монокристалла из расплава, находящегося во вра-
щающемся цилиндрическом тигле, с подпиткой мелкокристаллическим сырьем [13,
19]. Этот способ свободен от недостатков, присущих методам Бриджмена и Стокбар-
ГЛАВА 1
113
Физические свойства кристаллов
Таблица 1.1.
Nal(Tl), Csl(Tl), Csl(Na), Csl, Csl(CO3) [1, 3].
Характеристики и свойства Nal(TI) Csl(TI) Csl(Na) Csl С5ЦСО3) [3,19]
Эффективный атомный номер 51 54 54 54 54
Плотность, г/см3 3,67 4,51 4,51 4,51 4,51
Точка плавления, К 924 894 894 894 894
Коэффициент теплового расширения, К~’ 47,4 -ТО6 : 54- 10'6 49- 10’6 49-10'6 ; 49- 10'6
Плоскость скола (100) нет нет нет нет
Радиационная длина, см 2,59 [7] 1,85(7]; 2,43 [150] 1,85; 2,43 [150] 1,85(7]; 2,43 [150] 1,85
Радиус Молера, см 4,8 [7] 3,5 [7] 3,5 3,5 [7] ' 3,5
Толщина поглощения (мм) 99% (90%) рентгеновского излучения 145 кВ 6,1 (2,2) [9] 6,1 6,1 6,1
Показатель преломления для света люминесценции 1,85 1,79 1,84 1,95 1,84
Твердость по Маосу 2 2 2 2 2
Г игроскопичность да слабая да слабая да
Положение максимума люминесценции, нм 415 550 420 315 405
Длинноволновая граница полосы поглощения, нм 300 320 300 260 300
Время затухания, мкс 0,230 1; 0,63-1 [77]; 1,3 [7] 0,63 0,016 0,035 [6] : 0,006 [7] 2
Световой выход, фотоны/МэВ для 662 кэВ 38 -103 [5,6]* : 55-Ю3** 52- 56 • 103 38- 44-103 2 • 103
Световой выход, % к Nal(TI) (для гамма-излучения) 100 45 85 5-6 5-8 [2] : 5,6*** и 2,3**** [7] 60
Радиационная стойкость, Gy 103 [2] 105 [8]
Послесвечение, % (через б мс) 0,3-5 [116] : 0,5-5 [1] 0,1 [3] 0,5-5 0,06
Температурный коэффициент световыхода, %/°С при комнатной температуре (при 25 °C) «0[7] ; 0,3 [7] (0,02) [8] -0,6 [7] ;
Примечание: * Оценка сделана в предположении о стопроцентном светосборе в кристалле [5, 6], * * Оценка по данным [5,6] с учетом коэффициента светосбора 0,64 (см. табл. 1 Приложения 2) [194]. * ** Медленный компонент. * *** Быстрый компонент.
114
ГЛАВА 1
гера, однако возникают трудности, связанные с большой первоначальной поверхнос-
тью расплава. При вытягивании кристаллов большого диаметра из расплава трудно
осуществить достаточный радиальный градиент температуры, обеспечивающий
устойчивость радиального роста; это затрудняет автоматизацию выращивания на
его радиальной стадии. Кроме того, быстрое испарение летучей активаторной приме-
си приводит к ее неоднородному распределению в верхней части кристалла.
Эти трудности устраняются путем использования конического тигля
(рис. 1.16), позволяющего поддерживать минимальную свободную поверхность рас-
плава, площадь которой слабо изменяется в процессе роста. В начальный момент
роста затравка находится вблизи дна конического тигля при низком уровне распла-
ва, соответствующем ее малым размерам. В процессе роста размер кристалла увели-
чивается и уровень расплава соответственно повышается устройством подпитки [15,
20]. Кристалл растет при минимальной свободной поверхности расплава, что способ-
ствует однородному распределению активатора по объему кристалла. Радиальный
рост кристалла регулируется автоматически и заканчивается после достижения за-
ранее заданного диаметра (это было осуществлено впервые в мировой практике вы-
ращивания крупногабаритных щелочно-галоидных кристаллов). Устройство для под-
питки расплава позволяет дополнительно очищать сырье в процессе роста и исполь-
зовать осколки и обрезки ранее выращенных кристаллов [15].
Описанные технологии позволяют получить крупногабаритные кристаллы
CsIfTl), CsI(Na) и NalfTl) хорошего качества. Кристаллы CsIfTl) высотой более 300 мм и
с осевой неоднородностью светового выхода не более 6% были успешно использованы
в электромагнитных калориметрах в КЕК (Национальная лаборатория физики высо-
ких энергий, Япония) и СЛАК (Центр линейных ускорителей, США).
В Шанхайском институте керамики выращивают большие кристаллы CsIfTl)
методом Бриджмена из сырья высокой чистоты. Концентрация таллия составляет
около 600 ppm, с экспоненциальным распределением по высоте [12]. Для улучшения
качества кристаллов используется отжиг (кристалл охлаждается от температуры
180°С до комнатной со скоростью 20°С/час. В результате отжига световой выход уве-
Фото 1. Последовательные стадии выращивания щелочно-галоидных монокристаллов автоматизиро-
ванным методом Киропулоса.
ГЛАВА 1
115
Рис. 1.1. Блок-схемы установок для выращивания крупногабаритных щелочно-галоидных кристаллов:
а - установка «РОСТ» [14,16,17]: 1 - ростовая камера; 2 - кристаллодержатель; 3 - датчик уровня
расплава; 4 - тигель; 5 - кристалл; 6 - периферическая кольцевая емкость; 7 - трубка для под-
питки расплава; 8 - боковой нагреватель; 9 - расплав.
б - установка «Кристалл-500» [15]: 1 - устройство для подпитки расплава; 2 - ростовая камера;
3 - тигель; 4 - донный нагреватель; 5 - газовый вентиль; 6 - регулятор уровня расплава; 7 - дат-
чик уровня расплава; 8 - компьютер; 9 - терморегулятор.
личивается на 10% своего первоначального значения, а энергетическое разрешение
улучшается от 8,8% до 6,2%. Однако аксиальная неоднородность светового выхода
слегка возрастает (от 2,73% до 2,88%).
В работе [45] кристаллы CsI(Tl), выпускаемые различными фирмами, сравни-
ваются по аксиальной неоднородности светового выхода. На рис. 1.2 показано осевое
распределение светового выхода для кристаллов различных фирм; пунктирные ли-
нии показывают допустимую неоднородность для кристаллов, используемых в элек-
тромагнитном калориметре.
Недавно была показана возможность применения сцинтилляторов NalfTl) и
CsIfTl) в сочетании с лавинным фотодиодом, причем энергетическое разрешение ос-
тается практически таким же, как при использовании хороших фотоумножителей
[43]. Это особенно важно в рентгеновской томографии, где использование малогаба-
ритных кристаллов и фотоприемников позволяет повысить пространственное разре-
шение. В работах [43,44 ] исследуется возможность использования комбинированного
детектора, состоящего из слоя LSO или YSO и слоя NalfTl) или CsIfTl) в сочетании с ла-
116
ГЛАВА 1
винным фотодиодом (фосвич-детектор) для одновременной регистрации длиннопро-
бежного и короткопробежного излучений. Отметим также, что использование фото-
диодов вместо фотоумножителей снижает стоимость аппаратуры. В электромагнит-
ных калориметрах для экспериментов BaBar (SLAC) [86] и BELLE (КЕК) [87] кристаллы
CsI(Tl) использовались в сочетании с кремниевыми фотодиодами.
Рис. 1.2. Осевое распределение светового выхода для кристаллов различных фирм: а - Hilger,
б - Crismatec, в - Институт монокристаллов, Харьков, г - Шанхайский институт керамики.
Сплошные и штриховые линии относятся к разным вариантам обработки поверхности кристалла.
Пунктирные линии показывают допустимую неоднородность для кристаллов, используемых в
электромагнитном калориметре [45].
1.1. Электронные свойства и перенос энергии к активатору
117
1.1. Электронные свойства и перенос энергии к активатору*
1.1.1. Электронные возбуждения в щелочно-галоидных кристаллах
Щелочно-галоидные кристаллы принадлежат к типу М+Х", состоят из имею-
щих замкнутые электронные оболочки отрицательных ионов галоида (X", анионов) и
положительных металлических ионов (М+, катионов). Кристаллы CsCl, CsBr и CsI
имеют объемно-центрированную кубическую структуру, причем в центре кубической
ячейки находится катион (анион), а в вершинах куба 8 анионов (катионов). Такую
кристаллографическую структуру принято называть структурой типа CsCl. Осталь-
ные щелочно-галоидные кристаллы имеют простую кубическую решетку с чередую-
щимися анионами и катионами (подрешетка анионов или катионов, взятая по отде-
льности, имеет гранецентрированную кубическую структуру). Такая структура назы-
вается структурой типа NaCl.
Электронная структура щелочно-галоидных кристаллов обладает особеннос-
тями, обусловливающими их хорошие сцинтилляционные свойства — высокий кван-
товый выход активаторной флуоресценции и достаточно малое время ее затухания.
Как будет показано ниже, существенную роль в формировании сцинтилляционных
свойств играет экситонная зона.
В щелочно-галоидных кристаллах наинизшая экситонная зона генетически
связана с возбужденными состояниями ns2np5(n + l)s3P отрицательного галоид-
ного иона, имеющего в основном состоянии электронную конфигурацию инертного
элемента [21]. Более высокие экситонные зоны, соответствующие состояниям галоид-
ного иона ns2пр5(и. + k)s3P (Jc=2, 3...), заполняют вместе с наинизшей зоной
энергетический промежуток от дна зоны Ebot до величины диэлектрической щели
Ед . (Аналогичные возбужденные состояния щелочного иона порождают экситонную
зону, расположенную намного выше и практически не влияющую на электронные
процессы). Экситонные зоны щелочных галогенидов в качественном отношении ана-
логичны экситонным зонам кристаллов инертных элементов (галоидная подрешетка
щелочно-галоидных кристаллов и решетка инертных элементов обладают гранецент-
рированной кубической структурой). Сказанное позволяет использовать для щелоч-
ных галогенидов и кристаллов инертных элементов общую качественную схему элек-
тронной структуры и энергетической релаксации, достаточно хорошо разработанную
в работах ряда авторов [21-30,33, 37,38, 42, 97, 247, 142].
Хорошо выраженные резонансные явления, связанные с пространственным
перекрытием возбужденных атомных состояний, центрированных на соседних узлах,
В этом разделе использованы материалы публикаций 2000-го года [42,97,247]. Авторы
признательны А. М. Ратнеру за предоставление этих работ в рукописи до их появле-
ния в печати и за обсуждение связанного с ними круга вопросов.
118
1.1. Электронные свойства и перенос энергии к активатору
проявляются в довольно большой ширине экситонной зоны (порядка одного элек-
тронвольта). Большой ширине экситонной зоны соответствует большая групповая
скорость, сравнительно большая фононная длина пробега и слабое затухание эксито-
нов. Благодаря этому в чистых и совершенных кристаллах обоих типов при низких
температурах наблюдаются поляритонные явления [26,31,32].
Благодаря наличию оптических ветвей в фононном спектре, поляритонные
эффекты проявляются в щелочных галогенидах намного сильнее, чем в кристаллах
инертных элементов. Оптические фононы достаточно сильно взаимодействуют с эк-
ситонами (поляритонами), что приводит к появлению красных спутников экситонной
линии в спектрах экситонной люминесценции. В этих спектрах хорошо выражены
эквидистантные линии, расстояние которых от резонансной экситонной линии крат-
но частоте продольных оптических фононов [26]. Однако при наличии активаторной
примеси в концентрациях, используемых на практике, поляритонные явления невоз-
можны ввиду недостаточной длины свободного пробега экситона.
Люминесценция свободных экситонов наблюдается в щелочно-галоидных
кристаллах только при низких температурах (как правило, ниже 50 К). Даже в этой
области температур квантовый выход люминесценции свободных экситонов весьма
мал (порядка или меньше одного процента) и подвержен сильному влиянию структур-
ных особенностей [26, 21]. (То же самое справедливо, в общих чертах, применительно
к кристаллам инертных элементов). В кристаллах обоих типов люминесценция сво-
бодных экситонов подавляется конкурирующим релаксационным каналом — автоло-
кализацией термализованных экситонов, движущихся вблизи дна зоны. Однако с
преобладающей вероятностью автолокализация экситонов в реальном кристалле
происходит внутри зоны, а дальнейшая релаксация осуществляется путем последова-
тельных переходов между колебательными уровнями двуцентрового автолокализо-
ванного экситона [33, 142]. Автолокализованный экситон представляет собой эксиме-
рную квазимолекулу, содержащую атомное возбуждение, распределенное по двум со-
седним галоидным ионам [34]. Эти ионы заметно сближаются друг с другом, что уси-
ливает их резонансную связь и делает квазимолекулу достаточно устойчивой
(энергия диссоциации порядка электронвольта). Эксимерная квазимолекула обладает
сложной системой энергетических термов, включая диссоциативные. Конкуренция
между соответствующими релаксационными каналами чувствительна к структур-
ным дефектам или примесям, притягивающим электронные возбуждения [33].
Имеются спектроскопические данные и энергетические соображения в пользу
того, что в активированных щелочно-галоидных кристаллах Nal(Tl), CsI(Tl), CsI(Na)
центрами свечения являются автолокализованные экситоны в первой координаци-
онной сфере иона активатора [35]. Эти экситонные состояния возмущены ионом ак-
тиватора, что приводит к изменению спектрального состава люминесценции по срав-
нению с автолокализованными экситонами в чистом кристалле.
В переносе энергии от основного вещества к активаторной примеси, вообще
говоря, могут участвовать все электронные возбуждения, возникающие в кристалле
под воздействием ионизирующего излучения: электроны, дырки и экситоны, находя-
1.1. Электронные свойства-и перенос энергии к активатору
119
щиеся как в свободном, так и в автолокализованном состоянии. Легкий электрон
не способен к автолокализации, хотя и может локализоваться на достаточно глубоких
ловушках. Но экситон или дырка, обладающие большой эффективной массой, весьма
быстро переходят в автолокализованное (поляронное) состояние. Ввиду этого, пере-
нос энергии от основного вещества к примесным центрам может осуществляться ав-
толокализованными галоидными дырками (Vk -центрами), экситонными полярона-
ми и зонными электронами.
До недавнего времени считалось, что в щелочно-галоидных кристаллах пере-
нос энергии к активаторным центрам (например, Т1+ ) осуществляется двухэтапным
механизмом при участии электронов и Vk -центров (автолокализованных дырок) |21,
36]. Покажем, что такой механизм переноса энергии не может объяснить известные
экспериментальные данные.
1.1.2. Двухэтапный электронно-дырочный механизм переноса энергии
от основного вещества к активатору. Противоречие экспериментальным
данным
Обычно предполагаемый двухэтапный механизм переноса энергии к актива-
торным центрам в щелочно-галоидных кристаллах [21, 23, 36, 37] состоит в следую-
щем. Предполагается, что ион активатора сначала захватывает электрон или дырку,
а затем на этом ионе происходит рекомбинация Vk -центра или электрона, соответ-
ственно. Проанализируем первый случай и покажем, что предполагаемый механизм
переноса энергии противоречит экспериментальным данным (второй случай может
быть рассмотрен аналогично). Перенос энергии состоит из следующих стадий. Сна-
чала в кристалле образуются автолокализованные галоидные дырки (Vk -центры), а
также нейтральные атомы активатора (Т1° образуется в результате локализации
электрона на активаторном ионе Т1+ ). Затем дырка (Vk -центр) притягивается к
нейтральному атому активатора, несущему отрицательный эффективный заряд, и
локализуется в его окрестности в галоидной подрешетке. Наконец, электрон перехо-
дит от активаторного атома на Vk -центр, превращая его в экситон, локализованный
вблизи активаторного иона и возмущенный его полем. Этот экситон либо отдает свою
энергию иону активатора (Т1+ или Na+), либо, как это предполагается в работе [35],
сам является центром свечения, причем возможны разные самосогласованные состо-
яния экситонного полярона и деформированной им решетки (эффект Яна-Теллера).
Одним из таких самосогласованных состояний, возможно, является состояние с пере-
носом заряда— Vk-центр +Т1° , наблюдаемое спектроскопически [21,23,37].
Основанием для описанной схемы переноса энергии служило, во-первых, на-
личие характерных полос Vk -центров и атомов Т1° в спектрах возбужденного погло-
щения, и, во-вторых, низкая эффективность возбуждения активаторной люминес-
ценции фотонами с энергией меньше ширины диэлектрической щели.
Однако в последние годы появились новые экспериментальные данные [38,37],
которые существенно изменили представления о механизме переноса энергии. Экс-
перименты, проведенные на кристаллах CsI(Tl) и CsI(Na), обнаружили следующую за-
120
1.1. Электронные свойства и перенос энергни к активатору
кономерность: Vk -центры и нейтральные активаторные центры образуются в крис-
талле в одинаковом количестве, а их концентрации после импульсного возбуждения
уменьшаются со временем по одному и тому же закону. Такое совпадение может быть
объяснено только в предположении, что перенос энергии к активатору осуществляет-
ся коррелированными парами электрон-Vk -центр, т.е. автолокализованными экси-
тонами.
Это не противоречит присутствию вкладов центров Т1° и Vk -центров в спек-
трах поглощения: они могут возникать уже после локализации экситона вблизи иона
активатора, в результате (частичного) переноса электрона от экситона к активатору.
Такой комплекс, по данным Зазубович [35], и является центром свечения: он проявля-
ется в спектрах поглощения в виде полос, идентифицируемых как полосы центров
Т1° и Vk -центров. Таким образом, одновременное спектроскопическое наблюдение
Vk -центров и нейтральных атомов активатора вполне совместимо с экситонным ме-
ханизмом переноса энергии к активатору.
С другой стороны, предположение о переносе энергии к ионам активатора пу-
тем последовательной локализации на них носителей противоположного знака про-
тиворечит некоторым экспериментально наблюдаемым закономерностям. Действи-
тельно, при последовательной локализации носителей (например, сначала электро-
на, а затем Vk -центра), образующихся при возбуждении кристалла ионизирующей
частицей, число актов рекомбинации Vk -центров с атомами Т1° в единице объема
за единицу времени пропорционально квадрату объемной плотности электронных
Рис. 1.3. Зависимость амплитуды сцинтилляционного импульса от концентрации активатора
в кристалле Csl(Tl) при возбуждении частицами разных типов: р -частицами - кривая 3 или
6; а -частицами - кривая 4 или 7; осколками ядер - кривая 5. (Кривые 3 и 4 измерены
при постоянной времени выходной цепи ФЭУ 1 мкс, а кривые 6 и 7 при постоянной времени
0,4 мкс). Кривые 1 и 2 показывают сцинтилляционный импульс, регистрируемый в полосе
люминесценции чистого кристалла Csl [39].
1.1. Электронные свойства и перенос энергии к активатору
121
возбуждений, в то время как число актов распада Vk -центров или центров Т1° по
другим каналам линейно по плотности возбуждений. Это означает, что плотность
возбуждений должна существенно влиять на характер концентрационной зависимос-
ти квантового выхода активаторной люминесценции. Действительно, при уменьше-
нии плотности возбуждений в 2 раза число актов рекомбинации Vk -центров с атома-
ми Т1° уменьшится в 4 раза, а число актов распада Vk -центров или атомов Т1° по
другим каналам уменьшится только в 2 раза. Чтобы сохранить квантовый выход ак-
тиваторной люминесценции на прежнем уровне, концентрацию активатора необхо-
димо соответственно повысить.
Такое следствие, вытекающее из предположения о двухэтапном электронно-
дырочном переносе энергии, находится в явном противоречии с экспериментальны-
ми данными: концентрационная зависимость выхода активаторной люминесценции
имеет практически один и тот же вид при возбуждении активированных щелочных
галогенидов (в частности, кристаллов CsI(Tl) и CsI(Na)) быстрыми электронами или
альфа-частицами, несмотря на то, что альфа-частицы создают существенно боль-
шую (примерно на 3 порядка) плотность электронных возбуждений, чем высокоэнер-
гетические электроны.
В виде примера на рис. 1.3. [39] показаны концентрационные зависимости
сцинтилляционного импульса кристалла CsIfTl) при возбуждении аир -частицами.
Эти зависимости несовместимы с предположением о вышеописанном двухэтапном
рекомбинационном механизме переноса энергии к активатору. Эффективность тако-
го механизма должна быть значительно выше при а -возбуждении, создающем более
высокую плотность ионизации, чем при |3 -возбуждении: поэтому концентрационная
кривая 4, относящаяся к а -возбуждению, должна быть существенно смещена влево
и вверх по сравнению с кривой 3. Фактически же относительное расположение кри-
вых 3 и 4 имеет противоположный характер.
Таким образом, механизм переноса энергии от основного вещества к актива-
тору путем последовательной локализации носителей противоположного знака нахо-
дится в серьезном противоречии с некоторыми экспериментально наблюдаемыми за-
кономерностями. Ввиду этого необходимо более подробно проанализировать сущест-
вующие литературные данные, относящиеся к переносу и трансформации электрон-
ных возбуждений в щелочно-галоидных кристаллах.
1.1.3. Экситонный механизм переноса энергии при низких температурах
В щелочно-галоидных кристаллах при низких температурах эксперименталь-
но наблюдается эффективный перенос энергии от основного вещества к примесным
ионам. Эффективность экситонного переноса была экспериментально установлена в
работах [28-30] для всех исследованных случаев — кристаллов Nal, KI, Rbl, активиро-
ванных ионами Т1+ и 1+. Для кристаллов, активированных таллием, это видно из
рис. 1.4, на котором представлены низкотемпературные спектры возбуждения люми-
несценции в полосе таллия и в полосах, относящихся к разным электронным состоя-
ниям автолокализованных экситонов. Рисунок позволяет сделать два важных выво-
122
1.1. Электронные свойства и перенос энергии к активатору
Длина волны, нм
Рис. 1.4.
Спектры возбуждения люминесценции
кристаллов Nal(TI) (а) [30] и Rbl(Tl)
(б) [28], измеренные при 2,5 К в поло-
се люминесценции таллия (жирная ли-
ния) и в нескольких полосах люминес-
ценции матрицы (положения их
максимумов указаны на рисунке в
электронвольтах). Вертикальными стре-
лками показана протяженность экси-
тонной зоны (левая стрелка показывает
положение дна зоны Еь, а правая -
ширину диэлектрической щели).
Энергия фотона, эВ
да: во-первых, в пределах экситонной зоны спектр возбуждения активаторной люми-
несценции практически повторяет спектр возбуждения одной из полос собственной
люминесценции матрицы, связанной с автолокализованными экситонами. Во-вто-
рых, активаторная люминесценция возбуждается в пределах экситонной зоны значи-
тельно эффективнее, чем в области межзонных переходов. Иными словами, актива-
торная люминесценция возбуждается экситонами намного эффективнее, чем свобод-
ными носителями.
Таким образом, при низких температурах перенос энергии к ионам активато-
ра в основном осуществляется экситонами, и квантовый выход активаторной люми-
несценции определяется вероятностью локализации экситона на анионных узлах ре-
шетки вблизи активаторного иона. Последующая стадия передачи энергии от лока-
1.1. Электронные свойства и перенос энергии к активатору
123
лизовавшегося экситона к иону активатора или связанному с ним центру свечения
может влиять на время затухания сцинтилляций, но не на их квантовый выход.
Сказанное выше о преобладающем вкладе экситонных поляронов в перенос
энергии к активатору при низких температурах подтверждается анализом темпера-
турной зависимости активаторной люминесценции. Проанализируем эксперимен-
тальные данные [28-30] и покажем, что экспериментальные закономерности адекват-
но описываются в предположении, что перенос энергии осуществляется автолокали-
зованными экситонами. Оцениваемая ниже энергия локализации экситона в преде-
лах первой координационной сферы активаторного иона составляет примерно
0,01 эВ. Эта величина на два порядка меньше ширины экситонной зоны, а следовате-
льно, недостаточна для локализации свободного экситона. Действительно, локализа-
ция свободного экситона возможна, если энергия U его притяжения к примесному
атому сравнима с кинетической энергией экситона либо превышает ее, т.е. если вы-
полняется условие
|и|>в, (1.1)
где В ~ 1 эВ — полуширина экситонной зоны.
Применительно же к экситонному полярону, с учетом его очень большой эф-
фективной массы и соответственно узкой поляронной зоны, условие (1.1) заведомо
выполняется. Вероятность локализации становится заметной внутри координацион-
ной сферы радиуса R, для которой выполняется условие
|U(R)|>bT, b~l,
где Т —температура в энергетических единицах. Таким образом, вероятность лока-
лизации экситонного полярона в окрестности активаторного центра может быть
представлена в виде
Р1ОС = AV(T) = A(4/3)jiR(T)3, А = const, (1.2)
где V(T) — объем сферы радиуса R(T), a R(T) определяется из уравнения
|U(R)| - ЬТ, b~ 1 . (1.3)
Температурная зависимость вероятности локализации определяется темпера-
турной зависимостью R(T) [40].
Чтобы найти R = R(T) из уравнения (1.3), необходимо конкретизировать по-
тенциал притяжения экситонного полярона активаторным центром. Ион активатора,
замещающий атом основного вещества в узле решетки, имеет тот же заряд (+1), так
что такая замена атомов в узле решетки не изменяет потенциал поляризационного
притяжения экситона к этому узлу. Отсюда следует, что потенциал притяжения U
включает только соответствующее изменение ван-дер-ваальсовского притяжения:
U(R) = -CR-6, 0=0^- Среш . (1.4)
Через С обозначена разность между коэффициентами ван-дер-ваальсовско-
го притяжения экситона к атомам активатора и основного вещества. Коэффициент
С, определяемый соотношением (1.4), положителен, если ион активатора обладает
124
1.1. Электронные свойства и перенос энергии к активатору
большей поляризуемостью, чем замещаемый им ион решетки (это условие выполня-
ется для рассматриваемых ниже кристаллов).
Решая уравнение (1.3) относительно R с учетом (1.4), находим
R = const Т1/6 . Подставляя это соотношение в (1.2), получаем температурную зави-
симость вероятности захвата экситонного полярона активаторным центром [42]:
Ptr = const. Т1/2. (1.5)
Экспериментальное изучение температурной зависимости выхода активатор-
ной люминесценции было детально проведено в середине семидесятых годов в не-
скольких публикациях [28-30]. В этих работах были исследованы монокристалличес-
кие образцы RblfTl) [28], К1(1п) [29] и NaI(Tl) [30] с весьма низкой концентрацией актива-
тора (2,4 х 1016, 1,1 х 1016и5х 1017 см"3 соответственно). Такая концентрация обус-
ловливает хорошо выраженную конкуренцию между релаксационными каналами,
заканчивающимися люминесценцией атомов активатора и атомов основного вещест-
ва в широком температурном интервале, включающем наиболее интересную область
низких температур.
На рис. 1.5, взятом из работы [28], показано отношение интенсивностей люми-
несценции, измеренных в полосе активатора (Ytr) ив полосе основного вещества
(Yst) при оптическом возбуждении. На рисунке представлены две температурные за-
висимости отношения Ytr/Yst, измеренные для кристалла RbI(Tl) при разных часто-
тах возбуждающего света [28]. Верхняя кривая получена при энергии возбуждающих
фотонов 5,71 эВ < Еь, где Еь = 5,78 эВ —положение дна экситонной зоны. Ниж-
няя кривая получена при энергии возбуждающих фотонов в интервале от 5,8 до
6,1 эВ, попадающем внутрь экситонной зоны.
Приведенные на рис. 1.5 данные свидетельствуют о том, что перенос энергии
электронного возбуждения к атомам активатора осуществляется экситонными поля-
ронами, а не свободными зонными экситонами. Прежде всего следует обратить вни-
Рис. 1.5.
Отношение интенсивностей люминес-
ценции, измеренных в полосе актива-
тора (Ytr) и в полосе основного веще-
ства (yst) для кристалла Rbl(TI) при
энергии возбуждающих фотонов
fao = 5,71 эВ < Еь (верхняя кривая)
и в интервале 5,8 < hto < 6,1 эВ выше
Еь, где Еь = 5,78 эВ - положение
дна ЭКСИТОННОЙ ЗОНЫ [28].
Температура, К
1.1. Электронные свойства и перенос энергии к активатору
125
мание на тот факт, что при возбуждении фотонами с энергией 5,71 эВ, значение ко-
торой не достигает наименьшей энергии экситонов в зоне, в кристалле могут рожда-
ться только экситонные поляроны, уровни которых лежат ниже дна зоны. Как видно
из рис. 1.5, температурный ход вероятности переноса энергии экситонов к активато-
ру не зависит от того, в каком состоянии — свободном или поляронном — рождаются
экситоны непосредственно после поглощения возбуждающего фотона. Это свидетель-
ствует о том, что экситоны захватываются активаторными центрами после перехода
из свободного состояния в поляронное.
Далее, наклон обеих кривых, представленных на рис. 1.5 в двойном логариф-
мическом масштабе, в области низких температур равен 0,5 ± 0,02. Это означает,
что, в соответствии с соотношением (1.5), справедливым применительно к экситон-
ным поляронам, вероятность захвата электронного возбуждения активаторными
центрами пропорциональна Т"1/2 . Если бы энергия переносилась к активатору сво-
бодными экситонами, фононное рассеяние которых пропорционально 7е , то наблю-
даемая вероятность захвата экситонов активатором имела бы совсем другой темпе-
ратурный ход.
Подчеркнем, что температурная зависимость вероятности захвата, пропорци-
ональная Т12, наблюдается при низких температурах для всех трех кристаллов,
изученных экспериментально в работах [28-30]. Отклонение вероятности захвата от
корневой зависимости, наблюдаемое при достаточном повышении температуры и
имеющее во всех случаях одинаковый характер, связано с уменьшением области за-
хвата до размера первой координационной сферы. Дальнейшее уменьшение области
захвата приводит к более резкой температурной зависимости вероятности захвата.
Температурный ход кривых, представленных на рис. 1.5, позволяет оценить
глубину локализации экситонов вблизи иона активатора величиной порядка несколь-
ких десятков градусов Кельвина, что на два порядка меньше ширины экситонной зо-
ны. Тем самым подтверждается, что для свободных экситонов критерий локализации
(1.1) не выполняется.
Приведенные факты свидетельствуют о том, что перенос энергии к активатор-
ным центрам осуществляется экситонными поляронами.
В щелочно-галоидных кристаллах экситонный полярон представляет собой
двуцентровую эксимерную квазимолекулу с межатомным расстоянием, заметно от-
личающимся от соответствующего межатомного расстояния в регулярной решетке.
Перемещение такого двуцентрового возбуждения по решетке сопровождается переме-
щением соответствующего облака деформации (рис. 1.6 ). Несмотря на это, двуцент-
ровые возбуждения способны достаточно быстро передвигаться по решетке и переда-
вать свою энергию активаторным центрам [41]. Это обусловлено непарным характе-
ром резонансного взаимодействия [33], который существенно облегчает переход дву-
центрового возбуждения АВ на соседнюю пару узлов АС (см. рис. 1.6). На начальной
стадии перехода электронные возбуждения почти полностью локализованы на ато-
мах А и В, так что резонансная связь АВ существенно преобладает над связью АС. Ес-
ли атом С в результате флуктуации приблизится к молекуле АВ, то электронное воз-
126
1.1. Электронные свойства и перенос энер гни к активатору
Рис. 1.6.
Перенос двуцентрового автолокализованного
экситона на соседнюю пару узлов [41].
буждение перераспределится между атомами в пользу атома С, что приведет к усиле-
нию резонансной связи АС за счет ослабления связи АВ. Если связь АС в какой-то мо-
мент окажется сильнее связи АВ, то резонансная связь АС в дальнейшем останется
доминирующей. Как показано в работе [41], это приводит к существенному пониже-
нию энергетического барьера, препятствующего перемещению двуцентрового возбу-
ждения по решетке.
1.1.4. Тепловой распад автолокализованных двуцентровых экситонов
и перенос энергии при комнатной температуре
Как уже говорилось в разд. 1.1.3, при низких температурах действует экситон-
ный механизм переноса энергии к активатору: активаторная люминесценция наибо-
лее эффективно возбуждается в экситонной полосе поглощения (фотонами с энергией
Е в интервале от дна зоны Еь до диэлектрической щели Ед). Однако при повыше-
нии температуры эффективность возбуждения активаторной люминесценции в экси-
тонной полосе поглощения резко уменьшается и оказывается намного ниже, чем в об-
ласти фундаментального поглощения Е > Ед (это и послужило обоснованием двух-
этапного электронно-дырочного механизма).
В чем же физическая причина температурного спада активаторной люминес-
ценции при возбуждении в экситонной полосе поглощения? Это явление обусловлено
тепловым распадом автолокализованных двуцентровых экситонов, резко ускоряю-
щимся с повышением температуры. Тепловой распад экситонов в щелочных галоге-
нидах был детально исследован спектроскопически [34]. Результаты этих исследова-
ний сводятся к нетривиальной физической картине, описанной ниже.
Как уже упоминалось, в щелочно-галоидных кристаллах автолокализованный
экситон формируется в галоидной подрешетке на системе двух сильно сближенных
соседних анионов. Эти два галоидных иона, захватившие экситон, образуют эксимер-
ную квазимолекулу с резонансной связью. Такая автолокализация энергетически вы-
годна, несмотря на уменьшение числа резонансных связей по сравнению со случаем
1.1. Электронные свойства и перенос энергии к активатору
127
свободного экситона, поскольку оно с избытком компенсируется значительным уси-
лением обменного взаимодействия между атомами квазимолекулы (обменная энер-
гия экспоненциально возрастает с уменьшением расстояния между атомами). Силь-
ное сближение атомов, сопровождающее автолокализацию экситона, влечет за собой
локальную перестройку решетки, взаимодействующей с электронным возбуждением.
Экспериментально и теоретически установлено [34], что такая система может релак-
сировать путем дальнейшей перестройки решетки, приводящей к образованию ва-
кансии и межузельного галоидного атома. Одновременно происходит ионизация эк-
ситона, причем электрон захватывается вакансией, образуя F-центр. В результате
автолокализованный экситон превращается в автолокализованную дырку (Vk -
центр) и френкелевскую пару дефектов — F-центр (галоидная вакансия с захвачен-
ным электроном) и галоидный атом в междоузлии (Н-центр). Такой путь релаксации
будем называть тепловым распадом (разрушением) экситона.
Тепловое разрушение экситона требует термически активированного преодо-
ления некоторого энергетического барьера. При низких температурах автолокализо-
ванные экситоны устойчивы по отношению к тепловому разрушению и в чистом кри-
сталле распадаются только радиационным путем. Это проявляется в том, что при низ-
ких температурах люминесценция автолокализованных экситонов возбуждается с наи-
большей эффективностью в пределах экситонной полосы поглощения (см. разд. 1.1.3).
При повышении температуры возникает конкуренция между двумя каналами
релаксации автолокализованных экситонов — радиационным распадом и тепловым
разрушением. Эта конкуренция проявляется в том, что при повышении температуры
одновременно наблюдаются ослабление люминесценции автолокализованных экси-
тонов и возрастание концентрации F-центров, регистрируемых по их характерной
полосе поглощения (рис. 1.7). Из этого рисунка видно, что для ряда щелочно-галоид-
ных кристаллов с разными катионами и анионами наблюдается четко выраженная
закономерность: в интервале от нескольких кельвинов до комнатной температуры
люминесценция автолокализованных экситонов ослабляется на два-три порядка, и
примерно в таком же отношении возрастает концентрация F-центров.
Сказанное выше относится к чистым щелочно-галоидным кристаллам. В слу-
чае активированного кристалла канал теплового разрушения экситонов конкурирует
с двумя радиационными каналами релаксации — с люминесценцией автолокализо-
ванных экситонов и с переносом энергии возбуждения к атомам активатора. Однако
активатор, введенный в кристалл в рабочей концентрации (примерно 0,1 мол.%), пе-
рехватывает почти все не распавшиеся тепловым путем автолокализованные эксито-
ны. (Это следует из того, что в спектре люминесценции активированных кристаллов
практически отсутствует полоса автолокализованных экситонов). Таким образом, ка-
нал теплового распада экситонов фактически конкурирует только с люминесценцией
активатора.
Из сказанного следует, что конкуренция теплового распада экситонов с люми-
несценцией активатора должна проявиться аналогично конкуренции теплового рас-
пада с люминесценцией автолокализованных экситонов и может характеризоваться
128
1.1. Электронные свойства и перенос энергии к активатору
температурными зависимостями, аналогичными представленным на рис. 1.7. Эта
конкуренция, смещающаяся с повышением температуры в пользу теплового распада
автолокализованных экситонов, объясняет низкий выход активаторной люминес-
ценции, наблюдаемый при комнатной температуре при возбуждении в экситонной
полосе поглощения.
Ввиду сказанного, для объяснения эффективного переноса энергии к актива-
тору при комнатной температуре, наблюдаемого при гамма-возбуждении кристалла,
необходимо детально исследовать возможные пути релаксации электронно-дыроч-
ных пар, заканчивающиеся возбуждением активаторной люминесценции.
Согласно упомянутой выше традиционной точке зрения (применительно, на-
пример, к кристаллу CsIfTl)), на первом этапе этой релаксации электрон локализуется
на ионе таллия, превращая его в нейтральный атом. Число нейтральных атомов тал-
Рис. 1.7.
Сравнение температурных зависимос-
тей люминесценции автолокализован-
ных экситонов (штриховая линия) и
концентрации F-центров (пунктир) для
ряда чистых щелочно-галоидных крис-
таллов по данным [34]. (Используется
вертикальная логарифмическая шкала
для величин, выраженных в произво-
льных единицах).
Температура, К
1.1. Электронные свойства и перенос энергии к активатору
129
лия, образовавшихся таким путем, пропорционально произведению концентрации
таллия на плотность ионизации. Вероятность второго этапа переноса энергии — за-
хвата (автолокализованной) дырки нейтральным атомом таллия — пропорциональна
тому же произведению. Последующие этапы радиационной релаксации осуществля-
ются вблизи атома таллия, последовательно захватившего электрон и дырку, и не за-
висят ни от концентрации таллия, ни от плотности ионизации. Следовательно, кван-
товый выход активаторной люминесценции является функцией произведения кон-
центрации таллия на плотность ионизации, что, как уже отмечалось в разд. 1.1.2,
противоречит эксперименту.
Существует, однако, другой путь электронно-дырочной релаксации, заканчи-
вающийся возбуждением активаторной люминесценции, который может быть согла-
сован с совокупностью имеющихся экспериментальных данных [42,97]. Этот путь со-
стоит в следующем. Как известно, дырки, генерируемые поглощенным гамма-фото-
ном или другой ионизирующей частицей, очень быстро переходят в двуцентровое
автолокализованное состояние. Автолокализованная дырка рекомбинирует с элект-
роном, образуя эксимерную квазимолекулу (автолокализованный экситон) в высоко-
возбужденном электронном состоянии на высоком колебательном уровне. Вторым
этапом является сравнительно медленная колебательная релаксация автолокализо-
ванного экситона и одновременный захват его ионом таллия Т1+ . Первый этап не за-
висит от активатора, а второй — от плотности ионизации, чем устраняется указанное
выше противоречие с экспериментом.
Второй этап весьма благоприятен для переноса возбуждений к ионам таллия.
С одной стороны, эксимерная квазимолекула в высоком колебательном состоянии не
подвержена тепловому распаду ввиду большого межъядерного расстояния (как уже
говорилось, квазимолекула разрушается из-за локальной перестройки решетки, вы-
званной сильным сближением ядер). С другой стороны, высоковозбужденный автоло-
кализованный экситон обладает большим радиусом состояния г и поэтому притяги-
вается к ионам таллия даже на сравнительно большом расстоянии R. Действитель-
но, ван-дер-ваальсовский потенциал притяжения автолокализованного экситона к
иону таллия, записанный в атомных единицах, имеет вид [42]
t7(R) = -(aTl-«Cs)^^6’ (1-6)
где ат1 и aCs —поляризуемости соответствующих ионов (поляризуемость более тя-
желого иона таллия превышает поляризуемость цезия). Благодаря большому радиусу
высоковозбужденных экситонных состояний, сильное притяжение автолокализован-
ного экситона к иону таллия, описываемое потенциалом (1.6), приводит к захвату эк-
ситонов активатором на протяжении колебательной релаксации, когда канал тепло-
вого распада блокирован ввиду большого межъядерного расстояния квазимолекулы.
Отметим, что колебательные уровни автолокализованного экситона (квазимолекулы),
с учетом трансляционной симметрии, расширяются в поляронные подзоны [33]; это
обстоятельство, а также перераспределение электронного возбуждения между атома-
ми в процессе движения двуцентрового экситона [41], обеспечивает скорость движе-
ния экситонов, достаточную для их захвата центрами притяжения.
130
1.2. Сцинтилляционные свойства активированных щелочно-галоидных ...
Сказанное объясняет эффективный перенос энергии к активатору при возбу-
ждении кристалла фотонами с энергией выше Ед . Если же кристалл возбуждается в
экситонной полосе поглощения (фотоном с энергией ниже Ед), то поглощенный фо-
тон генерирует не автолокализованный, а свободный экситон, который быстро ре-
лаксирует по зонной дисперсионной ветви и попадает в нижнюю часть экситонной
зоны. В верхней части зоны экситон не может быть захвачен активаторными центра-
ми притяжения, поскольку находится в свободном состоянии и имеет малую эффек-
тивную массу. В нижней части зоны экситон смешивается с тяжелыми автолокализо-
ванными состояниями [33,142] и может захватываться активаторными центрами, од-
нако, ввиду малого радиуса состояния и соответственно слабого притяжения, канал
переноса экситонов к активатору не способен конкурировать при комнатной темпе-
ратуре с каналом теплового распада.
На первый взгляд, из этой релаксационной схемы выпадает кристалл CsI(Na) с
легким активатором, поляризуемость которого меньше поляризуемости замещаемого
им катиона решетки. В действительности ион натрия притягивает экситон благодаря
отрицательному эффективному заряду, обусловленному более высоким по сравнению
с цезием потенциалом ионизации натрия. Поляризационный потенциал притяжения
автолокализованного экситона к этому заряду, как и ван-дер-ваальсовский потенци-
ал, пропорционален поляризуемости экситона, однако убывает с расстоянием мед-
леннее (пропорционально R-4). Это приводит к эффективному захвату автолокализо-
ванного экситона вблизи примесного иона натрия.
Таким образом, совокупность экспериментальных данных не может быть объ-
яснена ни непосредственно переносом энергии электронами или дырками к актива-
тору, ни экситонным механизмом без учета заполнения автолокализованных экси-
тонных состояний непосредственно после электронно-дырочной рекомбинации.
Однако при учете электронов и дырок, генерируемых жестким излучением, и их рела-
ксации с образованием высоковозбужденных автолокализованных экситонов (экси-
мерных квазимолекул), перенос энергии экситонами непротиворечиво описывает все
имеющиеся экспериментальные данные.
1.2. Сцинтилляционные свойства активированных
щелочно-галоидных кристаллов
Активаторная примесь вводится в щелочно-галоидные кристаллы с целью ста-
билизировать спектр флуоресценции, ее квантовый выход и время затухания, т.е.
сделать их не зависящими от неконтролируемых структурных дефектов и примесей.
Это достигается созданием доминирующего релаксационного канала, связанного с
захватом экситона активаторными атомами. Сравнительно малая концентрация ак-
тиватора (менее молярного процента) оказывается достаточной для почти полного
подавления остальных релаксационных каналов, чувствительных к неконтролируе-
мым структурным дефектам и примесям. (О подавлении этих каналов релаксации
можно судить по насыщению квантового выхода активаторной люминесценции как
функции концентрации активатора).
1.2. Сцинтилляционные свойства активированных щелочно-галоидных ...
131
Рис. 1.8.
Полный коэффициент экстинкции
(ослабления) потока гамма-излучения
как функция энергии для кристалла Nal
и составляющие коэффициента ослаб-
ления, соответствующие процессам фо-
топоглощения, комптоновского рассея-
ния и рождения пар [1].
Наиболее широко на практике используются активированные щелочно-гало-
идные сцинтилляторы NaI(Tl), CsIfTl), CsI(Na). Их физические свойства приведены в
табл. 1.1. Различие их сцинтилляционных свойств в большой степени обусловлено
различием экситонных релаксационных каналов. Рассмотрим основные свойства пе-
речисленных сцинтилляционных кристаллов, начиная с NalfTl).
1.2.1. Кристалл Nal(TI)
Монокристаллический иодистый натрий, активированный ионами таллия,
является классическим сцинтиллятором для детектирования гамма-излучения сред-
них и низких энергий, так как обладает совокупностью свойств, ставящих его вне
конкуренции с другими сцинтилляционными диэлектриками [46,47]. Кристалл NalfTl)
был открыт в 1948 г. [46] на заре развития сцинтилляционного метода, но и поныне
является одним из самых широко применяемых сцинтилляторов. Благодаря достато-
чно тяжелому химическому компоненту иоду (с атомным номером 53), входящему в
состав кристалла, он обладает достаточно большим сечением взаимодействия с гам-
ма-излучением (оно представлено на рис. 1.8 как функция энергии гамма-фотона [1]).
Кристалл NalfTl) обладает высокой сцинтилляционной эффективностью: на образова-
ние одного фотона в нем затрачивается около 25 эВ, что соответствует абсолютному
значению конверсионной эффективности около 13%. Максимум таллиевой полосы
(Х-макс = 415 нм), доминирующей в спектре люминесценции, близок по положению к
максимуму чувствительности стандартных фотоумножителей (на рис. 1.9 приведены
спектры радиолюминесценции некоторых сцинтилляторов вместе с кривой чувстви-
тельности стандартных фотоумножителей [2,49]).
132 1.2. Сцинтилляционные свойства активир ованных щелочно- галоидных ...
Рис. 1.9. Спектры флуоресценции неорганических сцинтилляционных кристаллов:
а - Nal(TI); б - Csl(TI); Csl и Csl(Na); в - BGO; г - CdW04 и спектральная чувствитель-
ность фотоумножителей: д - отечественных; е - зарубежных [2].
1.2. Сцинтилляционные свойства активированных щелочно-галоидных ...
133
Температура, °C
Рис. 1.10. Зависимость времени затуха-
ния сцинтилляций в кристалле Nal(Tl) от
температуры [1].
Температура, °C
Рис. 1.11. Зависимость светового выхода
некоторых щелочно-галоидных кристал-
лов от температуры [1].
Кинетика затухания сцинтилляций содержит несколько компонентов. При
комнатной температуре основной, наиболее быстрый компонент сцинтилляции с
постоянной времени около 230 нс составляет 90-95% интегральной интенсивности,
остальные же 5-10% приходятся на более длительные компоненты сцинтилляции
[48]. Быстрое затухание позволяет использовать сцинтиллятор NalfTl) при значитель-
ных загрузках аппаратуры (до 105 сч) [18]. Зависимость времени затухания от темпе-
ратуры представлена на рис. 1.10.
Высокий квантовый выход флуоресценции сцинтиллятора NaI(Tl), по-видимо-
му, связан с особенностями электронной структуры, благоприятствующими захвату
электронных возбуждений (экситонов) активаторными ионами Т1+ , замещающими
ионы Na+ в кристаллической решетке. Экситоны достаточно сильно притягиваются
ионами активатора благодаря большой положительной разности в величине поляри-
зуемости тяжелого иона таллия и легкого иона натрия. Большое сечение захвата эк-
ситонов активаторными ионами в кристалле NaI(Tl) проявляется и в быстром высве-
чивании.
Поскольку кристаллы NaI(Tl) применяются в геофизической аппаратуре при
каротаже скважин, необходимо принимать во внимание зависимость светового выхо-
да от температуры. Температурная зависимость светового выхода некоторых щелоч-
но-галоидных кристаллов представлена на рис. 1.11. Из рисунка видно, что световой
выход максимален вблизи комнатной температуры, а следовательно, медленно изме-
няется в ее окрестности.
134
1.2. Сцинтилляционные свойства активированных щелочно-галоидных ...
Благодаря перечисленным свойствам, кристалл NalfTl) стандартной цилин-
дрической формы (0 40 х 40 мм) используется как эталон для измерения светового вы-
хода других сцинтилляторов, а также кристаллов NalfTl) другой геометрии [2,121].
Важнейшими характеристиками сцинтилляционных блоков детектирования
в условиях тепловых нагрузок являются температурные зависимости энергетическо-
го разрешения и амплитуды сцинтилляционного импульса. Получение термоустой-
чивых сцинтилляционных блоков возможно с использованием фотоумножителей, ра-
ботоспособных при температуре 200°С. Температурная зависимость выходного сиг-
нала детектора с кристаллом NalfTl) представлена на рис. 1.12. Температурная зави-
симость энергетического разрешения для гамма-излучения с энергией 662 кэВ
(источник 137Cs) показана на рис. 1.13. Как видно из рис. 1.13, энергетическое разре-
шение сцинтилляционных блоков достаточно стабильно в области температур от
-20°С до 120°С. При возрастании температуры выше 150°С энергетическое разреше-
ние резко ухудшается, что прежде всего связано с возрастанием собственных шумов
фотоумножителей, уровень которых при 200°С приближается к величине амплитуды
полезного сигнала от гамма-квантов с энергией 662 кэВ.
Большое сечение захвата экситонов ионом таллия проявляется и в характере
зависимости квантового выхода активаторной люминесценции от концентрации тал-
лия, представленной на рис. 1.14. Эта зависимость достигает насыщения при малых
концентрациях (около 0,1 %). Стандартная массовая концентрация таллия в кристал-
лах NalfTl), вырапщваемых методом Стокбаргера, составляет 0,05%. Использование
Рис. 1.12. Зависимость выходного сигна-
ла детектора с кристаллом Nal(TI) от темпе-
ратуры. Кривые 1-5 построены по данным
разных авторов [50J.
Рис. 1.13. Температурная зависимость
энергетического разрешения детектора с
кристаллом Nal(TI) для гамма-излучения с
источником 137Cs. Кривые 1 и 2 - результа-
ты измерений с ФЭУ-158 и ФЭУ-151 [50].
1.2. Сцинтилляционные свойства активированных щелочно-галоидных ...
135
Концентрация TI, мол.%
Рис. 1.14. Зависимость квантового выхо-
да активаторной люминесценции кристалла
Nal(Tl) от концентрации таллия при
у -возбуджении [243]: 1, 2, 3 - по данным
работ [256], [257], [65] соответственно;
штриховая линия - то же при возбужде-
нии а -частицами.
Рис. 1.15. Зависимость сцинтилляцион-
ной конверсионной эффективности (выра-
женной в произвольных единицах) от эне-
ргии гамма-излучения для кристаллов
Nal(TI) и CWO [57].
низких концентраций активатора позволяет выращивать структурно-совершенные
кристаллы высокой прозрачности (коэффициент поглощения кристалла на частоте
максимума флуоресценции к составляет около 0,005 cnf1). Высокая оптическая про-
зрачность кристаллов Na!(Tl) имеет большое практическое значение, так как в насто-
ящее время технология выращивания позволяет получать монокристаллы NalfTl) ди-
аметром и высотой до 800 мм [1,3,16,17]. Например, получают практически однород-
ные пластины кристалла NaI(Tl) толщиной около 10 мм с поперечным размером около
500 мм, предназначенные для медицинских гамма-камер [1,3].
Сцинтилляционный кристалл Nal(Tl) имеет и ряд недостатков. Вскоре после
открытия сцинтилляторов Nalfll) (1948 г.) и CsI(Tl) (1950 г.) была обнаружена непро-
порциональность их светового выхода энергии гамма-квантов [51-53], особенно силь-
но выраженная вблизи порога фотопоглощения электронами К - и L -оболочек наи-
более тяжелых атомов кристалла (рис. 1.15) [54]. Непропорциональность светового
выхода энергии гамма-кванта вносит ощутимый вклад ~ 4, 5% в энергетическое
разрешение [54,55]. Это явление в конечном счете связано с непропорциональным от-
кликом сцинтиллятора на возбуждение быстрыми электронами, возникающими в ре-
зультате фотопоглощения или комптоновского рассеяния гамма-квантов [56]; оно ис-
136
1.2. Сцинтилляционные свойства активированных щелочно-галоидных ...
следовалась в работе [57] путем моделирования сцинтилляционных процессов мето-
дом Монте-Карло.
Существенным недостатком кристаллов NaI(Tl) является высокая гигроско-
пичность, из-за которой кристалл приходится защищать от влаги герметичным кон-
тейнером. Радиационная прочность сцинтиллятора NaI(Tl) не очень высока: радиаци-
онные изменения начинают проявляться при дозе 102 рад [79].
Широкое распространение сцинтиллятора NaI(Tl) в большой степени обязано
сравнительной простоте и дешевизне получения кристаллов. Благодаря сочетанию
благоприятных физических свойств, сцинтиллятор NalfTl) широко применяется в
различных детектирующих системах: в ядерной медицине, аппаратуре для радиоизо-
топного мониторинга, в ядерной физике и физике высоких энергий, геологической
разведке и для других целей.
В работе [43] исследуется возможность применения малых кристаллов NaI(Tl) и
CsI(Tl) в сочетании с лавинным фотодиодом для детектирования низкоэнергетичес-
кого гамма-излучения (например, в ядерной медицине). В табл. 1.2 приведен свето-
вой выход кристалла NaI(Tl) 010х 10 мм и кристалла CsI(Tl) 09x9 мм, измеренный с
фотодиодом LAAPD* диаметром 16 мм, а в табл. 1.3 —энергетическое разрешение и
число электронно-дырочных пар для разных энергий гамма-излучения. Как видно из
табл. 1.3, для кристаллов NalfTl) получены хорошие результаты: энергетическое раз-
решение составляет 11,3% и 8,4% для энергии 59,6 кэВ (источник у-излучения
241 Ат) и 122 кэВ (источник у -излучения 57Со) соответственно. Разрешение кристал-
ла CsI(Tl) для тех же энергий несколько хуже — 12,7% и 8,9% (при времени формиро-
вания импульса 2 мкс), но при энергии 662 кэВ он имеет прекрасное разрешение —
5,5%. Зависимость энергетического разрешения кристаллов NaI(Tl) и CsIfTl) от энер-
гии гамма-излучения представлена на рис. 1.16 “а” и “б” для широкого диапазона от
16,6 кэВ до 1,275 МэВ. Ход кривых одинаков для обоих кристаллов: в области энергий
ниже 100 кэВ энергетическое разрешение в основном обусловлено шумами фотодио-
* Сокращение: Large Area Avalanch Photodiode.
Фото 2.
Крупногабаритный монокристалл
Nal(Tl) с диаметром 520 мм и массой
более 500 кг, выращенный на
установке «РОСТ» в Институте моно-
кристаллов (г. Харьков) [250].
1.2. Сцинтилляционные свойства активированных щелочно-галоидных ...
137
Таблица 1.2. Световой выход кристаллов Nal(TI) и Csl(Tl), сочлененных с лавинным фотодио-
дом LAAPD 016 мм (для сравнения приведены данные для кристалла LSO) [43].
Кристалл Размеры, мм ^мак ' нм Время затухания, мкс Световой выход, фотоны/МэВ
Nai(TI) 010x10 415 0,23 40000 ± 2000
Csl(TI) 09x9 530 0,8 61000 ± 3000
LSO 4x5x14,5 420 0,046 27300 ±1400
Таблица 1.3. Спектрометрические характеристики кристаллов Nal(TI) и Csl(Tl),
сочлененных с лавинным фотодиодом LAAPD 016 мм (для сравне-
ния приведены данные для кристалла LSO) [43].
Кристалл Время форми- рования им- пульса, мкс Энергетическое разрешение, %
662 кэВ 122 кэВ 59,6 кэВ
Сма1(Т!)) 0,5 6,5 ± 0,2 8,4 + 0,3 11,3 + 0,3
(оцта) 2 5,5 ± 0,2 8,9 + 0,3 12,7 ± 0,4
LSO 0,25 10,9 ± 0,3 21,5 ± 0,6 29,4 ± 0,9
Число электронно-дырочных пар
Nal(TI) 3 33600 ±1500 39600 + 1900
Csl(TI) 3 37700 ±1900 45200 + 2300
LSO 3 21500 ± 1000 17400 ± 800
да, а в области более высоких энергий оно определяется вкладами статистических
флуктуаций сигнала и собственного разрешения кристалла. (Для сравнительно мед-
ленных сцинтилляторов NalfTl) и CsIfTl) шумы фотодиода в области низких энергий
играют значительную роль).
Собственное разрешение кристаллов NalfTl) и CsIfTl) представлено на рис. 1.17
{для сравнения на этом же рисунке приведено разрешение нового перспективного
сцинтиллятора LSO.Ce, который подробно описан в части I). В области низких энер-
гий существенный вклад в собственное разрешение дает нелинейность сцинтилляци-
онного отклика (особенно значительная для LSO). Этот вклад обусловливает энерге-
тическую зависимость собственного разрешения и ответствен за плохое разрешение
LSO:Ce в области низких энергий. Для кристаллов NalfTl) и CsIfTl) собственное разре-
шение в два-три раза лучше, чем для LSO. Энергетическая зависимость собственно-
го разрешения кристаллов NalfTl) и CsIfTl) имеет почти одинаковый вид. Она обуслов-
лена заметной энергетической зависимостью числа электронно-дырочных пар, отне-
сенных к единице поглощенной энергии {см. табл. 1.3). В табл. 1.4 сравнивается энер-
138
1.2. Сцинтилляционные свойства активированных щелочно-галоидных ...
гетическое разрешение кристаллов NaI(Tl) и CsIfTl), полученное с фотодиодом и с
фотоумножителем.
Хорошее энергетическое разрешение, полученное для монокристаллов NaI(Tl)
и CsIfTl) в сочетании с лавинными фотодиодами, делает перспективным их примене-
ние в ядерной медицине.
Наряду с монокристаллами NaI(Tl), широкое распространение получили прес-
сованные поликристаллические сцинтилляторы (полисцины), обладающие более вы-
сокой термической и механической стойкостью при таком же световом выходе. Поли-
сцины используются в космических исследованиях, геологическом карротаже, радиа-
ционном мониторинге окружающей среды. Прочность полисцинов связана с тем, что
в поликристалле тепловое или механическое воздействие обычно ограничено малым
объемом (в монокристалле трещина легко распространяется по всему объему). Полис-
цинам легко придавать любую сложную форму и любые размеры. Например, полис-
Кристалл LAAPD ФЭУ T , мкс AE/E, % Таблица 1.4. Энергетическое разрешение крис- таллов Nal(TI), Csl(Tl), LSO и YAP для
T , MKC AE/E,%
Csl(TI) 6 4,8 + 0,14 3 6,5 ± 0,19 гамма излучения с энергией 662 кэВ (источник 137Cs), измеренное с ла-
Nal(TI) 1 6,5 ± 0.19 1 6,6 ± 0,19 винным фотодиодом LAAPD и фото-
LSO:Ce 0.25 10,6 + 0,31 1 10,0 ± 0,29 умножителем XP2020Q (приведено
YAP:Ce 0,25 5,5 ± 0,16 1 5,7 ± 0,17 аппаратурное время формирования импульса) [43].
Рис. 1.16. Зависимости энергетического разрешения кристаллов Nal(TI) (а) и Csl(TI) (б) от энер-
гии гамма-излучения (верхняя кривая), измеренные с фотодиодом LAAPD. Тонкими линиями пока-
заны вклады шумов фотодиода и статистических флуктуаций сигнала [43].
1.2. Сцинтилляционные свойства активированных щелочно-галоидных ...
139
Рис. 1.17.
Зависимость собственного энергетичес-
кого разрешения кристаллов Csl(TI) и
Nal(TI) от энергии гамма-излучения.
Для сравнения приведено собственное
разрешение кристалла LSO:Ce [43].
цин NalfTl) изготавливается в виде пластины 10х 10х 100 мм3 [1]. Длинные полисци-
ны могут использоваться как позиционно-чувствительные детекторы с хорошими
спектрометрическими характеристиками.
1.2.2. Кристаллы Csl(TI), Csl(Na), Csl(C03) и чистый Csl
Сцинтиллятор CsIfTl) используется с 50-х годов [80]; первые подробные иссле-
дования сцинтиллятора CsI(Na) проведены П. Брикманом [81] и А. Н. Пановой с соав-
торами [82] в середине шестидесятых.
Кристаллы CsIfTl) и CsI(Na) довольно близки по электронной структуре и сцин-
тилляционным свойствам к кристаллу Nal(Tl), отличаясь от него некоторыми досто-
инствами и недостатками. По сравнению с иодидом натрия, иодид цезия обладает бо-
лее высоким значением эффективного атомного номера, а следовательно, большим
сечением фотопоглощения гамма-излучения (см. табл. 1.1). Для практического ис-
пользования большое значение имеет отсутствие гигроскопичности у CsI(Tl) и гораз-
до меньшая, по сравнению с NalfTl), гигроскопичность кристалла CsI(Na). Высокая
пластичность кристалла йодистого цезия обеспечивает легкость его механической
обработки по сравнению с кристаллом NaI(Tl), в котором при механических напряже-
ниях появляются сколы и трещины. Поэтому из монокристаллов CsIfTl) и CsI(Na) из-
готавливают образцы самых разнообразных форм и размеров [1-3, 78].
Однако по сцинтилляционным характеристикам активированные иодиды це-
зия несколько уступают кристаллу NalfTl). CsIfTl) — сравнительно медленный сцин-
тиллятор со средним временем затухания для гамма-излучения около 1 мкс. Сцин-
тилляционный импульс содержит быстрый компонент с временем затухания около
0,6 мкс и медленный с временем затухания 3,5 мкс, на долю которых приходятся при-
мерно равные значения интегральной интенсивности. (По другим данным [56], вре-
мена затухания быстрого и медленного компонентов составляют 0,8 и 6 мкс). Время
140
1.2. Сцинтилляционные свойства активированных щелочно-галоидных ...
Рис. 1.18.
Спектры люминесценции кристаллов
Csl(TI), Csl(Na) и неактивированного
кристалла Csl [1].
высвечивания короткоживущего компонента сцинтилляций практически совпадает с
временем высвечивания при фотовозбуждении в полосе поглощения активатора. (Но
даже время высвечивания короткоживущего компонента сцинтилляций кристалла
CsI(Tl) превышает время высвечивания сцинтилляций кристалла NalfH)). Чтобы из-
бежать значительных потерь в амплитуде сцинтилляционного сигнала, время фор-
мирования импульса задается в интервале 4-6 мкс, причем амплитуда заметно зави-
сит от времени формирования импульса.
При возбуждении частицами с высокой плотностью ионизации (а -частицами
и протонами), отношение между интенсивностью компонентов затухания зависит от
плотности ионизации. Благодаря этой особенности, кристалл CsI(Tl) может использо-
ваться для дискриминации частиц путем анализа формы импульса.
Как видно из таблицы 1.1, время затухания сцинтилляций меньше для крис-
талла CsI(Na), чем для CsIfTl). Недостатком кристаллов CsIfTl) и CsI(Na) является за-
метное послесвечение (до 5%) в течение 3-6 мс [1, 58]. Поскольку послесвечение су-
щественно зависит от наличия примесей и концентрации активатора, им можно
управлять в некоторых пределах [2], что особенно важно для применений кристаллов
CsIfTl) в томографии. Послесвечение кристаллов CsI(Na) может быть уменьшено пу-
тем очистки сырья от примесей [58, 59]; кислородсодержащие примеси удаляются
обработкой расплава углеродным сорбентом с последующим отделением продуктов
реакции путем фильтрации. Для образца CsI(Na) с размерами 15 х Зх 1,8 мм3 интен-
сивность послесвечения через 2 мс составляла 0,02% от максимального сигнала [59].
Несмотря на это, активированные иодиды цезия значительно уступают по
быстродействию сцинтиллятору NalfH).
Какова физическая природа двух компонентов затухания сцинтилляций в слу-
чае кристаллов CsIfTl) и CsI(Na)? Время затухания короткоживущего компонента в
обоих случаях практически совпадает с временем высвечивания непосредственно
1.2. Сцинтилляционные свойства активированных щелочно-галоидных ...
141
возбуждаемого иона активатора. Это позволяет связать короткоживущий компонент
с экситонами, возникшими достаточно близко от одного из активаторных ионов и
быстро им захваченными. Долгоживущий же компонент порожден экситонами, воз-
никающими далеко от ближайших ионов активатора и требующими сравнительно
большого времени для локализации вблизи одного из них.
Как уже говорилось, в кристалле NalfTl), в отличие от CsI(Tl) и CsI(Na), наблю-
дается только один компонент затухания. Это можно объяснить тем, что в кристалле
NalfTl) экситоны сильнее притягиваются активаторными центрами (в кристалле
NalfTl) поляризуемость тяжелого активаторного иона велика как по абсолютной вели-
чине, так и по сравнению с замещаемым им легким катионом решетки). Естественно
предположить, что в кристалле NalfTl) все генерируемые экситоны локализуются
вблизи ионов активатора за промежуток времени, не превышающий времени высве-
чивания при оптическом возбуждении 1ф . Тогда разброс сцинтилляций по временам
затухания невелик, и все наблюдаемые сцинтилляции могут быть приближенно
представлены в виде одного компонента с временем высвечивания, слегка превыша-
ющим . В случае же кристаллов CsIfTl) и CsI(Na) большой разброс сцинтилляций по
временам затухания не может быть описан одним компонентом.
Другим недостатком сцинтиллятора CsIfTl) является недостаточная согласо-
ванность спектра флуоресценции, имеющего максимум при длине волны 550 нм, со
спектральной чувствительностью стандартного фотоумножителя, имеющей макси-
мум вблизи 420 нм. Спектры излучения кристаллов CsIfTl) и CsI(Na) представлены на
рис. 1.18; видно, что спектр излучения CsIfTl) сдвинут в длинноволновую область по
сравнению с чистым CsI и CsI(Na). Однако кристалл CsIfTl) хорошо согласуется по
спектру флуоресценции со спектральной характеристикой фотодиодов на основе кре-
мния и Hgl2 [5,60-61], а кристалл CsIfNa) — со спектральной характеристикой бищело-
чных фотоумножителей. В настоящее время кристаллы CsIfTl) используются также в
сочетании с лавинными фотодиодами LAAPD. Как указывалось выше для кристалла
CsIfTl) 0 9 х 9 мм с лавинным фотодиодом LAAPD 016 мм было достигнуто энергетиче-
Таблица 1.5. Световой выход и его продольная неоднородность для нескольких образ-
цов Csl(TI), предназначенных для экспериментов лаборатории КЕК (Япо-
ния) и СЛАК (США) [187].
Кристаллы для лаборатории КЕК (Япония)
Световой выход, % 29,0 29,0 29,6 29,2 30,0 30,0 29,7 32,5 29,4 28,5
Неоднородность, % 3,0 4,0 5,2 3,3 9,0 7,0 2,0 6,3 4,9 6,9
Кристаллы для проекта ВаВаг (СЛАК, США)
Световой выход, % 19,1 24,4 20,2 18,9
Неоднородность, % 1,6 4,1 3,2 10,3
142
1.2. Сцинтилляционные свойства активированных щелочно-галоидных ...
ское разрешение 4,8% при энергии гамма-фотона 0, 662 кэВ и времени формирова-
ния импульса 6 мкс [43,44]. Из табл. 1.4 видно, что кристалл CsIfTl) с фотодиодом дает
разрешение почти на 2% лучше, чем с фотоумножителем [43]. В работах [62, 63] крис-
таллы CsIfTl) различных размеров и форм соединялись с силиконовыми фотодиода-
ми. С целью получить наивысший световой выход пробовали разные способы сочле-
нения: кристаллы соединялись непосредственно или через световод с одним или не-
сколькими фотодиодами.
С начала 1994 г. начинается производство крупногабаритных кристаллов
CsIfTl) для международных проектов КЕК в Японии (552х 652х 300 мм) и СЛАК в США
(462х 602х 300-330 мм). Одним из основных требований к сцинтилляционным моду-
лям при применении в электромагнитных калориметрах является аксиальная одно-
родность светового выхода. В табл. 1.5 приведены световой выход и продольная неод-
нородность светового выхода кристаллов CsIfTl) по данным промышленного выпуска
1995 г. [187].
Примеры применения кристаллов CsIfTl) и CsI(Na) приведены в гл. 5.
Сцинтилляционная конверсионная эффективность. С учетом сказанного сцинтилля-
тор CsIfTl) заметно уступает кристаллу NaI(Tl) по значению сцинтилляционной кон-
версионной эффективности ц , определяющему амплитуду сцинтилляционного сиг-
нала на выходе фотоумножителя (именно это эффективное значение ц , учитываю-
щее спектральную характеристику фотоумножителя и время формирования импуль-
са, фигурирует во всех формулах для спектрометрических характеристик, см. часть
III, гл. 1). В отличие от кристалла NaI(Tl), сцинтилляционная конверсионная эффекти-
вность которого не зависит от времени формирования импульса ^мп в актуальной
для спектрометрии области ^1МП > 1СЦИНТ =0,24 мкс, сцинтилляционная конверси-
онная эффективность кристалла CsIfTl) зависит от величины ^мп в актуальной обла-
сти ее значений. Расчет спектрометрических характеристик кристалла CsIfTl) прово-
дится ниже (часть III, гл. 3) при двух значениях сцинтилляционной конверсионной
эффективности, выраженной в единицах сцинтилляционной конверсионной эффек-
тивности кристалла NalfTl): цt = 0,45 и г|2 = 0,75 . Первое из этих значений ц реа-
лизуется при использовании только короткоживущего сцинтилляционного компо-
нента (для этого 1ИМП выбирается в интервале 1-2 мкс). Значение ц2 достигается
при большем времени формирования импульса (£имп > 4 мкс), когда используются
оба сцинтилляционных компонента.
Для сцинтиллятора CsI(Na), с учетом хорошего согласования его спектра флу-
оресценции со спектральной характеристикой фотокатода и преобладания коротко-
живущего компонента, можно положить с достаточной точностью ц = 0,85 .
Температурная зависимость сцинтилляционной конверсионной эффективно-
сти кристаллов CsIfTl) и CsI(Na) представлена на рис. 1.19. Для кристалла CsI(Na)
сцинтилляционная эффективность достигает максимума при температуре около
80°С, что позволяет применять этот кристалл при повышенной температуре, в част-
ности, при каротаже скважин и в аппаратуре для космических исследований.
1.2. Сцинтилляционные свойства активированных щелочно-галоидных ...
143
Световой выход, произв.ед.
Рис. 1.19. Температурная зависимость
сцинтилляционной конверсионной эффек-
тивности кристаллов Csl(TI) и Csl(Na) [1].
Рис. 1.20. Температурная зависимость
сцинтилляционной конверсионной эффек-
тивности кристалла Csl(TI), измеренная с
фотоумножителем S11 (точки) и фотодио-
дом Hamamatsu S-1790 (треугольники) [49].
Отметим, что при использовании фотодиода максимум температурной зависимости
светового выхода смещается в сторону низких температур, как показано на рис. 1.20.
Кристаллы CsIfTl) и CsI(Na), с учетом высокой механической прочности и термоустой-
чивости, используются в детекторах для геофизики и космических исследований. В
последние годы кристаллы CsIfTl) и CsI(Na) широко используются в эксперименталь-
ной физике высоких энергий в качестве сцинтилляционных элементов электромаг-
нитных калориметров (подробнее см. гл. 5).
Сцинтилляционные характеристики рассматриваемых щелочно-галоидных
сцинтилляторов приведены в табл. 1.1.
Пластичность и отжиг. Кристаллу йодистого цезия присуща высокая пластичность
(по-видимому, практически не зависящая от активаторной примеси, вводимой в низ-
кой концентрации). Пластичность йодистого цезия и ее температурная зависимость
была исследована на кристаллах CsIfTl) [12, 250). В работе [ 12) было установлено, что
механические напряжения в кристалле заметно уменьшаются при нагреве до 300°С и
полностью исчезают выше 330°С. Однако при температуре выше 300°С кристалл те-
ряет прозрачность. Чтобы избежать уменьшения прозрачности, отжиг кристаллов
проводят при более низкой температуре. В работе [12] кристаллы CsI(Tl) размерами
55 х 65 х 300 мм3 отжигались в вакууме в режиме охлаждения от 180°С до комнатной
температуры со скоростью 20°С/час. В результате отжига световой выход увеличил-
ся на 10%, а энергетическое разрешение улучшилось от 8,8 до 6,2%.
144
1.2. Сцинтилляционные свойства активированных щелочно-галоидных ...
Рис. 1.21.
Спектр излучения неактивированного
кристалла Csl длиной 25 см при облу-
чении рентгеновскими лучами 30 кэВ.
Штрихами показано оптическое про-
пускание кристалла [65].
Сцинтиллятор Csl(CO3). Этот сцинтилляционный материал был открыт в Институте
монокристаллов (г. Харьков) в 1990 г. [83). Его физические свойства приведены в
табл. 1.1, а обзор работ по исследованию люминесцентных и сцинтилляционных ха-
рактеристик этого материала [4, 83, 84] можно найти в [77]. Введение в кристалл Csl
примеси Cs2CO3 приводит к появлению синей полосы люминеспенции с максиму-
мом при 405 нм. Эта люминесценция возбуждается как у -, а - и р -частицами, так и
светом в длинноволновом крыле фундаментального поглощения. Концентрационная
зависимость выхода люминесценции достигает насыщения при концентрации
Cs2CO3 1,2 х 103 мол.%. Время затухания сцинтилляций при этой концентрации
составляет 2 мкс, а при уменьшении концентрации в 3 раза возрастает до 3 мкс. Мак-
симальный световой выход сцинтилляций при гамма-возбуждении составляет 60%
светового выхода кристалла NaI(Tl). Значительное отличие кристалла CsI(CO3) от
NalfTl) и CsI(Na) при близком спектральном составе сцинтилляций позволяет исполь-
зовать двуслойные детекторы NaI(Tl) + CsI(CO3) и CsI(Na) + CsI(CO3) для дискримина-
ции разных ионизирующих частиц по времени затухания сцинтилляций. Комбини-
рованный детектор CsI(Na) + CsI(CO3) имеет существенные преимущества в отноше-
нии пластичности и малой гигроскопичности; такие детекторы используются в ко-
смических исследованиях [250].
Неактивированный Csl. Как видно из табл. 1.1, введение таллия в кристалл иодида
цезия повышает на порядок его световой выход, но одновременно существенно пони-
жает быстродействие. Csl обладает высокой плотностью, достаточно малой радиаци-
онной длиной 1,85 см и гораздо меньшей гигроскопичностью, чем CsIfTl). Его флуоре-
сценция состоит из быстрого голубого компонента с максимумом при Zmax = 315 нм
с временем затухания около 16 нс [65, 69, 70] и длинноволнового компонента
(350 < X < 600 нм), затухающего в течение 1-4 мкс (см. рис. 1.21 [65]). 15-20% обще-
го светового выхода кристалла Csl приходится на медленный компонент. Интенсив-
1.2. Сцинтилляционные свойства активированных щелочно-галоидных ...
145
ность этого медленного компонента в значительной степени зависит от чистоты кри-
сталла и в кристаллах хорошего качества может практически отсутствовать [71]. За-
висимость сцинтилляционных характеристик кристаллов CsI от метода выращива-
ния отмечается и в [69]. Как видно из рис. 1.19, интенсивность люминесценции
кристалла CsI при комнатной температуре намного меньше, чем для активирован-
ных кристаллов CsIfTl) и CsI(Na). Световой выход сцинтиллятора CsI составляет 4-5%
относительно NalfTl), а разрешение малых кристаллов с источником 137Cs составляет
17-18%. Сильная температурная зависимость светового выхода кристалла CsI, по-
видимому, обусловлена тепловым распадом экситонов (см. разд. 1.1.4). В кристаллах
CsI(Tl) и CsI(Na) вероятность распада существенно уменьшена конкурирующим кана-
лом захвата экситонов активатором, что приводит к возрастанию светового выхода и
ослаблению его температурного спада по сравнению с CsI.
Сцинтиллятор CsI может использоваться с бищелочным фотокатодом и со
стандартными фотоумножителями, предпочтительно с кварцевыми окнами (фото-
электронный выход для гамма-излучения в случае бищелочного фотокатода состав-
ляет около 400 фотоэлектронов/МэВ [65]).
Кинетика затухания ультрафиолетовой люминесценции сложна, она может
быть описана суперпозицией трех компонентов с характерными временами 1-2 нс,
5-9 нс и 10-25 нс.
Кристаллы CsI выдерживают дозы до 105 рад без заметных повреждений. По
радиационной стойкости они значительно превосходят сцинтиллятор CsI(Tl), кото-
рый деградирует уже при дозе гамма-излучения 103 рад [70, 72]. В работе [66] изуча-
лись радиационные повреждения кристаллов CsI при облучении протонами с энерги-
ей 12 ГэВ и (для сравнения) гамма-излучением. В этой же работе исследовалось вос-
становление сцинтилляционных свойств без облучения и под воздействием ультра-
фиолетового света.
В конце 80-х годов были измерены времена затухания ультрафиолетового све-
чения и обнаружилось, что чистые кристаллы CsI являются эффективными быстро-
действующими сцинтилляторами [64, 67, 68, 74]. Проведены детальные исследования
спектрально-кинетических характеристик кристаллов CsI, в том числе в Институте
монокристаллов (г. Харьков). Подробно изучались особенности люминесценции этих
кристаллов, механизм быстрого высокотемпературного ультрафиолетового свечения
[68, 76, 94].
Таким образом, чистый иодистый цезий отличается от сцинтилляторов CsIfTl)
и Csl( Na) существенно более высоким быстродействием при более низком световом
выходе (см. табл. 1.1) и более высокой радиационной стойкостью.
Как уже упоминалось, повышением чистоты и структурного совершенства
удается в достаточной степени подавить медленный компонент и уменьшить эффек-
тивное время высвечивания CsI до 16 нс. Это делает перспективным использование
чистого йодистого цезия для регистрации сильных потоков высокоэнергетических
частиц. Чистый CsI широко используется в электромагнитных калориметрах [74-76,
88] и позитронных эмиссионных томографах [67, 73]. Подробнее о применениях чис-
тых кристаллов CsI сообщается в монографии [77].
146
1.3. Радиационно-стимулированные изменения...
1.3. Радиационно-стимулированные изменения
сцинтилляционной эффективности щелочно-галоидных
кристаллов
Проблема радиационной стойкости особенно актуальна для кристаллов CsI(Tl)
в связи с применением их в электромагнитных калориметрах (в частности, в рамках
крупных международных проектов ВаВаг [86] и BELLE [87]). В связи с этим были про-
ведены детальные исследования радиационно-стимулированных изменений в крис-
таллах CsIfTl) с целью повышения их радиационной стойкости. Сцинтилляционные
элементы в калориметрах для упомянутых проектов должны выдерживать дозы 104 -
106 рад без заметных изменений сцинтилляционных свойств.
Несмотря на достаточно большое число опубликованных экспериментальных
исследований, связанных с радиационно-стимулированными изменениями сцинтил-
ляционных свойств щелочно-галоидных кристаллов (например, [89-94]), механизм ра-
диационных изменений светового выхода недостаточно изучен, главным образом,
ввиду большого разброса дозовых зависимостей светового выхода исследованных об-
разцов. Этот разброс обусловлен высокой структурной чувствительностью радиаци-
онной стойкости, причина которой рассматривается ниже. Тем не менее, анализ име-
ющихся экспериментальных данных, проводимый ниже на основе априорных сооб-
ражений о релаксационных процессах, позволяет получить некоторые выводы о ме-
ханизмах радиационных изменений сцинтилляционных свойств.
Радиационные изменения светового выхода сцинтилляционных кристаллов
обусловлены двумя группами явлений разной физической природы. Во-первых, под
воздействием жесткого излучения изменяются условия светосбора вследствие радиа-
ционно-стимулированного возрастания поглощения света, в частности, путем обра-
зования центров окраски (это явление играет существенную роль для кристаллов, со-
держащих кислородные радикалы [94]). Для краткости назовем этот механизм пони-
жения светового выхода эффектом реабсорбции.
Во-вторых, радиационно-стимулированные дефекты структуры могут влиять
на процесс энергетической релаксации электронных возбуждений, а следовательно, и
на квантовый выход люминесценции [63]. Механизм понижения светового выхода
сцинтилляций вследствие перехвата электронных возбуждений радиационно-стиму-
лированными дефектами назовем для краткости эффектом конкурирующих центров.
1.3.1. Эффект радиационно-стимулированной реабсорбции
Радиационно-стимулированное понижение прозрачности кристалла может
быть вызвано образованием центров окраски путем заполнения электронных или ды-
рочных ловушек, в частности, образованием F-центров на одиночных вакансиях. Та-
кие процессы должны сопровождаться экспоненциальным насыщением при не очень
больших дозах (концентрация одиночных вакансий ограничена процессом их агрега-
ции [95]). Пример такого насыщения, наблюдаемого в диапазоне доз порядка
1000 рад, показан на рис. 1.22.
1.3. Радиационно-стимулированные изменения...
147
Рис. 1.22.
Поглощение света в кристалле Csl(TI) как
функция времени облучения с интенсивно-
стью 30 рад/мин. [251]. Разные значки пока-
зывают поглощение, измеренное при раз-
ных дпинах волн в диапазоне 430-590 нм.
Однако насыщение радиационного эффекта при небольших дозах в экспери-
менте наблюдается редко. Это означает, что механизм реабсорбции (как и механизм
конкурирующих центров), по-видимому, связан с образованием агрегатов вакансий:
процесс агрегации вакансий, как правило, развивается без насыщения в весьма ши-
роком диапазоне доз (см. разд. 1.3.3-1.3.5). Вакансионные кластеры могут проявля-
ться в поглощении двумя способами.
Во-первых, возникновение или рост вакансионных кластеров может приво-
дить к появлению новых центров окраски. Кластеры вакансий могут служить элек-
тронными или дырочными ловушками. Захват носителей такими ловушками приво-
дит к появлению в кристалле свободных носителей противоположного знака, способ-
ных локализоваться на структурных дефектах. Это расширяет возможности форми-
рования радиационно-стимулированных центров окраски с присоединением
электрона или дырки. Центры окраски могут возникать также в результате радиаци-
онностимулированных химических реакций. Следует отметить, что радиационно-
стимулированному образованию центров окраски в большой степени способствуют
кислородсодержащие примеси; эта закономерность имеет общий характер и относит-
ся не только к кристаллам CsIfTl), но и к другим сцинтилляторам. Для повышения ра-
диационной стойкости кристаллов CsI(Tl), при их выращивании удаляют из расплава
кислородсодержащие примеси. Это достигается добавлением в расплав специальных
веществ, образующих с кислородом соединения более легкие, чем Csl. Эти легкие ок-
148
1.3. Радиационно-стимулированные изменения ...
сиды в процессе роста оттесняются к верху були (как при зонной очистке) и затем уда-
ляются из кристалла [7].
Во-вторых, само по себе присутствие в кристалле вакансионных кластеров
(малых пор) существенно влияет на спектр экситонного поглощения [247]. Нарушение
трансляционной симметрии кристалла вакансионными кластерами приводит к появ-
лению новых полос экситонного поглощения, соответствующих рождению экситонов
с ненулевым волновым вектором (в идеальном кристалле их рождение запрещено за-
коном сохранения квазиимпульса). Возникают также полосы поглощения, соответст-
вующие рождению экситонов, локализованных на поверхности пор. Такие полосы по-
глощения, усиливающиеся при облучении образца, наблюдались в кристаллах инер-
тных элементов [97]. Поглощение света, непосредственно индуцируемое порами,
сопровождается рождением либо свободных, либо локализованных экситонов, прояв-
ляющихся в люминесценции (во втором случае квантовый выход люминесценции мо-
жет быть близок к единице, поскольку локализация блокирует другие каналы релак-
сации экситона [42, 247]). Это обстоятельство может существенно уменьшать потери
светового выхода сцинтилляций, связанные с поглощением света.
Отметим, что поглощение света, непосредственно индуцируемое порами, мо-
жет быть значительно (на два порядка или более) сильнее, чем поглощение света при-
месными центрами той же концентрации в полосе, соответствующей разрешенному
переходу [247].
Независимо от механизма, обычно радиационно-стимулированное поглоще-
ние наиболее сильно проявляется в области коротких волн. Поэтому использование
фотодиодов уменьшает влияния облучения на световой выход и энергетическое раз-
решение [92,93].
Радиационные изменения светового выхода сцинтилляционных кристаллов
обычно связывают с эффектом реабсорбции. При этом не учитывается понижение
светового выхода сцинтилляций вследствие перехвата электронных возбуждений ра-
диационно-стимулированными дефектами — эффект конкурирующих центров, при-
водящий к понижению конверсионной эффективности. Такой односторонний подход
к изучению радиационных изменений представляется неоправданным [151, 182,249].
Ниже приводятся экспериментальные данные, свидетельствующие о существенной
роли эффекта конкурирующих центров.
1.3.2. Радиационно-стимулированное понижение квантового выхода
люминесценции (эффект конкурирующих центров) *
Примером такого механизма может служить радиационно-стимулированное
образование молекулярных ионов в кристаллах инертных элементов (/? = Аг, Кг,
Хе). Спектроскопически установлено [96], что под воздействием облучения в этих кри-
* В разделах 1.3.2 - 1.3.4 использованы материалы диссертации М. А. Ратнер (Институт
монокристаллов НАНУ, Харьков, 2000).
1.3.Радиационно-стимулированные изменения ...
149
сталлах появляются электронные ловушки (по-видимому, агрегаты вакансий). Захват
электронов такими ловушками сопровождается образованием соответствующего чис-
ла молекулярных ионов R^ — аналогов V2 -центров в щелочных галогенидах (в це-
лом кристалл остается нейтральным). Эти молекулярные ионы перехватывают элек-
тронные возбуждения (переводящие их в возбужденное состояние) и тем самым со-
здают релаксационный канал, конкурирующий с люминесценцией регулярных цент-
ров свечения.
Естественно предположить, что в щелочно-галоидных кристаллах, обладаю-
щих близкой электронной структурой, под воздействием облучения также могут воз-
никать центры перехвата автолокализованных экситонов, конкурирующие с перено-
сом энергии к ионам активатора [63, 242]. Такими центрами перехвата могут служить
вакансионные кластеры (микропоры), поскольку зона поверхностных экситонов сме-
щена вниз по сравнению с соответствующей зоной объемных экситонов. Сечение за-
хвата автолокализованных экситонов нейтральной микропорой радиуса R равно гео-
метрическому сечению Ogeom = nR2 либо несколько превышает его. Если же вакан-
сионный кластер имеет нескомпенсированный заряд, то сечение захвата значитель-
но возрастает и достигает значения (в атомных единицах) (а /Т)1/2 ~ г2Т^1/2 , где
Т — температура в энергетических единицах, а — поляризуемость автолокализован-
ного экситона, г —его радиус состояния, достигающий для высоковозбужденных со-
стояний нескольких десятков атомных единиц [42,97]. Таким образом, сечение захва-
та экситона заряженной микропорой даже при комнатной температуре может дости-
гать 104-105 А2. Это означает, что микропоры как центры захвата экситонов способ-
ны конкурировать с активатором даже в концентрации на четыре-пять порядков
ниже концентрации активатора.
Рассмотрим распределение электронных возбуждений (автолокализованных
экситонов) между активаторными центрами люминесценции и радиационно-стиму-
лированными дефектами. Канал релаксации электронных возбуждений путем захва-
та их радиационно-стимулированными дефектами конкурирует с возбуждением
активаторных центров свечения и с прочими релаксационными каналами, не сопро-
вождающимися испусканием света в спектральной полосе активатора. С учетом рас-
пределения электронных возбуждений между этими тремя релаксационными кана-
лами, квантовый выход активаторной люминесценции запишется в виде
i — ---------------- . I А . < I
сааа+сгаг+с0п0
Здесь са и оа — концентрация активатора и эффективное сечение захвата экситона
активаторным центром свечения, сг и аг —то же самое для радиационно-стимули-
рованных дефектов, а суммарный эффект прочих релаксационных каналов для еди-
нообразия описывается произведением с0о0.
Опубликованные экспериментальные данные Д. Ренкера [90] позволяют срав-
нить с экспериментом концентрационную зависимость выхода активаторной люми-
150
1.3. Радиационно-стимулир ованные изменения ...
Рис. 1.23.
Концентрационная зависимость изме-
ряемого светового выхода кристалла
Csl(Tl) (в произвольных единицах) до
облучения (светлые кружки) и после
облучения дозой 5 крад (темные круж-
ки) [90].
Концентрация талпия, %
несценции (1.7) для кристалла CsIfTl) при двух фиксированных значениях дозы облу-
чения: D=D1=0hD=D2 = 5 крад. Для этого перепишем (1.7) в виде
л(с) 1+В/са’
сгстг+сОаО
(1.8)
где А —масштабный множитель, позволяющий сравнивать величину (1.8) с экспе-
риментальными данными, выраженными в произвольных единицах.
На рис. 1.21 представлена концентрационная зависимость ц до облучения
(светлые кружки) и после облучения дозой 5 крад (точки), построенная по экспери-
ментальным данным Д. Ренкера [90]. Квантовый выход флуоресценции ц выражен в
произвольных един щах. На том же рисунке показана зависимость (1.8) с масштаб-
ным множителем А 7,65 , согласующим ее с экспериментом. Постоянная В опре-
деляется из условия наилучшего согласия кривой (1.8) с экспериментом и оказывает-
ся равной 0,010% в отсутствие облучения и 0,024% после облучения дозой 5 крад (это
означает, что вероятность захвата экситона дефектами решетки возрастает после об-
лучения в 2,4 раза).
Таким образом, как видно из рис. 1.23, соотношение (1.8) количественно опи-
сывает концентрационную зависимость ц до и после облучения (разброс экспери-
ментальных точек связан с разной степенью структурного совершенства образцов и с
ограниченной точностью определения концентрации активатора в кристалле).
Подчеркнем, что концентрационная зависимость наблюдаемого выхода акти-
ваторной люминесценции, согласующаяся с (1.8), не может быть объяснена радиаци-
онно-стимулированным понижением прозрачности кристалла. Действительно, повы-
шение концентрации примесей может лишь усилить радиационно-стимулированное
поглощение света и тем самым понизить наблюдаемый выход люминесценции, а экс-
1.3. Радиационно-стимулированные изменения...
151
периментальные данные свидетельствуют о том, что с повышением концентрации
активатора влияние облучения на выход люминесценции уменьшается.
Оценим эффективное сечение захвата экситонов радиационными дефектами,
достаточное для объяснения наблюдаемых радиационно-стимулированных измене-
ний конверсионной эффективности. Если для простоты не учитывать последнее сла-
гаемое знаменателя в выражении (1.7), то влияние радиационно-стимулированных
дефектов на квантовый выход активаторной люминесценции определяется соотно-
шением
С = сг°г/са^а- (L9)
Используя рис. 1.23, находим, что в концентрационной точке са = 10-4 радиацион-
ное изменение конверсионной эффективности составляет около 50%, т. е. £ = 1 . По-
лагая оа= 1А2, оценим знаменатель выражения (1.9) величиной 10-4А2.При
= 1 числитель в (1.9) должен составлять величину такого же порядка. Полагая эф-
фективность агрегации вакансий равной 0,03 (что соответствует плотности дислока-
ций 107 см'2, см. разд. 1.3.3, рис. 1.25), находим, что доза в 10 крад достаточна для
образования агрегатов 30 вакансий в концентрации 10 -8. Чтобы выражение (1.7)
было сравнимо с единицей, т.е. чтобы поры могли конкурировать с активаторными
центрами в перехвате экситонов, сечение захвата экситона порой должно составлять
величину порядка 104А2.
Спектр люминесценции
Рис. 1.24.
Вверху - спектр пропускания двух об-
разцов кристалла CsI, подвергнутых
облучению разными дозами:
О, 0,1, 1, 10, 100,1000 крад (перечис-
ленным дозам соответствует в том же
порядке последовательность кривых,
начиная от самой верхней и кончая ни-
жней) [128]. Внизу - спектр люминес-
ценции кристаллов CsI и Csl(TI) на той
же шкале длин волн.
152
1.3. Радиационно-стимулированные изменения ...
Рис. 1.25.
Линии равной эффективности
агрегации (обозначенной на
рисунке) для разных доз:
103 (короткие штрихи),
105 (длинные штрихи),
107 рад (сплошная линия) [95].
Столь большое сечение захвата может быть объяснено только существовани-
ем долгоживущих заряженных центров (как уже говорилось, для заряженного дефек-
та ст может достигать 104 - 105А2). Дырки и электроны, возникшие при облучении
кристалла, мотут существовать на протяжении времени эксперимента (~103 с), толь-
ко при условии, что и дырки и электроны находятся в локализованных состояниях,
благодаря чему дырки пространственно отделены от электронов. В отличие от тяже-
лых дырок, которые могут быть захвачены даже малыми дефектами, легкие электро-
ны проводимости могут быть локализованы только на достаточно больших порах. Та-
ким образом, заметные радиационные изменения при облучении дозой 5 крад можно
объяснить захватом электронов на радиационно-стимулированных порах.
К такому же выводу можно придти совершенно другим путем на основе анали-
за других экспериментальных данных о радиационных изменениях в кристаллах
CsIfTl) и чистых кристаллах Csl. На рис. 1.24 показан спектр пропускания кристалла
Csl, облученного разными дозами. Из рисунка видно, что в результате облучения про-
зрачность кристалла сильнее понижается в полосе люминесценции чистого кристал-
ла Csl, чем в полосе люминесценции кристалла CsIfTl). Если бы понижение светового
выхода кристаллов при облучении было связано с понижением прозрачности, то из
сказанного следовало бы, что чистый кристалл Csl должен быть чувствительнее к об-
лучению, чем CsIfTl). В действительности, однако, чистый Csl обладает значительно
более высокой радиационной стойкостью, чем CsIfTl) [70,72].
Этот экспериментальный факт может быть объяснен локализацией экситонов
на поверхности радиационно-стимулированных пор. В случае кристалла CsIfTl) лока-
лизация экситонов на поверхности приводит к уменьшению светового выхода, регис-
трируемого в полосе люминесценции CsIfTl), поскольку локализованный на поверхно-
сти экситон с подавляющей вероятностью не будет захвачен ионом таллия, содержа-
щегося в низкой концентрации. Локализованные на поверхности экситоны высвечи-
1.3. Радиационно-стимулированные изменения...
153
ваются в полосе люминесценции чистого Csl, которая отделена от полосы CsIfTl)
большим спектральным интервалом (рис. 1.24) и поэтому не воспринимается фото-
приемником, используемым для измерения люминесценции кристалла CsIfTl). В слу-
чае же чистого кристалла Csl локализация экситонов на поверхности лишь незначи-
тельно смещает спектр их люминесценции, а следовательно не влияет на световой
выход, измеряемый в полосе люминесценции чистого кристалла Csl.
Приведенные соображения и факты свидетельствуют о существенной роли ме-
ханизма конкурирующих центров в радиационных изменениях светового выхода.
1.3.3. Чувствительность радиационной стойкости к структурным дефектам
Первичными элементарными дефектами, возникающими при облучении кри-
сталла, являются френкелевские пары (вакансия-атом в междоузлии) [85].
Накопление структурных дефектов в процессе облучения связано с агрегацией
элементарных дефектов. Агрегация вакансий энергетически выгодна, поскольку со-
провождается уменьшением числа разорванных межатомных связей. Но атомы в ме-
ждоузлиях (Н-центры) отталкиваются друг от друга, поскольку Н-центр вызывает ло-
кальное сжатие решетки и соответствующие поля напряжений усиливаются при
сближении Н-центров. По мере накопления Н-центров усиливается их рекомбинация
с вакансиями и их агрегатами, что ограничивает агрегацию вакансий. Однако агре-
гация вакансий может развиваться неограниченно при наличии линейных дислока-
ций, которые могут играть роль стоков Н-центров (избыточные атомы могут присое-
диняться в неограниченном количестве к лишней плоскости в ядре дислокации, вы-
зывая движение дислокаций в плоскости скольжения).
Определим эффективность агрегации вакансий как отношение числа агреги-
рованных вакансий к полному числу элементарных пар дефектов, рожденных облуче-
нием. Эффективность агрегации определяется распределением потока рождаемых
облучением Н-центров между дислокациями и порами. Эффективность агрегации
возрастает с повышением плотности дислокаций и с понижением концентрации ва-
кансионных кластеров. На рис. 1.25 показано распределение эффективности агрега-
ции на плоскости плотность дислокаций —объемная концентрация вакансионных
кластеров [95]. Кривые равной эффективности нанесены для трех доз: 103, 105, 107
рад. Из рисунка видно, что эффективность агрегации может меняться на несколько
порядков в зависимости от плотности дислокаций и концентрации вакансионных
кластеров (она определяется концентрацией затравочных пор, которые служат цент-
рами агрегации вакансий). Понижение плотности дислокаций приводит к существен-
ному уменьшению эффективности агрегации, а следовательно, к повышению радиа-
ционной стойкости кристалла.
Таким образом, радиационная стойкость сцинтилляционного кристалла суще-
ственно зависит от плотности дислокаций и концентрации затравочных пор. Послед-
няя определяется концентрацией первоначальных дефектов, которые могут служить
центрами агрегации вакансий (например, остаточных пузырьков газа). В отсутствие
же первоначальных дефектов или при низкой их концентрации (менее величины
154
1.3. Радиационно-стимулированные изменения...
(1.11)), концентрация затравочных пор определяется интенсивностью облучения и
коэффициентом диффузии вакансий [95].
Из сказанного следует, что литературные экспериментальные данные о ради-
ационных изменениях сцинтилляционных кристаллов могут сильно различаться да-
же для хороших образцов в зависимости от плотности дислокаций и концентрации
затравочных пор. Это обстоятельство затрудняет исследование механизмов радиаци-
онных повреждений кристаллов. Изучение этих механизмов требует специальных эк-
спериментов, например, с повышением плотности дислокаций путем приложения
механических напряжений к образцу. По-видимому, сказанное относится не только к
щелочно-галоидным кристаллам, но и к другим сцинтилляторам.
1.3.4. Различные режимы агрегации вакансий. Радиационный отжиг
Поскольку радиационно-стимулированный рост пор обусловлен стоком меж-
узельных атомов на дислокации, скорость роста пор существенно зависит от их рас-
стояния до ближайшей дислокации. В работе [95] неоднородность роста пор описы-
вается моделью двух типов пор. Поры, находящиеся вблизи дислокаций (A-поры), ра-
стут значительно быстрее, чем остальные поры, удаленные от дислокаций (В-поры).
Однако ввиду существенного численного преобладания В-поры играют доминирую-
щую роль в области небольших доз облучения. Но с возрастанием дозы они подавля-
ются A-порами и при некоторых условиях могут исчезать.
Режим роста пор связан с конкуренцией между А- и В-порами и определяется
соотношением между двумерной плотностью дислокаций vdis и объемной пл относ-
Рис. 1.26. Различные режимы агрегации вакансий в плоскости vdis - пв для разных доз
облучения: а - D = 105 , б - D = 107 рад. В области, обозначенной “А”, растут только А-
поры; в области “А = В” объемы А- и В-поры различаются менее чем в два раза; в заштрихо-
ванной области В-поры исчезают к моменту достижения дозы D в результате конкуренции
СО СТОРОНЫ А-ПОр [95].
1.3. Радиационно-стимулированные изменения ...
155
Плотность дислокаций, см*2
Плотность дислокаций, см-2
Рис. 1.27. Кривые равных значений полной площади пор S для разных доз облучения:
а - D = 1О5 , b - D = 107 рад (на рисунке площадь S дана в единицах своего первоначаль-
ного значения). Жирные линии указывают границы области, где В-поры исчезают к моменту до-
стижения дозы D [95].
тью В-пор пв. При малой плотности дислокаций или большой плотности пор конку-
ренция приводит к уничтожению В-пор. В противоположном случае разница между А
и В-порами исчезает, поскольку соотношение между vdis и пв достаточно велико
для того, чтобы обеспечить благоприятные условия для роста В-пор, мало отличаю-
щиеся от условий роста А-пор.
На рис. 1.26 показаны различные режимы агрегации вакансий на плоскости
плотность пор —плотность дислокаций [95]. Рисунок относится к двум фиксирован-
ным дозам 105 и 107 рад (режим агрегации зависит от дозы). Существует область (за-
штрихованная на рисунке), в которой крупные поры, растущие вблизи дислокаций
(A-поры), подавляют рост остальных, малых пор (В-пор), находящихся далеко от дис-
локаций и растущих в неблагоприятных условиях. В этой области малые поры исче-
зают к моменту достижения дозы D, что приводит к уменьшению полной поверхнос-
ти пор (область радиационного отжига). Область радиационного отжига растет с до-
зой, как видно из сравнения рисунков 1.26 а и 1.26 б [95].
Существует также область (лежащая на рис. 1.26 ниже и правее тонкой ли-
нии), где различие между размерами А- и В-пор практически исчезает. В этой облас-
ти полная поверхность пор монотонно возрастает с увеличением дозы.
Таким образом, характер дозовой зависимости полной поверхности пор суще-
ственно зависит от соотношения vdis и пв. На рис. 1.27 показано, как скорость из-
менения полной поверхности с дозой зависит от положения точки на плоскости плот-
ность пор — плотность дислокаций. В области радиационного отжига (заштрихован-
ной на рис. 1.26) полная поверхность пор существенно уменьшается при облучении, а
вдали от этой области быстро возрастает.
156
1.3. Радиационно-стимулированные изменения ...
1.3.5. Экспериментальные дозовые зависимости светового выхода.
Эффект радиационного отжига
Как было показано выше, в разных областях плоскости плотность дислока-
ций— плотность пор осуществляются разные режимы роста пор (рис. 1.26). Пока-
жем, что анализ экспериментальных дозовых зависимостей светового выхода позво-
ляет установить, к какой из областей, показанных на рис. 1.26, принадлежит иссле-
дуемый образец [242].
С этой целью будем аппроксимировать полное сечение захвата экситонов ра-
диационно-стимулированными порами в виде
cr(j r = const . (1.10)
Показатель q может быть определен по экспериментальной дозовой зависи-
мости светового выхода ц(£>):
q = dlnOi(D)'1 -r^Or^/dlnD. (1.11)
(Формула (1.11) вытекает из соотношения (1.7)).
Предположим, что полное сечение (1.10) растет с дозой в основном пропорцио-
нально полной поверхности пор, представленной на рис. 1.27. При постоянной эффе-
ктивности агрегации полный объем пор растет пропорционально дозе, так что
q = 2/3 .В действительности, как видно из рис. 1.25, эффективность агрегации из-
меняется с дозой различным образом в разных областях плоскости плотность дисло-
каций — плотность пор. В области низких плотностей пор и высоких плотностей дис-
Световой выход, произв. ед
Рис. 1.28. Дозовые зависимости светового выхода нескольких образцов кристалла Csl(Tl), изме-
ренные в разных экспериментах (а и б) [91]. Разные значки относятся к разным образцам. В обоих
экспериментах образцы, обозначенные квадратиками, обнаруживают аномальную дозовую зави-
симость, характерную для эффекта радиационного отжига.
1.3. Радиационно-стимулированные изменения ...
157
локаций, где различие между А- и В-порами исчезает, эффективность агрегации по-
нижается с дозой, так что q < 2 /3 . В области больших плотностей пор и низких пло-
тностей дислокаций, где В-поры подавляются большими A-порами и имеет место
эффект радиационного отжига, q может превышать 2/3.
Эксперимент показывает, что образцы разделяются по дозовому поведению на
2 группы. Для большей части образцов {“нормальная группа”) измеряемый световой
выход монотонно понижается с дозой, так что эффект радиационного отжига отсутс-
твует. Показатель q, оцененный для таких образцов по формуле (1.11), меньше зна-
чения 2/3. Такие образцы следует отнести к области низких плотностей пор и высо-
ких плотностей дислокаций, где различие между А- и В-порами исчезает (рис. 1.26).
Однако существует “аномальная группа” образцов, световой выход которых не
убывает (и даже несколько возрастает) с дозой облучения в достаточно широком ин-
тервале доз. Но при дальнейшем возрастании дозы световой выход начинает быстро
убывать. Дозовое поведение таких аномальных образцов показано на рис. 1.28 (а, б)
черными квадратиками. Световой выход этих образцов практически не изменяется
(или, возможно, несколько возрастает) при облучении дозой до 105 рад (рис. 1.28 а)
или 2х 104 рад (рис. 1.28 б), а при дальнейшем облучении резко уменьшается. Такой
характер дозового поведения образцов позволяет отнести их к области радиационно-
го отжига (рис. 1.26), в пределах которой большое число малых В-пор подавляется су-
щественно меньшим числом крупных А-пор, что сопровождается уменьшением пол-
ной поверхности пор. При облучении световой выход не понижается вплоть до неко-
торой критической дозы, необходимой для полного уничтожения В-пор. При даль-
нейшем возрастании дозы A-поры быстро растут благодаря отсутствию В-пор,
действующих как центры рекомбинации вакансий с межузельными атомами. Это и
приводит к быстрому уменьшению светового выхода, причем показатель q, оценен-
ный по формуле (1.11), приближается к значению 2/3 или несколько превышает его.
Таким образом, дозовое поведение некоторых образцов CsI(Tl) служит экспери-
ментальным свидетельством эффекта радиационного отжига. Аналогичное дозовое
поведение наблюдалось и для некоторых образцов других сцинтилляционных крис-
таллов |98].
ГЛАВА 2
ГЕРМАНАТ И СИЛИКАТ ВИСМУТА
2.1. Германат висмута Bi4Ge3012l(BG0))
2.1.1. Общие свойства
Одним из наиболее распространенных тяжелых сцинтилляционных материа-
лов является кристалл германата висмута Е^везО^ (BGO), впервые синтезирован-
ный в 1965 г. [99]. Первые сообщения о сцинтилляционных свойствах монокристаллов
BGO относятся к середине 70-х годов [100, 101]. Сцинтилляционные кристаллы BGO
не имеют активаторной примеси — центрами свечения являются ионы Bi^ [103].
Основное преимущество кристаллов BGO —большое сечение фотопоглоще-
ния гамма-квантов (рис. 2.1), обусловленное большим атомным номером (83) тяжело-
го компонента Bi и высокой плотностью кристалла. Благодаря высокому эффектив-
ному атомному номеру (Z = 74), энергетические спектры кристаллов BGO обладают
не только значительной фоточастью, но и очень хорошим отношением “пик-долина”
(большим отношением ординаты фотопика к ординате минимума спектра между фо-
топиком и комптоновским континуумом). На рис. 2.2. показан вклад пика полного по-
глощения в энергетические спектры кристаллов BGO и NaI(Tl) размером 0 38 х 38 мм
как функция энергии гамма-излучения. Из рисунка видно, что при энергиях 0,662
(137Cs), 1, 33 (60Со) 2,75 кэВ (24Na) соотношение пиков полного поглощения кристал-
лов BGO и NalfTl) составляет 3,3, 4,5 и 5,6 соответственно. Радиационная длина кри-
сталла BGO равна 1,12 см. Соотношение коэффициентов поглощения гамма-излуче-
ния средних энергий для BGO и NalfTl) составляет 2-2,5 [2]. Эти преимущества сци-
нтиллятора BGO эффективно используются в физике высоких энергий, для создания
компактных томографических устройств и активной защиты от фона [49]. Поскольку
объем кристалла BGO может быть выбран значительно меньше, чем для кристалла
NaI(Tl), это снижает чувствительность к окружающему фону гамма-квантов и нейтро-
нов. Однако при выборе сцинтилляционного материала для конкретного применения
следует учитывать сравнительно высокую стоимость кристаллов BGO, связанную с
дороговизной германия.
К достоинствам кристаллов BGO следует отнести их негигроскопичность, ме-
ханическую прочность, химическую и радиационную стойкость. Кристаллы BGO
2.1. Гер манат висмута Bi4Ge3O12 (BGO)
159
Энергия, МэВ
Энергия фотона, МэВ
Рис. 2.1.
Полный коэффициент ослабления по-
тока гамма-излучения как функция
энергии для кристалла BGO и составля-
ющие коэфффициента ослабления, со-
ответствующие процессам фотопогло-
щения, комптоновского рассеяния и
рождения пар [1].
Рис. 2.2.
Эффективная фоточасть (доля пика по-
лного поглощения гамма-фотонов в
интегральном энергетическом спектре)
как функция их энергии для кристал-
лов BGO и Nal(Tl) 038x38 мм [1].
практически нечувствительны к облучению дозами до 103 рад [79, 104], однако при
оптимизации состава сырья и условий выращивания кристаллы выдерживают дозу
100 Мрад [105,110]. Радиационная стойкость чувствительна к присутствию примесей
даже в очень малых концентрациях [106], что приводит к существенному различию
между образцами. Понижение светового выхода при облучении усиливается приме-
сями свинца, железа, марганца и кислорода [107].
160
2.1. Гер манат висмута Bi4Ge3O! 2 (BGO)
Достаточно высокая радиационная прочность монокристаллов BGO позволя-
ет применять их в физике высоких энергий в условиях интенсивного облучения, на-
пример, в электромагнитных калориметрах [108-110] и в спектрометре, предназна-
ченном для измерения энергии фотонов в области 200-1500 Мэв на ускорителе во
Фраскати при скорости счета до 104 в секунду [111].
Физические свойства кристалла ВцОезО^ приведены в табл. 2.1.
Таблица 2.1. Свойства кристалла Bi4Ge30i2
[1, 112, 114, 150, 77].
Характеристики и свойства Значения для(ш46е3О12J
Эффективный атомный номер 74
Плотность, г/см3 7,13
Точка плавления, К 1323
Удельная теплоемкость, Дж/кг-К 300
Молекулярная теплоемкость, кал/моль К 40,39
Температура Дебая, к 236
Теплопроводность, Вт/м • К 2
Радиационная длина, см 1,12
Радиус Молера, см
Толщина поглощения 99% (90%), мм
рентгеновского излучения 145 кВ
Первичная фоточасть (%)
Показатель преломления
Твердость по Маосу
Проводимость, 1013 Ом м'1
Гигроскопичность
Положение максимума люминесценции, нм
Коротковолновая граница пропускания, нм
Время затухания, нс
Световой выход, фотоны/МэВ для 662 кэВ
Световой выход,% к Nal(TI) (для у-излучения)
Послесвечение, % (через 3 мс )
Температурный коэффициент световыхода,
% на °C при комнатной температуре
Температурный коэффициент
времени высвечивания, нс/°С
Радиационная стойкость, рад
Линейный коэффициент
теплового расширения, 1/°С
2,3
2,8 (1,2) [8]
46,0 [36]
2,15
5
8,4
Нет
480
320
300
8000-10000 [5, б]
15-20 [5]
0,005 [116]
Ь-1,6 [Tl15]^
ю5—ТО6 [127]
7-Ю"6 [1]
2.1. Гер манат висмута Bi4Ge3012 (BGO)
161
2.1.2. Люминесценция и кинетика затухания сцинтилляций
Спектр люминесценции кристалла BGO (рис. 2.3) имеет максимум в видимой
области спектра — при 480 нм. Благодаря этому в качестве фотоприемника можно
использовать как стандартный фотоумножитель, так и фотодиоды и фототриоды.
При наличии сильных магнитных полей, когда работа с фотоумножителем невозмож-
на, это имеет принципиальное значение. Кремниевый фотодиод, ввиду низкого све-
тового выхода, целесообразно использовать при детектировании частиц с энергией
выше нескольких МэВ.
Существенным преимуществом монокристаллов BGO является также практи-
ческое отсутствие послесвечения (после 3 мс интенсивность люминесценции умень-
шается более чем на 4 порядка) [130]). Время же затухания основного сцинтилляцион-
ного компонента кристалла BGO при комнатной температуре составляет 300 нс.
У кристалла NaI(Tl) время затухания основного сцинтилляционного компонента нена-
много меньше (240 нс), но имеется значительное послесвечение в несколько процен-
тов. Таким образом, BGO фактически является более быстродействующим сцинтил-
лятором. Это обстоятельство сыграло определяющую роль при использовании моно-
кристаллов BGO в сочетании с фотодиодами в томографии.
Доля быстрого компонента в сцинтилляционном импульсе понижается приме-
сью молибдена [7]. Это видно из рис. 2.4, где показана доля энергии сцинтилляцион-
ного импульса, испускаемой за 100 нс, как функция концентрации молибдена.
Время затухания сцинтилляций существенно зависит от температуры. При
повышении температуры 0° до 40°С оно уменьшается от 400 до 200 нс. Сильная тем-
Интенсивность, произв. eg.
Рис. 2.4. Доля энергии сцинтилляцион-
ного импульса, испускаемой за 100 нс, как
функция концентрации молибдена [7].
Рис. 2.3. Спектр люминесценции кристал-
ла BGO при у-возбуждении [1].
162
2.1. Гер манат висмута Bi4Ge3O12 (BGO)
Рис. 2.5.
Температурная зависимость светового вы-
хода кристаллов BGO [1].
Температура, °C
пературная зависимость (с температурным коэффициентом 1,6%) наблюдается и для
конверсионной эффективности, а следовательно, и для светового выхода [115, 7]. Из
рис. 2.5 видно, что в интервале от 0 до 40°С световой выход понижается примерно в
два раза. Отсюда следует, что температурное сокращение времени затухания обусло-
влено усилением тепловых переходов, конкурирующих с радиационным переходом.
Эти тепловые переходы и являются физической причиной низкой конверси-
онной эффективности. По данным [5, 116-118], относительная величина г| сцинтилля-
ционной конверсионной эффективности BGO (в единицах конверсионной эффектив-
ности кристалла NalfTl)) составляет от 10% до 16% в зависимости от качества крис-
талла BGO и его размеров. В работе [119] приводится значение ц = 20%. Показатель
преломления кристалла (рД5Г)намного выше, чем у стекла фотоумножителя, что
ухудшает светосбор. По-видимому, приведенные значения конверсионной эффектив-
ности занижены вследствие неучета заметного различия средних значений коэффи-
циента светосбора для кристаллов BGO и NaI(Tl) одинаковых размеров. (Светосбор в
кристалле BGO менее эффективен из-за большего показателя преломления и более
сильной реабсорбции; как будет показано в части III, отношение коэффициентов све-
тосбора в BGO и NaI(Tl) составляет 0,7 для малых кристаллов и уменьшается с увели-
чением размеров). На основе экспериментальной статистики [120, 122, 123] с учетом
светосбора в настоящей работе сцинтилляционная конверсионная эффективность
хороших кристаллов BGO относительно NaI(Tl) принимается равной r|BGO = 0,26. Это
значение nBGO нельзя, однако, считать окончательным ввиду значительного раз-
броса образцов по сцинтилляционным и оптическим свойствам. Качество исходного
сырья и наличие примесей в кристалле влияют не только на сцинтилляционную эф-
фективность кристалла BGO, но и на его прозрачность [124] (поэтому при выращива-
нии кристаллов особое внимание уделяется очистке сырья от примесей).
2.1. Гер манат висмута Bi4Ge3O12 (BGO)
163
2.1.3. Спектрометрические характеристики
Низкая конверсионная эффективность кристаллов BGO сказывается на ста-
тистических флуктуациях выходного сигнала и ухудшает энергетическое разреше-
ние. Как будет показано в части III (глава 4), сравнительно низкая прозрачность для
собственного излучения приводит к существенной размерной зависимости спектро-
метрических характеристик кристаллов BGO и налагает ограничения на размер кри-
сталлов. Для кристалла BGO с размерами 025x25 мм приводится энергетическое
разрешение 10,5%, а для кристалла 0 25 х 100 мм, изготовленного из того же сырья —
13,3% [125]. Для кристаллов производства фирмы Hitachi, полученных из дважды
перекристаллизованого сырья, разрешение составляет 9,5-10% для размеров
0 25 х 25 мм и 11,6% для размеров 0 25 х 100 мм [126] (разрешение относится к энер-
гии 0,662 МэВ). Наилучшее разрешение — 9,3% при энергии 0,662 МэВ приводится в
каталоге фирмы Harshow для кристалла с размерами 025х 25 мм, выращенного из
дважды перекристаллизованого сырья. При энергии 6,14 МэВ приводятся значения
разрешения 4,5 и 5,6% для размеров 0 25х 25 мм и 0 76х 76 мм соответственно [49].
Типичный энергетический спектр кристалла BGO для гамма-излучения с энергией
662 кэВ приведен на рис. 2.6.
В Институте монокристаллов НАН Украины (в НТЦ радиационного приборо-
строения) для сцинтилляционных блоков детектирования с кристаллами BGO диаме-
тром 40-50 мм и высотой 40-60 мм получают энергетическое разрешение от 9 до 12%
при энергии 662 кэВ [3]. Для более высоких энергий разрешение кристаллов BGO из-
мерялось в работе [153]. Из кристаллических буль диаметром до 60 мм и высотой до
240 мм, выращенных методом Чохральского в усовершенствованных индукционных
Число отсчетов
Рис. 2.6. Энергетический спектр кристал-
ла BGO 050 х 30 мм для гамма-излучения
с энергией 662 кэВ [1].
Рис. 2.7. Зависимость светового выхода
кристаллов BGO от энергии гамма-излуче-
ния [120].
164
2.1. Гер манат висмута Bi4Ge3O12 (BGO)
установках типа «Кристалл-607», изготавливались шестигранники высотой 180 мм с
апофемой 43 мм, предназначенные для спектрометра л0 высокого разрешения. Эне-
ргетическое разрешение этих кристаллов составляло 5-6% при энергии Еу ~ 50 МэВ
и 3-4% при Еу ~ 200 МэВ.
Световой выход кристаллов BGO линейно зависит от энергии гамма-квантов
[255]. Линейность светового выхода была подтверждена в работе [120] с использовани-
ем источников-изотопов 228Th, 137Cs, 88Y, 22Na и 232Th (рис. 2.7).
2.1.4. Некоторые особенности выращивания
Среди методов, используемых для выращивания кристаллов BGO, наиболь-
шее распространение получили метод направленной кристаллизации и метод Чох-
ральского. Систематические экспериментальные и теоретические исследования ос-
новных закономерностей процесса роста оксидных кристаллов постоянного радиуса
методом Чохральского проведены в работах [131-133], а технологические аспекты это-
го метода подробно анализируются в обзоре [134], на основе литературных данных и
опыта, накопленного в Институте монокристаллов НАНУ и НТЦ радиационного
приборостроения (г. Харьков). Усовершенствование технологии на всех этапах про-
цесса, начиная с очистки сырья и кончая термическим отжигом кристаллов, позво-
ляет получать кристаллы BGO диаметром 50 -65 мм и высотой более 250 мм со свето-
вым выходом 12-14,5% относительно NaI(Tl) и энергетическим разрешением 10-
12,5% для энергии гамма-излучения 662 кэВ [134]. Содержание микропримесей в по-
лученных таким образом кристаллах приведено в табл. 2.2.
В конце 80-х годов сотрудники Института неорганической химии СО РАН по-
казали, что для промышленного производства монокристаллов BGO наиболее эффек-
тивен метод Чохральского с низким градиентом температуры. При выращивании
кристаллов этим методом в расплаве не развиваются температурные флуктуации,
приводящие к неоднородности кристалла, а низкие термические напряжения не вы-
зывают образования дефектов. В течение десятилетия этот метод усовершенствовал-
ся с целью улучшения сцинтилляционных характеристик кристаллов, их радиацион-
ной стойкости и увеличения размеров. Выращиваются кристаллы диаметром до
150 мм и высотой до 400 мм.
В работе [110] этот вариант метода Чохральского сравнивается с методом Бри-
джмена. В обоих случаях диаметр кристалла близок к диаметру тигля: их отношение
составляет 0,8 или 1 при использовании метода Чохральского или метода Бриджме-
на, соответственно. В методе Бриджмена кристаллизационная зона закрыта, а в ме-
тоде Чохральского практически то же самое достигается диффузионным барьером.
Но наряду с этим метод Чохральского позволяет вращать кристалл и перемешивать
расплав и таким образом сочетает преимущества обоих методов.
Условия выращивания кристалла влияют на их радиационную стойкость. Оп-
тимизация условий выращивания позволяет получать кристаллы BGO, выдерживаю-
щие дозы облучения 108 рад без появления дополнительного поглощения [110].
Проблема получения структурно совершенных монокристаллов BGO последо-
вательно решалась в работах многих авторов (см. например, [135-137]), однако при
2.1. Гер манат'висмута 6146630! 2 (BGO)
165
выращивании кристаллов BGO трудно добиться высокого структурного совершенст-
ва. Зачастую оптическая однородность кристаллов невысока, они содержат центры
окраски, скопления воздушных пузырьков, свили. Эффективным методом улучшения
качества кристаллов после выращивания является их термообработка, например, от-
жиг в кислородсодержащей среде. Из таблицы 2.3 видно, что световой выход и энер-
гетическое разрешение кристаллов BGO удается заметно улучшить термическим от-
жигом на воздухе при температуре 1000°С в течение 2 часов. Подробнее о влиянии
отжига на сцинтилляционные параметры кристаллов BGO и об их изменении при
различных режимах термообработки можно прочитать в монографии [77].
Таблица 2.2. Содержание микропримесей в кристалле BGO, мол.% [134,153]
Си Fe Pt Cr Ni Zn Sn Pb
1 • 10-5 1,5 • ТО"4 2,5 TO"5
3 юб - 1,1 10-4- 1-Ю-4 5-ТО-5 5-ТО-5 5.10-5 6.10-5 <2,5 • TO"5 _
1 • 10~5 [77] 2 • ТО 4 [77] <2,5 TO4 [77]
TI AI Мо Mg Мп V C
1,5 • 10-4 5 • TO"5 6 • TO"5
1-Ю"5 6 • ГО’5 - 110~4 2,5 IO'5 - 5 TO-5 5 • TO’5 3,5 TO-3 -
1,1 • ТО4 [77] 1 • TO-4 [77] 4,4 TO-2 [77]
Таблица 2.3. Сравнение значений светового выхода и полного энергетического
разрешения сцинтилляционных блоков детектирования на основе
кристаллов BGO до и после термического отжига для нескольких об-
разцов, характеризуемых коэффициентом поглощения к в полосе
люминесценции (разрешение приведено для энергии гамма-излуче-
ния Е = 662 кэВ) [120].
Световой выход, % Полное разрешение, %
к , см '1 Размеры, Dx Н, мм2
до отжига после отжига до отжига после отжига
0,025 40x50 8,7 14,0 17,9 13,6
0,040 50x50 8,9 12,4 17,5 14,0
0,040 50x50 7,9 12,6 19,9 14,4
0,045 50x50 6,4 11,0 22,9 15,5
0,045 50x50 8,2 11,8 18,5 14,5
0,045 ' 50x60 9,3 10,4 16,2 15,7
0,040 50x60 8,5 13,2 19,5 13,8
0,030 50x107 8,4 9,6 18,5 16,3
166
2.1. Германат висмута Bi4Ge3O12 (BGO)
2.1.5. Радиационная стойкость
Радиационная стойкость кристаллов BGO зависит от концентрации примесей
(в частности, железа) и отклонения химического состава от стехиометрии [105]. Чистые
кристаллы стехиометрического состава выдерживают дозы до 100 Мрад без заметного
понижения прозрачности. На рис. 2.8 показано уменьшение пропускания образца дли-
ной 10 см, вызванное дозой 116 Мрад, как функция длины волны. Кривая “а” относит-
ся к стехиометрическому образцу, кривая “б” — к образцу с дефицитом висмута 0,03%,
кривая “в” — к образцу с примесью железа в концентрации 50 ppm. Рисунок иллюстри-
рует влияние слабых примесей и малого отклонения от стехиометрии на радиацион-
ную стойкость. Отклонение от стехиометрии и примесь железа влияют также на вос-
становление первоначальной прозрачности после прекращения облучения (рис 2.9).
Пропускание стехиометрических образцов полностью восстанавливается в те-
чение 100 часов, а для нестехиометрических образцов первоначальная прозрачность
восстанавливается примерно на половину (однако она полностью восстанавливается
отжигом при 500°С).
Присутствие примеси свинца также понижает радиационную стойкость. В то
же время некоторые добавки (например, Nb, Ей) улучшают радиационную стойкость
кристалла BGO [110].
Рис. 2.8. Уменьшение пропускания крис-
талла BGO длиной 10 см, вызванное дозой
116 Мрад, как функция длины волны.
1 - стехиометрический образец, 2 - обра-
зец с дефицитом висмута 0,03%, 3 - обра-
зец с примесью железа в концентрации
50 ppm [105].
Рис. 2.9. Восстановление пропускания
кристалла BGO длиной 10 см после облуче-
ния дозой 116 Мрад. Кривые показывают
величину радиационно-индуцированного
уменьшения пропускания на длине волны
480 нм как функцию времени, отсчитанного
от момента прекращения облучения.
1 - стехиометрический образец, 2 - обра-
зец с дефицитом висмута 0,03%, 3 - обра-
зец с примесью железа в концентрации
50 ppm [105].
2.1. Гер МАНАТ ВИСМУТА Bi4Ge3O12 (BGO)
167
Рис. 2.10. Радиационно-индуцированные спектры поглощения кристаллов BGO, допирован-
ных Са, Мп, РЬ и Сг (наблюдаемые спектры разложены на элементарные полосы, которые ока-
зались почти одинаковыми для всех четырех случаев) [7].
В случае германата висмута отсутствует обычно наблюдаемая однозначная
корреляция между структурными дефектами, проявляющимися в термолюминесцен-
ции, и радиационной стойкостью. По данным [105] отклонение от стехиометрического
состава не приводит к усилению термолюминесценции. Однако примесь железа, по-
нижающая радиационную стойкость, проявляется и в усилении термолюминесцен-
ции. Отсюда следует вывод, что радиационные повреждения и термолюминесценция
не всегда связаны с одними и теми же структурными дефектами.
По данным работы [7], кислородные вакансии приводят к понижению радиа-
ционной стойкости кристаллов BGO. В образцах, допированных кальцием, марган-
цем, свинцом и хромом, после облучения наблюдались (хотя и с разными интенсив-
ностями) одни и те же полосы поглощения с максимумами при 2,3, 3,0 и 3,8 эВ
(рис. 2.10).
2.1.6. Некоторые применения
Большая плотность и очень короткая радиационная длина кристаллов BGO
делают эффективным их использование в физике высоких энергий, в ядерной физике
и медицине, в интроскопических системах таможенного контроля.
В обзоре [49] приводятся сведения о некоторых применениях кристаллов гер-
маната висмута в аппаратуре для физики высоких энергий. Так, в работе [109] описы-
вается компактный электромагнитный спектрометр на основе кристаллов BGO с эне-
ргетическим разрешением 1 % при 5 ГэВ и 2 % для 100 МэВ. На ускорителе во Фраска-
168
2.1. Германат висмута Bl4Ge3O12 (BGO)
LAAPD
ФЭУ
Кристалл ТИМП ' мкс ДЕ/Е, % ТИМП ‘ мкс ДЕ/Е, % Таблица 2.4.
BGO 0,75 7,8 + 0,23 1 10,2 ± 0,20 Энергетическое разрешение раз- ных кристаллов для гамма излу-
GSO 0,25 7,4 ± 0,22 1 8,5 + 0,25 чения с энергией 662 кэВ (источ-
LSO 0,25 10,6 + 0,31 1 10,0 + 0,29 ника 137Cs), измеренное с
YAP 0,25 5,5 ± 0,16 1 5,7 ± 0,17 лавинным фотодиодом LAAPD и фотоумножителем XP2020Q при
NalfTl) 1 6,5 ± 0,19 1 6,6 ± 0,19 времени формирования импуль-
Csl(TI) 6 4,8 ± 0,14 3 6,5 + 0,19 са тимп I44]-
ти используется BGO-спектрометр, предназначенный для измерения энергии фото-
нов в области 200 -1500 МэВ при скорости счета до 104с~1. Кристаллы германата
висмута успешно используются в крупном международном проекте — в электромаг-
нитном калориметре L3 на ускорителе LEP (Large Electron Positron Collider) в ЦЕРН
(Женева). Этот калориметр составлен из 11488 кристаллов BGO в виде усеченной пи-
рамиды длиной 24 см с торцами 2x2 см2 и 3 х 3 см2. Энергетическое разрешение со-
ставляет 5% для энергии 100 МэВ и 1 % для энергии больше 2 ГэВ [115].
Кристаллы BGO нашли применение в CMD-2 детекторе для коллайдера VEPP-
2М, работающего в диапазоне от 0,36 до 1,46 ГэВ [129]. Калориметр состоит из 680
кристаллов с размером 2,5 х 2,5х 15 см3 и общим весом 450 кг. Каждый кристалл со-
членяется с вакуумным фототриодом, работающим в магнитном поле до 2Т.
Перспективным является применение кристаллов BGO и в физике промежуто-
чных энергий, например, для детекторов л° , т| -мезонов и у -квантов [153].
В последние годы кристаллы BGO стали широко использоваться и в позитрон-
ной эмиссионной томографии (ПЭТ) [139-141,154]. ПЭТ позволяет измерить распреде-
ление специально введенного изотопа, испускающего позитроны в человеческом ор-
ганизме. Это достигается детектированием аннигиляционного гамма-излучения с
энергией 511 кэВ. Как правило, аннигиляционное излучение детектируется фотоум-
ножителем, причем для повышения пространственного разрешения используется
большое число малых сцинтилляционных элементов, соединенных с меньшим чис-
лом фотоумножителей. Пространственное разрешение может быть существенно улу-
чшено, если каждый фотоумножитель соединен только с одним сцинтилляционным
элементом. Такая конструкция томографа может быть реализована с помощью ком-
пактных лавинных фотодиодов APD. Их недостатком является более слабый выход-
ной сигнал и соответственно худшее энергетическое разрешение по сравнению с фо-
тоумножителем. Однако этот недостаток можно компенсировать применением крис-
таллов с очень высоким световым выходом, например, кристаллов ортосиликата лю-
теция LSO:Ce [44].
В табл. 2.4 сравниваются сцинтилляционные элементы ПЭТ из кристалла
BGO и других материалов, используемые в сочетании с лавинным фотодиодом
2.2. Кристалл силиката висмута Bi4Si3O12(BSO)
169
LAAPD. Низкое энергетическое разрешение кристаллов BGO (как и LuAP: Се) не соот-
ветствует статистическим флуктуациям числа рождаемых в кристалле электронно-
дырочных пар и в основном обусловлено темновым током (для кристаллов с более вы-
соким световым выходом темновой ток не имеет существенного значения).
Кристаллы BGO успешно использовались в 3D ПЭТ установке (позитронном
эмиссионном томографе) для клинического центра при лондонском королевском кол-
ледже [154]. ПЭТ набирался из 128 сцинтилляционных блоков на основе кристалла
германата висмута, причем каждый блок состоял из матрицы 8x8 кристаллов BGO.
Блоки группировались в “букет” по 4 блока в каждом и располагались в двойном коль-
це. Сцинтилляционный детектор имеет в диаметре 102 см и поле зрения диаметром
10,8 см.
Кристаллы германата висмута находят применение и в аппаратуре для радио-
активного мониторинга. Так, например, на основе кристаллов германата висмута
разработаны сцинтилляционные блоки для портативного прибора, предназначенно-
го для обнаружения малых концентраций берилия.
В главе 5 рассматривается применение кристаллов BGO (наряду с другими
сцинтилляционными материалами) для радиоизотопного мониторинга окружающей
среды.
2.2. Кристалл силиката висмута Bi4Si3O12 (BSO)
Монокристаллы силиката висмута BSO впервые были получены в 1971 г. ме-
тодом Чохральского [146]. Кристаллы BSO несколько уступают BGO по плотности и
эффективному атомному номеру и значительно (в 4 -5 раз) уступают по световому вы-
ходу. Радиационная длина почти такая же, как у кристалла BGO. Однако BSO облада-
ет и существенными преимуществами по сравнению с BGO — более коротким (при-
близительно в 3 раза) временем затухания и значительно более низкой ценой. Сцин-
тиллятор BSO значительно дешевле, чем BGO, поскольку компонент сырья Si (SiC>2)
дешевле, чем Ge (GeO2). Кристалл BSO обладает более высокой радиационной стойко-
стью, чем BGO. Ввиду перечисленных достоинств, монокристаллы силиката висмута
BSO используются для детектирования гамма-излучения в физике высоких энергий,
где быстродействие важнее светового выхода.
Кристаллы BSO выращивают методом Бриджмена в платиновых тиглях при
температуре 1100°С ненамного выше точки плавления кристалла BSO (этим предот-
вращается испарение Bi2O3 во время плавления). Используется сырье стехиометричес-
кого состава SiO2:Bi2O3 = 3:2. Скорость вытягивания тигля поддерживается на уровне
0,2-0,5 мм/час. Выращенная буля не имеет трещин и окрашена в коричневый или
желто-зеленый цвет благодаря образующейся на поверхности фазе В120з. На верхнем
конце були появляется вторичная белая фаза Bi12Si02o [145]. После снятия с поверхнос-
ти кристалла слоя толщиной в 1мм буля становится прозрачной и бесцветной. В работе
[145] из такой були были вырезаны образцы с размерами 9,2 х 10,5 х 69,5 мм3, 13 х16 х
105 мм3, 10 х10 х 10 мм3. Все шесть граней были отполированы, в качестве отражателя
170
2.2. Кристалл силиката висмута Bi4Si3O12 (BSO)
Таблица 2.5. Физические свойства кристаллов 8(4$1зО12 [2,144,152].
Характеристики и свойства
Эффективный атомный номер
Плотность, г/см3
Точка плавления, К
Молекулярная теплоемкость, кал /моль К
Температура Дебая, К
Теплопроводность, Вт/м К
Коэффициент линейного термического
расширения при 20°С, 10 6 К?1
Длина пробега у-кванта 511 кэВ, см
Показатель преломления
Твердость по Маосу
Гигроскопичность
Положение максимума люминесценции, нм
Время затухания, нс
Плоскость скола
Световой выход, фотоны/МэВ для 662 кэВ
Световой выход, % к Nal(TI) (для гамма-излучения)
Световой выход, % к BGO (для гамма-излучения)
Температурный коэффициент световыхода, % на К
Радиационная стойкость, рад
Значения для Bi4Si3O12
73
6,8
1293
39,9
271
6
10,65
1,06
2,06
6
Нет
478 {145], 480 [147]
100 [143]
Нет
1200
2-3
20-25; 21,3 [145]
2,0
108 [145, 148]
использовался тефлон, кристалл находился в оптическом контакте с фотоумножителем.
Световой выход этих образцов относительно кристалла BGO составлял 21,3%.
В настоящее время в Японии (Shonan Institute of Technology) и в Китае (в Шан-
хайском институте керамики) методом Бриджмена выращивают и большие кристал-
лы BSO хорошего качества, с хорошей воспроизводимостью результатов. Диаметр бу-
ли достигает 35 мм, высота 250 мм, кристаллы, вырезанные из этих буль (квадрат-
ные, шестигранные и восьмигранные призмы) не имеют окраски, прозрачны и не со-
держат пузырей. С целью подавить возникновение других фаз, В120з вводится в
расплав в концентрации, превышающей на 0,6 мол.% концентрацию в стехиометри-
ческом составе [147].
На рис. 2.11 показан типичный спектр оптического пропускания кристалла
BSO в виде призмы с размерами 23 х 23 х 188 мм для двух направлений падения све-
та — параллельно и перпендикулярно оси призмы. Сравнение этих двух спектров по-
казывает, что коэффициент поглощения света на длине волны выше 400 нм не пре-
вышает 0,001см"1. Пропускание в перпендикулярном направлении практически од-
2.2. Кристалл силиката висмута Bi4Si3O12 (BSO)
171
нородно вдоль оси кристалла (д ля двух образцов неоднородность пропускания на дли-
не волны 480 нм составляла 0,4% и 0,7%).
На рис. 2.12 показаны спектры возбуждения и люминесценции малых крис-
таллов BSO [148]. Узкая полоса возбуждения (с полушириной 14 нм) имеет максимум
при 295 нм, а широкая полоса люминесценции —при 460 нм. Спектр люминесцен-
ции незначительно (на 20 нм) сдвинут в сторону коротких д лин волн по сравнению со
спектром люминесценции BGO.
На рис. 2.13 показан типичный спектр импульсов от источника гамма-излуче-
ния 137Cs, полученный с кристаллом BSO при комнатной температуре. Кристалл был
обернут в тефлон и соединен с двухдюймовым фотоумножителем (Hamamatsu R878) с
бищелочным фотокатодом. Для энергии 662 кэВ энергетическое разрешение состав-
ляло 22%. Разрешение ухудшилось до 31% при замене отражателя из тефлона на
алюминиевую фольгу.
На рис. 2.14 показано осевое распределение светового выхода для двух образ-
цов BSO размерами 23х23х 188 мм3, измеренное с коллимированным источником
гамма-излучения 22Na с энергией 511 кэВ. Образцы соединялись с фотоумножителем
двумя способами —либо торцом близким к затравке, либо противоположным торцом.
Кристаллы обладают хорошей однородностью—лучше, чем ± 2%.
Кинетика затухания сцинтлилляций при комнатной температуре описывает-
ся тремя экспонентами: т j = 2,1 нс с интенсивностью 6%, т2 - 40 нс с интенсивнос-
тью 13%, т3 = 117 нс с интенсивностью 79% [147]. Время затухания основного ком-
Рис. 2.11. Спектр оптического пропуска-
ния кристалла BSO с размерами
23 х 23 х 188 мм3 для двух направлений па
дения света - параллельно (нижняя кри-
вая) и перпендикулярно оси призмы [147].
Рис. 2.12. Спектр возбуждения полосы
люминесценции с максимумом при 460 нм
(слева) и спектр люминесценции, возбуж-
даемой светом с длиной волны 295 нм
(справа) [148].
172
2.2. Кристалл силиката висмута Bi4Si3O12 (BSO)
Интенсивность, произв. eg. Число отсчетов
Рис. 2.13. Спектр импульсов от источни-
ка гамма-излучения 137Cs, полученный с
кристаллом BSO 23 х 23 х 188 мм3 при ком-
натной температуре [147].
1,02
0,98
I
. затравка
1,02- •
0,98-
1,02
0,98
1,02 :
0,98
затравка
BSO #2
затравка
BSO #1
затравка
0 50 100 150 200
Расстояние от ФЭУ, мм
Рис. 2.14. Осевое распределение свето-
вого выхода для двух образцов BSO разме-
рами 23 х 23 х 188 мм3, измеренное с кол-
лимированным источником гамма-
излучения с энергией 511 кэВ. Образцы сое-
динялись с фотоумножителем двумя спосо-
бами - либо торцом, близким к затравке,
либо противоположным торцом [147].
Рис. 2.15. Кинетика затухания сцинтилля-
ций по данным [148]. Кривая затухания
содержит компоненты с постоянными
времени 2,4 нс (6%), 26 нс (12%), 99 нс
(82%).
Рис. 2.16. Спектр пропускания кристалла
BSO толщиной 1 см при разных дозах облу-
чения. Верхняя сплошная линия относится к
необлученному кристаллу, промежуточная
сплошная линия - к дозе облучения 104 рад,
штриховая линия - к дозе 107 рад, нижняя
сплошная линия - к дозе 108 рад. Пунктир-
ной линией показано пропускание кристал-
ла, облученного дозой 108 рад, через 46
дней после облучения [147].
2.2. Кристалл силиката висмута BI4SI3Oi2 (BSO)
173
понента (112-117 нс) оказалось несколько больше, чем по предыдущим данным.
Согласно измерениям, проведенным в более ранней работе [148], постоянные затуха-
ния составляют: т1 = 2,4 нс с интенсивностью 6%, т2 = 26 нс с интенсивностью
12%, т3 = 99 нс с интенсивностью 82% (рис. 2.15). По данным [145], эти сцинтилля-
ционные характеристики варьируются от образца к образцу (см. табл. 2.6). Для срав-
нения приведем постоянные затухания доя кристалла BGO: 4,5 нс (1,1%), 46 нс (7,8%)
и 277 нс (90%) [150]. Постоянные затухания BSO в два-три раза меньше, чем у BGO.
Радиационная стойкость хороших кристаллов BSO весьма высока: они выдер-
живают дозы до 108 рад практически без понижения прозрачности в полосе люмине-
сценции. Вблизи максимума люминесценции коэффициент индуцированного погло-
щения при облучении гамма-источником ^Со составлял 0,025 см1 при 104 рад и не
претерпевал заметных изменений при дальнейшем облучении в интервале доз до 108
рад (рис. 2.16). При облучении кристалла в диапазоне доз до 107рад световой выход
понижается не более чем на 5%, причем наблюдается насыщение после дозы 104 рад
(рис. 2.17). Кристалл BSO —более радиационно-стойкий материал, чем BGO: он вы-
держивает на порядок большие дозы. Очистка сырья приводит к увеличению радиа-
ционной стойкости кристаллов BSO, что свидетельствует о влиянии примесей на ра-
диационную стойкость этого сцинтиллятора [145,148].
Таблица 2.6. Постоянные времени т и интенсивности I компонентов затуха-
ния сцинтилляций кристалла BSO [145].
Номер образца Ту , нс /у , % т2 , нс 12 , % т3 , нс 13, %
1 9,8 2,4 29,0 11,7 121,8 86,0
2 3,9 1,3 31,3 9,1 124,3 89,7
3 4,7 2,6 36 3 14,6 123,2 82,7
Доза, рад
Рис. 2.17.
Световой выход кристалла BSO как функ-
ция ДОЗЫ Облучения [145].
ГЛАВА 3
ВОЛЬФРАМАТЫ КАДМИЯ, КАЛЬЦИЯ, ЦИНКА И НАТРИЯ
Вольфраматы кадмия, кальция, кобальта, молибдена, цинка, натрия относят-
ся к сцинтилляционным кристаллам с высоким атомным номером и большой плотно-
стью. Сцинтилляционные свойства этих вольфраматов известны давно. Они обеспе-
чивают хорошую эффективность регистрации при малых объемах и обладают доста-
точно высоким световым выходом, однако медленное затухание сцинтилляций огра-
ничивает их применение случаями, когда не требуется большой скорости счета.
Вольфраматы щелочноземельных металлов используются в детекторах рентгенов-
ского излучения, в медицинских и промышленных томографах, а также в детекторах
полного поглощения гамма-квантов в условиях небольших загрузок [2].
Из перечисленных сцинтилляторов наиболее широкое применение получили
монокристаллы вольфрамата кадмия CdWO4.
3.1. Вольфрамат кадмия CdWOj^CMO)^
3.1.1. Общие свойства
Первая работа по люминесценции кристаллов вольфрамата кадмия CdWO4
появилась в 1948 г. [155]. Интерес к кристаллу CdWO4 связан с тем, что его высокий
эффективный атомный номер и большая плотность обеспечивают хорошую эффек-
тивность регистрации при малых объемах, а световой выход вдвое превышает свето-
вой выход BGO при столь же малом послесвечении (как правило, оно не превышает
0,1 % после 3 мс [1]). Кристаллы CWO характеризуются практически такой же эффек-
тивностью регистрации, что и BGO. В кристалле CdWO4 фотоны с энергией 150 кэВ
поглощаются в слое толщиной 3 мм. Высокая тормозная способность и низкое после-
свечение в сочетании с возможностью использования фотодиодов делает этот мате-
риал эффективным сцинтиллятором для детектирования рентгеновского излучения,
особенно в компьютерных томографах.
Материал обладает достаточно высокой радиационной стойкостью: при гам-
ма-облучении дозой 104 Грей (106 рад) оптическое пропускание кристалла уменьшае-
тся меньше чем на 15%. Д ля 0-частиц при дозе 105 Грэй (107 рад) этот эффект еще ме-
ньше — не превышает 6%.
3.1. Вольфрамат кадмия CdWO4 (CWO)
175
В смысле радиоактивной загрязненности кристаллы CWO имеют преимущес-
тва перед другими сцинтилляторами. В работе [156] кристаллы CWO сравниваются по
содержанию радионуклидов с другими широко распространенными сцинтиллятора-
ми. Удельная активность радионуклида 40К, содержащегося в кристаллах CWO, не
превышает 3 мБк/кг. В кристаллах NalfTl) она колеблется от 0,06 мБк/кг (при специ-
альной очистке) до 3,3 х 104 мБк/кг, а в активированных кристаллах Csl от 45 мБк/кг
(в CsIfTl)) до 300 мБк/кг (в CsI(Na)). Сцинтиллятор Csl содержит, кроме того, значите-
льные количества 87РЬ и l37Cs, а сцинтилляторы BGO, BaF2, GSO:Ce также явно усту-
пают вольфрамату кадмия по степени чистоты относительно радиоактивных приме-
сей.
Таблица 3.1. Свойства кристаллов вольфраматов CdWO4, CaWO4, ZnWO4, NaBi(WO4)2.
Характеристики и свойства CaW04 [58, 152] ZnWO4 [58, 152, 157] NaBi(WO4)2 [206, 208]
Эффективный атомный но- мер 66 62 61 76,99
Плотность, г/см3 7,9 6,06 7,87 7,57
Точка плавления, К 1598 1849 1473 1193
Радиационная длина, см 1,06 [3] 1,19 1,04 [208] 0,98 [206]
Показатель преломления 2,2-2,35 1,94 2,20 2,195; 2,124; 2,15 [208] 2,15 [3]
Твердость по Маосу 4-4,5 [1], 6 [3] 4,5-5 4,9 [208]; 5 [206], 6 [3]
Гигроскопичность Нет Нет Нет Нет
Положение максимумов люминесценции, нм 490, 540 [157]; 470, 540 [1]; 430 480 490 530 [206] 540 [3]
Коротковолновая граница пропускания, нм 330 [1] 342 [208]
Время затухания, мкс 20 и 5 [162]; 5 [3,127]; 19,5 и 10,5 [152]; 5 и 2 [8]; 14,5 и 1,1 [165] 0,5/20 [2] 0,025/ 0.5/1.1/ 3,2 (152] 20/3/0,1 [152] 3/21 [176] 5 [2] 3 ± 1 нс, 25 нс [206] 20 нс [3]
Световой выход, фотоны/МэВ для 662 кэВ (1,2 - 1,5) -104 [5,6]; 1,22 • 104 [116] 9300 10000 [150]
Световой выход, % к Nal(TI) (для гамма-излучения) 40 [2]; 35-40 [3]; 38 [8], 25-30 [1] 50 28 7% от BGO [206]
Радиационная стойкость, рад 105 [241, 9] 5 • 105 [180] > 5 • Ю7[206]
Послесвечение после рентгеновского облучения через 3 (20) мс, % 0,1 [1] (<0,02) [77] 1-5 (0,23)
176
3.1. Вольфрамат кадмия CdWO4 (CWO)
Недостатком кристаллов CWO является большое время затухания сцинтилля-
ционного импульса (15 -20 мкс). Ввиду этого кристаллы CWO применяются в спект-
рометрах, работающих при малых загрузках [116, 156, 158-161]. Заметная реабсорб-
ция не позволяет использовать кристаллы очень больших размеров (однако в работе
[209] исследуются кристаллы CdWO4 20 х 20 х 195 мм3). Следует иметь в виду, что этот
материал токсичен. Кристаллы CWO легко скалываются и в процессе механической
обработки образуют трещины в плоскости спайности.
Технология выращивания кристаллов CdWO4 описана в монографии [77]. Кри-
сталлы больших размеров номинально стехиометрического состава обычно выращи-
вают из специально очищенной шихты методом Чохральского. Главная трудность в
промышленном производстве кристаллов CWO высокого качества связана с достато-
чно полной очисткой сырья и сохранением стехиометрического состава в процессе
роста. В настоящее время в технологии достигнут значительный прогресс: желтая
полоса люминесценции, связанная с дефектами, практически отсутствует, кристал-
лы характеризуются достаточно высоким световым выходом и хорошей радиацион-
ной стойкостью. В Институте монокристаллов НАН Украины (НТЦ радиационного
приборостроения) разработана методика выращивания больших кристаллов CWO с
диаметром 50 мм и высотой до 120 мм [158-161]. Крупногабаритные кристаллы CWO
хорошего качества выращивают во Львове: в Институте прикладной физики Львовс-
кого университета и в НПО «Карат».
Физические свойства кристалла CdWO4 приведены в табл. 3.1.
3.1.2. Спектр и кинетика люминесценции при оптическом возбуждении
Спектр люминесценции кристалла CWO при оптическом возбуждении содер-
жит две полосы — голубую с максимумом вблизи 480 нм и желтую с максимумом
вблизи 570 нм. При понижении температуры от комнатной до гелиевой эти полосы
несколько смещаются в сторону длинных волн, как показано на рис. 3.1. Соотноше-
ние между интенсивностями этих полос существенно зависит от энергии возбуждаю-
щего фотона. Голубая полоса возбуждается коротковолновым светом с длиной волны
менее 330 нм, а желтая полоса —более длинноволновыми фотонами [162]. Спектр
возбуждения обеих полос люминесценции показан на рис. 3.2. Голубая люминесцен-
ция, по-видимому, связана с электронным переходом в комплексе WO42; а желтая по-
лоса — со структурными дефектами (возможно, с комплексами WO^ [8]). По данным
работ [162-164], желтая полоса состоит из нескольких полос с максимумами при
X > 550 нм, обусловленных примесями и отклонением от стехиометрического соста-
ва. При этом существенную роль играют кислородные вакансии, которые могут свя-
зываться со структурными дефектами и примесями. Усовершенствование техноло-
гии выращивания позволило уменьшить реабсорбцию света в спектральной области
А < 420 нм [165]. Как отмечается в [8], в кристаллах, выращенных по более совершен-
ной технологии, желтая полоса люминесценции практически отсутствует.
Спектр люминесценции при гамма-возбуждении показан на рис. 3.3. Из ри-
сунка видно, что в люминесценции присутствует каждая из полос, представленных
на рис. 3.1, причем преобладает голубая полоса.
3.1. Вольфрамат кадмия CdWO4 (CWO)
177
Люминесценция в голубой и желтой полосах, возбуждаемая коротким свето-
вым импульсом, затухает по разным законам, причем в каждом случае за1ухание
описывается одной экспонентой. На рис. 3.4 показана температурная зависимость
постоянной времени для каждой из полос. Для голубой люминесценции постоянная
времени уменьшается от 300 мкс до 30 мкс при повышении температуры от 1,5 К до
20 К и практически не изменяется при дальнейшем повышении температуры. Для
желтой люминесценции постоянная времени не зависит от температуры и близка к
3,6 мкс.
Ширина диэлектрической щели оценивалась по зависимости интенсивности
термолюминесценции от частоты возбуждающего света. Интенсивность термолюми-
несценции резко возрастает, когда энергия возбуждающего фотона превышает 5 эВ.
Отсюда следует оценка диэлектрической щели = 5 эВ [163]. С другой стороны, наи-
низший разрешенный переход, расположенный вблизи 6 эВ, позволяет оценить
Ед несколько большей величиной. При энергии возбуждающего фотона Е > Ед, так
же как и при гамма-возбуждении кристалла, испусканию света предшествует реком-
бинация электрона с дыркой, причем возбуждается преимущественно люминесцен-
ция в голубой полосе. При Е > Ед экситоны возбуждаются непосредственно, причем
вероятность переноса энергии к центрам голубой и желтой люминесценции зависит
от энергии экситона.
Рис. 3.1. Спектры люминесценции крис-
талла CWO, измеренные при оптическом
возбуждении разными длинами волн Хв
при разных температурах: 1 - Хв = 275 нм,
Т = 298 К; 2 - = 275 нм, Т = 4,2 К;
3 - Хв = 360 нм, Т = 298 К;
4 - Хв = 360 нм, Т = 4,2 К [162].
Рис. 3.2. Спектры возбуждения люминес-
ценции кристалла CWO, измеренные при
разных температурах и разных значениях
длины волны люминесценции :
1 - Хл = 465 нм, Т = 4,2 К;
2 - Хл = 460 нм, Т = 298 К;
3 - Хл = 600 нм, Т = 4,2 К;
4 - Хл = 580 нм, Т = 298 К [162].
178
3.1. Вольфрамат кадмия CdWO4 (CWO)
Рис. 3.3. Спектр люминесценции кристал-
ла CWO при гамма-возбуждении источни-
ком 241Ат (60 кэВ) [165].
Рис. 3.4. Температурная зависимость
времени затухания зелено-голубой люми
несценции (внизу слева) и желтой люми-
несценции (вверху справа) кристалла
CW0 [162].
На основании анализа спектроскопических данных авторы работы [163] при-
ходят к выводу о существовании двух каналов релаксации электронных возбуждений
в CWO. В спектральном интервале от 5 до 7 эВ оксианионные экситоны рождаются
непосредственно. В области фундаментального поглощения рождаются электронно-
дырочные пары, рекомбинация которых обусловливает основную полосу люминесце-
нции. Однако значительная часть рожденных носителей может мигрировать на боль-
шие расстояния и рекомбинировать с дефектными узлами решетки как безизлучате-
льным путем, так и с излучением. Электроны и дырки могут также захватываться
глубокими ловушками; их последующий выброс из ловушек приводит к люминесцен-
ции в нескольких спектральных полосах, ответственных за послесвечение [163].
3.1.3. Сцинтилляционные свойства
Кинетика затухания сцинтилляций кристалла CWO (рис. 3.5) содержит два
компонента затухания с постоянными времени 1,1 мкс и 14,5 мкс и с весами 0,4 и 0,6
соответственно [165]. По-видимому, первый компонент связан с желтой полосой лю-
минесценции, а второй компонент — с голубой, причем постоянные времени несколь-
ко отличаются от соответствующих значений, измеренных при оптическом возбуж-
дении. По другим данным [162. 181], времена затухания составляют 5 и 20 мкс для
компонентов с максимумами при 470 нм и 540 нм соответственно.
Кристаллы CWO отличаются весьма слабой температурной зависимостью све-
тового выхода в диапазоне от -50° до 70° (температурный коэффициент не превыша-
ет 0,01 %/°С). Температурная зависимость светового выхода кристалла CWO показа-
3.1. Вольфрамат кадмия CdWO4 (CWO)
179
на на рис. 3.6 [125]. Это свойство в сочетании с удовлетворительным энергетическим
разрешением, высокой эффективностью регистрации и устойчивостью к климатиче-
ским и механическим факторам обусловливает успешное применение монокристал-
лов CWO в геофизическом каротаже, в детекторах для космических исследований.
Время, мкс
Рис. 3.5. Затухание сцинтилляций в кристаллах CWO при гамма-возбуждении источником 137Cs
[165]. На рисунке а интенсивность представлена в натуральной шкале, а на рисунке б - в логариф-
мической.
Время, мкс
Рис. 3.6. Температурная зависимость
светового выхода кристалла CWO [125].
Рис. 3.7. Спектр пропускания кристалла
CWO толщиной 2 см. Пропускание связано
только с реабсорбцией света (при измере-
нии пропускания были учтены поправки на
френелевское отражение) [165].
180
3.1. Вольфрамат кадмия CdWO4 (CWO)
Монокристаллы CWO обладают удовлетворительной прозрачностью в области
440-510 нм (в максимуме спектра излучения коэффициент поглощения света состав-
ляет 0,02-0,03 см4 ). Только в области длин волн ниже 450 нм пропускание начинает
заметно уменьшаться (рис. 3.7) [165].
Исследования радиационных повреждений при малых и средних дозах облу-
чения показывают хорошую радиационную стойкость кристаллов CWO. При гамма-
облучении дозой в 1Мрад оптическое пропускание кристалла понижается менее чем
на 15%. Облучение 0 -частицами влияет на прозрачность еще слабее: пропускание
понижается на 6% при дозе 10 Мрад. [181]. По данным [8], рентгеновское облучение в
диапазоне 20-140 кэВ приводит к понижению светового выхода на 2% при дозе
40 крад и на 10% при дозе в 100 крад. В течение часа после облучения сцинтилляци-
онные свойства кристалла восстанавливаются на 50%.
На рис. 3.8 показаны спектры пропускания кристалла CdWO4 размерами
20 х 20 х 195 мм3 до и после облучения источником гамма-излучения 60Со [209]. Про-
пускание в максимуме излучения при трех значениях дозы 0; 1; 10 Мрад составляет
77,5; 74,5; 71,5% соответственно. Из рисунка видно, что кристаллы CdWO4
достаточно большого объема показали высокую радиационную стойкость при гамма-
облучении дозами 106 и 107 рад. Оптическое пропускание облученных кристаллов
уменьшилось менее, чем на 5% и 8% соответственно.
Световой выход кристаллов CWO составляет около 40% светового выхода
NalfTl) при измерениях с достаточным временем формирования сигнала. С учетом
Длина волны, нм
Рис. 3.8. Спектр пропускания кристалла
CWO размерами 20 х 20 х 195 мм3 до и по-
сле облучения разными дозами гамма-из-
лучения б0Со [209].
Рис. 3.9. Зависимость сцинтилляционной
конверсионной эффективности (выражен-
ной в произвольных единицах) от энергии
гамма-излучения для кристаллов CWO и
Nal(TI) [57].
3.1. Вольфрамат кадмия CdWO4 (CWO)
181
Рис. 3.10. Зависимость амплитуды
сигнала детекторов на основе моно-
кристаллов CdWO4 от энергии гамма-
излучения [158].
разницы в коэффициенте светосбора (см. часть III) сцинтилляционная конверсионная
эффективность CW0 по отношению к NaI(Tl) принимается далее равной ц = 0,50.
Для кристалла CWO энергетическая зависимость светового выхода в актуаль-
ном диапазоне энергий выше 100 кэВ отклоняется от линейности значительно сла-
бее, чем для кристалла NaI(Tl). Это видно из рис. 3.9, где показана сцинтилляционная
конверсионная эффективность ц как функция энергии. При Е > 0,1 МэВ зависи-
мость ц от Е выражена для CWO намного слабее, чем для NaI(Tl). По-видимому, это
связано с разницей в энергии связи К-оболочки, приблизительно пропорциональной
квадрату атомного номера (энергия связи К-оболочки указана на рисунке стрелкой).
Отсюда следует, что для кристалла CWO (как и для BGO) вклад нелинейности в разре-
шение мал по сравнению со случаем кристалла NaI(Tl), для которого он составляет
около 4.5%. Отметим, что в области энергий выше 600 кэВ нелинейность светового
выхода кристалла CWO практически не проявляется (рис. 3.10).
3.1.4. Спектрометрические характеристики
На рис. 3.11 [158] приведена зависимость толщины слоя кристалла CdWO4, по-
глощающего 90% потока гамма-квантов, от энергии гамма-излучения (для сравнения
показана аналогичная зависимость для кристаллов NalfH) и BGO). Из рисунка видно,
что для эффективной регистрации гамма-излучения с энергией 5 МэВ необходимо
применять кристаллы CdWO4 с высотой 70 мм, NaI(Tl) — с высотой 140 мм.
В работе [165] получено наилучшее значение энергетического разрешения для
кристалла CWO 02,5х 1,25 см — 6,8% для энергии 662 кэВ. Ранее в работе [5] для
кристалла с размером 10 х 10x20 мм3 было приведено энергетическое разрешение
7,9%. В Институте монокристаллов НАН Украины (в НТЦ радиационного приборо-
строения) для сцинтилляционных блоков детектирования с кристаллами CWO, имею-
щими диаметр 40-50 мм и высоту 40-60 мм, получают разрешение для источника
137Cs от 9 до 12% [ 3]. Во Львовском НПО «Карат» выращивают монокристаллы CWO
182
3.1. Вольфрамат кадмия CdWO4 (CWO)
достаточно больших размеров с хорошим энергетическим разрешением (для кри-
сталла с размерами 0 30х 70 мм получено разрешение 11,2% при энергии 662 кэВ).
В табл. 3.2 приведены спектрометрические характеристики кристаллов раз-
ных размеров [158].
Типичный энергетический спектр кристаллов CWO приведен на рис. 3.12
[165]. На рис. 3.13 представлен коэффициент линейного ослабления для кристалла
CdWO4 как функция энергии гамма-излучения [1].
Таблица 3.2. Спектрометрические характеристики детекторов на основе
кристаллов CdWO4 [158].
Диаметр, мм Высота, мм Световой выход, % Энергетическое разрешение, %
137CS 0,662 МэВ 22Na 1,275 МэВ 232Th 2,61 МэВ
15 20 30,6 9,5 - -
40 20 30,4 9,8 - -
_ 4(Ь 26,9 О 8,2 6,8
40 50 23,9 11,8 8,4 7,2
40 70 21,9 12,0 8,8 7,8
8000
6
• NaKTI)
х CdWO4
о BGO
7000 -
6000
5000
4000
3000
2000
1000
CdWO4
- до 1993 г.
- 1993 г.
I............................................
662кэВ
0 50 100 150 200 250 300 350 400 450
Энергия фотона, МэВ
Рис. 3.11. Зависимость толщины слоя ма-
териала сцинтиллятора, поглощающего
90% потока у-квантов, от энергии для:
1- Nal(TI) (точки), 2 - CdWO4 (крестики),
3 - BGO (окружности) [158].
Номер канала
Рис. 3.12. Энергетический спектр
кристаллов CdWO4 двух поколений
04Ох 40 мм для гамма-излучения
с энергией 662 кэВ [165].
3.1. Вольфрамат кадмия CdWO4 (CWO)
183
Рис. 3.13.
Полный коэффициент линейного осла-
бления потока гамма-излучения как
функция энергии для кристалла
CdWO4 и составляющие коэффициента
ослабления, соответствующие процес-
сам фотопоглощения, комптоновского
рассеяния и рождения пар [1].
Заметная реабсорбция излучаемого света и большой показатель преломления
(рис. 3.14) ослабляют выходной сигнал. Это делает особенно актуальным выращива-
ние кристаллов высокого качества и оптимизацию условий светосбора (см. часть III).
Высокая эффективность регистрации, достаточно высокий световой выход и
удовлетворительное разрешение, почти полная независимость светового выхода от
температуры в актуальном интервале температур, высокая радиационная стойкость
в диапазоне не очень больших доз позволяют применять кристаллы CWO в геофизике
и аппаратуре для космических исследований. Большие кристаллы с высокой прозра-
чностью к собственному излучению могут применяться и для спектрометрии гамма-
излучения. Но основная область применения этого материала — ядерная медицина,
главным образом компьютерная рентгеновская томография, для которой существен-
ны малое послесвечение кристаллов CdWO4 и возможность работы с фотодиодом.
Высокие сцинтилляционные характеристики новой генерации образцов сти-
мулируют исследования, направленные на расширение областей применения этого
материала. Так, в работе [167] изучается возможность применения кристаллов CdWO4
для детектирования тепловых нейтронов. Сообщается о возможности создания ком-
бинированных детекторов типа “фосвич” в виде гомоэпитаксиальных структур, где
монокристаллическая пленка на основе CdWO4 служит для регистрации а- или — р -
излучения, а объемная подложка — для регистрации у -составляющей радиационно-
го потока [168,169]. В связи с этим применением в работе [169] исследуются особенно-
сти излучения кристаллов CdWO4 в виде монокристаллических пленок и люминесце-
184
3.2. Вольфрамат кальция
Рис. 3.14.
Показатель преломления кристалла
CWO в диапазоне 400-700 нм [165] для
разных направлений падения света
относительно кристаллографических
осей.
нция ртутеподобных примесей Bi3+ и РЬ2+ в этих кристаллах. Согласно этой работе,
фосвич-детектор для эффективной регистрации парциальных составляющих сме-
шанных ионизирующих потоков может состоять из кристалла CdWO4 (с временем
высвечивания основного компонента т = 14-16 мкс для Хтах = 490 нм при 300 К),
предназначенного для детектирования у-квантов, и эпитаксиальной пленки
CdWO4(Bi) или CdWO4(Pb) с толщиной, равной глубине проникновения а- или р -час-
тиц в материал. Время высвечивания эпитаксиального слоя т « 0,8 и 0,6 мкс для
Хтах = 555 и 430 нм при 300 К. При этом технический световой выход пленки при
возбуждении источником 239Ри д ля CdWO4(Bi) составляет 30-40% и для CdWO4(Pb)
110-120% относительно светового выхода объемного кристалла [169].
3.2. Вольфрамат кальция
Среди вольфраматов щелочноземельных металлов кристалл CaWO4 выделяет-
ся наибольшим световым выходом (50% относительно NaI(Tl)). Его компоненты вы-
свечивания лежат в интервале 0,5-20 мкс [2]. Максимум спектра люминесценции на-
ходится при 430 нм, что хорошо согласуется со спектральной чувствительностью рту-
тного фотодиода (на основе Hgl2). Физические свойства кристалла CaWO4 приведены
в табл. 3.1.
Кристалл CaWO4 с давних пор применяется для конверсии рентгеновского из-
лучения в видимый свет. Он имеет постоянный коэффициент преобразования энер-
гии рентгеновских фотонов (или других высокоэнергетических частиц) в световую
энергию. При возбуждении же в области вакуумного ультрафиолета, как видно из
рис. 3.15 [170], выход люминесценции существенно зависит от энергии, причем эта
3.2. Вольфрамат кальция
185
зависимость имеет немонотонный характер. Период осцилляций энергетического
выхода, представленного на рис. 3.15, близок к ширине запрещенной зоны (около 6
эВ). С учетом этого осцилляции следует приписать скачкообразному изменению чис-
ла электронных возбуждений, генерируемых первичным электроном, при увеличе-
нии его энергии. В интервале энергий от 6 до 12 эВ создаются только первичные эле-
ктроны и дырки, так что выход люминесценции на единицу падающей энергии уме-
ньшается с энергией. Начиная с 12 эВ, возрастание энергии приводит к появлению
вторичных электронов, и выход люминесценции начинает возрастать.
На рис. 3.16 показан эффект допирования кристалла CaWO4 ионами Рг (кри-
вые 1 и 3) и ТЬ (кривые 2 и 4). По оси ординат отложена относительная разность меж-
ду значениями светового выхода допированного и чистого кристаллов, а по оси абс-
цисс — энергия возбуждающего фотона. Из рисунка видно, что эффект допирования
имеет нетривиальный характер: при низкой концентрации допирование понижает
световой выход, а при высокой концентрации приводит к его возрастанию.
Спектр отражения кристалла CaWO4 представлен на рис. 3.17. Он был интер-
претирован в терминах молекулярных орбиталей комплекса WO42~ [173]. Первый пик
Рис. 3.15. Выход люминесценции крис-
талла CaWO4 на единицу энергии падающе-
го излучения в области вакуумного ультра-
фиолета и в рентгеновском диапазоне [170].
Энергия фотона, эВ
Рис. 3.16. Влияние допирования кристал-
ла CaWO4 ионами Рг (кривые 1 и 3) и ТЬ
(кривые 2 и 4) на его люминесценцию.
Кривые 1 и 2 относятся к молярной кон-
центрации примеси 10“б, а кривые 3 и 4 -
к концентрации 10'2. По оси ординат отло-
жена относительная разность между значе-
ниями светового выхода допированного и
чистого кристаллов, а по оси абсцисс -
энергия возбуждающего фотона [171,172].
Из рисунка видно, что эффект допирования
имеет нетривиальный характер: при низкой
концентрации допирование понижает све-
товой выход, а при высокой концентрации
приводит к его возрастанию.
186
3.2. Вольфрамат кальция
Отражение, произв. ед.
Рис. 3.17. Спектры отражения кристаллов CaWO4 и PbWO4 (слева) и кристаллов CaSO4 и
PbSO4 (справа) [174].
при 6 эВ может быть приписан образованию молекулярного экситона. Доминирую-
щая роль комплекса WO42~ в формировании зонной структуры иллюстрируется бли-
зостью спектров отражения кристаллов CaWO4 и PbWO4 (верхний и нижний рисунки
слева). Для сравнения на правой половине рис. 3.17 показаны спектры отражения
кристаллов CaSO4 и PbSO4, отличающихся от кристаллов CaWO4 и PbWO4 заменой
комплекса WO4 комплексом SO4. В этом случае спектр отражения существенно изме-
няется при замене катиона Са на РЬ, что свидетельствует о том, что электронные пе-
реходы не локализованы в пределах комплекса SO4.
Основные полосы люминесценции имеют максимумы при 2,88 и 2,3 эВ [175].
Первая из этих полос, по-видимому, связана с переходами в комплексе WO4, а вторая
обусловлена кристаллическими дефектами в виде комплекса WO3. Соответствие этих
полос разным центрам свечения подтверждается различием соответствующих спект-
ров возбуждения.
Кристаллы CaWO4 используются главным образом в компьютерной томографии.
3.3. Вольфрамат цинка
187
3.3. Вольфрамат цинка
Кристалл вольфрамата цинка ZnWO4 имеет такую же кристаллографическую
структуру, что и кристалл CdWO4; их спектры люминесценции и возбуждения близки
[179]. Световой выход кристалла ZnWO4 составляет 26% светового выхода NaI(Tl).
Кристалл вольфрамата цинка имеет три компонента высвечивания с временами
20 мкс, 3,3 мкс и около 0,1 мкс. Спектр излучения (с максимумом при 490нм) [176]
близок к спектрам кристаллов BGO и CWO, что позволяет применять для детектиро-
вания излучения как фотоумножители, так и фотодиоды. Физические свойства крис-
талла ZnWO4 приведены в табл. 3.1.
Удовлетворительная стабильность расплава ZnWO4 обеспечивает достаточно
малое отклонение от стехиометрического состава и соответственно низкую кон-
центрацию дефектов [177].
Во Львовском университете монокристаллы ZnWO4 выращивают методом Чо-
хральского в модифицированной рабочей камере установки «Донец-1» в контролируе-
мой газовой среде в атмосфере кислорода [178]. В качестве исходных компонентов сы-
рья используют ZnO и WO3. Твердофазный синтез в системе ZnO-WOs проводят при
температуре 1000°С. Глубину синтеза контролируют рентгеновским методом. Рост
монокристаллов осуществляют на монокристаллические затравки с ориентацией
[010]. Световой выход практически бесцветных образцов ZnWO4 010 х 10 мм относи-
тельно кристалла NalfTl) 040x40 мм составлял 20-34%, а энергетическое разреше-
ние 10,6-13% (для энергии 0,662 кэВ) [178]. Близкие значения энергетического разре-
шения (около 13%) были получены ранее в работе [179] для кристаллов с размерами
13 х 13x6 мм3. Спектрометрические характеристики кристаллов ZnWO4 резко ухуд-
шаются с ухудшением их оптического качества (это видно из табл. 3.3).
В работе [180] отмечается высокая радиационная прочность кристаллов
ZnWO4 (кубические кристаллы с размером грани 1,5 мм выдерживали дозу 5 • 105 рад
без изменения светового выхода).
Таблица 3.3. Спектрометрические характеристики разных образцов монокристаллов ZnWO4, раз-
личающихся степенью очистки сырья [178].
Исходные компоненты Цвет моно- кристалла Световыход, % относительно Энергетическое разрешение, %
ZnO WO3 : Nal(TI), 040 x 40 CdWO4, 010x10 :
ЧДА ОСЧ темно-розовый 10,0 27,0 не разрешает
ЧДА ОСЧ желтый 14,4 40,0 15,6
ОСЧ ОСЧ практически бесцветный 20,0 54,0 13,1
ОСЧ<1> ОСЧ<1> бесцветный 34,0 91,3 10,6
ХЧ ХЧ ярко-розовый 9,5 25,7 40,6
188
3.4. Кристаллы NaBi(WO4)2 (NBW)
3.4. Кристаллы NaBi(WO4)2 (NBW)
Кристаллы NaBi(WO4)2 имеют структуру шеелита. Высокая плотность, быст-
родействие, хорошая радиационная стойкость и малая радиационная длина делают
перспективным применение этого материала в физике высоких энергий в детекторах
для новых коллайдеров. К сожалению, световой выход кристалла чрезвычайно низок.
В спектре фотолюминесценции наблюдаются две полосы с максимумами при 458 и
580 нм. Максимум спектра рентгенолюминесценции при X = 520 нм имеет интенси-
вность 3% относительно BGO [208]. Физические свойства кристалла NaBi(WO4)2 при-
ведены в табл. 3.1.
Кристаллы NaBi(WO4)2 выращивают методом Чохральского с использованием
термосопротивлений в платиновых тиглях на воздухе. Температура в процессе выра-
щивания контролируется термопарами (Pt-Pt 10% Rh), одна из которых вмонтирова-
на в дно тигля, а другая в зону вытягивания кристалла. Максимальная температура
стенок тигля не превышает 960°С [208]. Первоначальная шихта готовится из стехио-
метрических количеств ЫагСОз, Bi2O и WO3 (отклонение от стехиометрии из-за раз-
ного испарения компонентов в процессе роста незначительно). Контролируемые при-
меси присутствуют в шихте в количествах 10~4-10~5 мас.%. Получают образцы диа-
метром 3-6 см и длиной 20-24 см [208].
Главным и трудноустранимым макроскопическим дефектом кристаллов NBW
является растрескивание. Трещины появляются в процессе роста, охлаждения и на
стадии механической обработки кристаллов; особенно подвержены растрескиванию
образцы больших размеров. Трещины появляются главным образом в конической ча-
сти були, как правило в плоскостях (001) и (101). Как обычно, образование трещин
связано с напряжениями в материале. Значительные напряжения остаются в мате-
риале после охлаждения. Образцы без трещин удается получить только при исполь-
зовании дополнительного низко-градиентного нагревателя в конечной зоне роста.
Этот нагреватель обеспечивает стабилизацию температурных полей в процессе роста
[208].
Край оптического поглощения, измеренный с образцами NBW толщиной от
0,3 до 0,4 мм, приходится на 342 нм, а с образцами длиной 200-240 мм — в области
380 нм. Граница оптической прозрачности — 555 нм. Не обнаруживается четких по-
лос поглощения в видимой области (рис. 3.18). Для кристаллов, выращенных из чис-
тых компонентов, прозрачность вдоль були меняется не более чем на 0,25%/см при
X = 450 - 500 нм. Наличие примесей Fe, Со и N1 приводит к желтой окраске и резко
понижает пропускание (рис. 3.19).
Пропускание кристаллов NBW в значительной мере зависит также от отклоне-
ния состава шихты от стехиометрии [206]. Интенсивность полосы дополнительного
поглощения с vMaKC = 26600 см-1 (А.макс - 376 нм) зависит от избытка окисла вольф-
рама в шихте для выращивания. Недостаток висмута в шихте приводит к такому же
эффекту.
3.4. Кристаллы NaBi(WO4)2 (NBW)
189
Рис. 3.18. Спектры пропускания крис-
таллов NaBi(WO4)2: 1 - пластина
толщиной 0,4 мм, 2 - монокристалл
длиной 21,5 см [208].
Длина кристалла, см
Рис. 3.19. Пропускание кристаллов
NABi (WO4)2 как функция длины образца:
А, о -чистые кристаллы, + -кристаллы
с примесями Fe, Со и Ni [208].
Ранее кристаллы NBW рассматривались как перспективный материал для де-
текторов черенковского излучения [207]. Но в результате усовершенствования техно-
логии выращивания появилась возможность использования собственной люминес-
ценции. На рис. 3. 20 представлены спектроскопические характеристики кристаллов
NBW при различном облучении. Кинетика люминесценции под воздействием ультра-
фиолетового возбуждения состоит из двух экспонент с временами затухания 1,5 ± 0,5
нс и 12 ± 1 нс. Доля быстрого компонента в кинетике люминесценции составляет 40%
в полосе с Хмакс = 454 нм и 60% в полосе с Хмакс = 555 нм. В сцинтилляционной ки-
нетике наблюдаются два коротких компонента. По данным работы [206] их доля не
превышает нескольких процентов. Очень трудно оценить послесвечение при таком
низком световом выходе кристаллов.
В работе [206] отмечается, что спектр люминесценции представляет суперпо-
зицию двух широких полос с близкими максимумами. Это подтверждается различи-
ем спектра возбуждения люминесценции в длинноволновом и коротковолновом кры-
ле поглощения.
Исследования группы 50 образцов показали, что в некоторых случаях, даже
при наличии достаточно большого числа центров окраски в кристалле, световой вы-
ход кристаллов NBW достигает 3-5% от светового выхода кристаллов BGO.
Спектры пропускания мало изменяются под действием гамма-облучения. Ре-
зультаты исследования изменений спектров поглощения кристаллов NBW при гам-
190
3.4. Кристаллы NaBi(WO4)2 (NBW)
Интенсивность, произв. eg.
Рис. 3.20. Спектры поглощения (1), лю-
минесценции (2, 3) и возбуждения (4, 5)
кристаллов NaBKWOzih. 1 - спектр погло-
щения; 2 и 3 - спектры люминесценции
при возбуждении рентгеном и светом с ча-
стотой 33000 см”1 соответственно;
4 и 5 - спектры возбуждения люминес-
ценции, регистрируемой на частоте 22000
и 18000 см-1 соответственно, при темпера-
туре 77 К [206].
Рис. 3.21. Дозовая зависимость
коэффициента поглощения к на частоте
v = 26600 см’1 при облучении
у -источником 60Со двух образцов
NABi(W04)2 с разными первоначальными
значениями к : 1 - 2,22 см’1,
2 - 0,75 см’1 [206].
Рис. 3.22. Спектры пропускания кристаллов NaBi(WO4)2 длиной 2,15 см (а) и 21,5 (б) после
облучения разными дозами: 1-0 Мрад, 2 - 1 Мрад, 3-10 Мрад, 4 - 100 Мрад,
5-0 Мрад, 6-3 Мрад [208].
3.4. Кристаллы NaBi(WO4)2 (NBW)
191
ма-облучении источником 60Со представлены на рис. 3.21. Некоторое изменение спе-
ктров поглощения под воздействием ионизирующего облучения связано с образова-
нием центров окраски. Этот процесс отчетливо проявляется в окрашенных кристал-
лах. По мнению авторов работы [206], высокая радиационная стойкость кристаллов
NBW связана с трудностью образования анионных вакансий и вхождения гетерова-
лентных ионов (например Fe, Сг) в матрицу в процессе выращивания.
По данным работы [208], гамма-облучение ухудшает пропускание во всем
спектре, хотя не наблюдается появление локальных полос поглощения (рис. 3.22).
Рис. 3.23.
Полный коэффициент ослабления
потока гамма-излучения как функция
энергии для кристалла NaBi(WO4)2 и
составляющие коэффициента ослабле-
ния, соответствующие процессам фото-
поглощения, комптоновского рассея-
ния и рождения пар [208].
Длина кристалла, см Доза, Мрад X = т, % 450 нм L, см X = Т, % 500 нм L, см
2,15 0 70,4 55,9 73,5 94,8
1 70,2 55,7 73,4 94,8
10 63,1 15,4 68,2 22,0
100 54,8 7,9 61,0 10,6
21,5 0 53,0 54,8 61,1 98,0
3 35,9 31,3 45.0 42,9
24,0 0 ; 55,2 : 88,6 61,9 128,1
3 32,0 29,9 40,3 39,1
Таблица 3.4.
Пропускание Т и длина линейного
ослабления света L для кристаллов
NaBi(WO4)2 до и после облучения
[206].
192
3.4. Кристаллы NaBi(WO4)2 (NBW)
Для чистых кристаллов NaBi(WO4)2 дозы вплоть до 1 Мрад практически не уменьша-
ют пропускание и длину поглощения, но для кристаллов, содержащих упомянутые
выше примеси, изменения начинаются уже при дозах 0,2 Мрад [208]. Сказанное ил-
люстрируется таблицей 3.4, в которой представлены пропускание и длина линейного
ослабления света для кристаллов NBW до и после облучения.
На рис. 3.23. представлен коэффициент линейного ослабления для кристалла
NaBi(WO4)2 как функция энергии гамма излучения [208].
ГЛАВА 4
ВОЛЬФРАМАТ СВИНЦА PbW04 (PWO)
4.1. Общие свойства
В течение долгого времени потребность в сцинтилляторах для физики высо-
ких энергий была достаточно ограниченной и в основном удовлетворялась наиболее
распространенным сцинтилляционным кристаллом йодистого натрия NalfTl), нахо-
дящим применение во многих областях. Но в последнее десятилетие интенсивное
развитие экспериментов в физике высоких энергий стимулировало исследование и
усовершенствование более широкого класса сцинтилляторов (как ранее известных,
так и новых). Так, исследование германата висмута (BGO) проводилось дня междуна-
родного проекта, связанного с коллайдером L3 в Центре ядерных исследований в Же-
неве (ЦЕРН). Кристаллы иодида цезия (активированные таллием и чистые), предназ-
наченные для электромагнитных калориметров, изучались для целого ряда проектов
(Cleo II, Crystal Barrel, KTeV, Belle и ВаВаг). Аналогичное применение нашли быстро-
действующие флюориды BaF2 и СеЕз.
Наконец, вольфрамат свинца PbWO4 (PWO) — самый тяжелый из оксидных
сцинтилляторов —вызвал большой интерес в связи с разрабатываемым в настоящее
время коллайдером LHC (эксперимент CMS, ЦЕРН), для которого требуется 80000
кристаллов PWO с суммарным объемом 13 м3. Исследования кристаллов PbWO4 были
начаты еще в 1948 г. [155], но чрезвычайно низкий световой выход не позволял тогда
надеяться на широкое применение этого материала и тем более на промышленный
выпуск.
В этой главе систематизированы литературные данные о сцинтилляционных
свойствах вольфрамата свинца. Расхождение между данными разных исследователь-
ских групп связано с недостаточно совершенной технологией выращивания, приво-
дящей к разбросу сцинтилляционных свойств образцов.
Вольфрамат свинца обладает высокой плотностью и быстродействием, что де-
лает его перспективным сцинтиллятором д ля применения в физике высоких энергий
(особенно в электромагнитных калориметрах). Этот материал весьма привлекателен
для компактных калориметров, так как высокие значения его плотности и эффектив-
ного атомного номера приводят к короткой радиационной длине и малому радиусу
Молера (см. табл. 4.1). Для тяжелых элементов РЬ и W сечения взаимодействия с из-
194
4.1. Общие свойства
Таблица 4.1. Свойства кристаллов PbWO4 [184,3].
Характеристики и свойства
Эффективный атомный номер
Плотность, г/см3
Точка плавления, °C
Радиационная длина, см
Радиус Молера, см
Твердость по Маосу
Показатель преломления
Температурный коэффициент
светового выхода, % на °C
Гигроскопичность
Положение максимума люминесценции, нм
Время затухания, нс
Послесвечение через 1 мкс
Относительный световой выход
Световой выход, фотоны/МэВ:
Значение для PbWO4
73
8,28
1123
0,85; 0,9 [7]
2,19; 2,04
6
2,2
-1,98; -1,9 [7]
Нет
440-530 [184]; 430-520 [3];
510 [7]; 410-500 [193];
10 [184]; 2/10/30 [3];
нет
5% от BGO, 1% от Csl(TI)
200 [185]
лучением как функции энергии представлены на рис 4.1. Кристаллы PW0 имеют са-
мую короткую радиационную длину (0,85 см) и наименьшее значение радиуса Моле-
ра (2,19 см) среди всех известных сцинтилляторов. При комнатной температуре све-
товой выход PWO значительно меньше, чем у вольфраматов других металлов второй
группы (кальция, цинка и кадмия); очевидно, это связано с нерадиационными пере-
ходами, проявляющимися в наиболее коротком времени затухания кристалла PWO.
Однако при больших энергиях детектируемых частиц низкий световой выход крис-
талла PWO не имеет решающего значения.
Кристалл PWO негигроскопичен и химически инертен. Механическая проч-
ность несколько ниже, чем у BGO или СеГз. Кристаллы PWO отличаются хрупкостью,
легко разрушаются при отжиге и механической обработке, что дополнительно пони-
жает световой выход и приводит к его плохой воспроизводимости. Это говорит о том,
что процессы отжига и механической обработки еще не оптимизированы. Высокий
показатель преломления способствует распространению света вдоль длинного крис-
талла, но ограничивает выходную угловую апертуру. Кристалл PWO является оптиче-
ски одноосным кристаллом (показатель преломления зависит от ориентации элект-
рического вектора; он равен 2,30 и 1,98 для обыкновенного и необыкновенного лучей,
соответственно) [184]. Ввиду многократного отражения света от боковой поверхности,
предшествующего сбору света на фотоприемнике, обычно двойное лучепреломление
света в кристалле практически не проявляется. Однако оно может повлиять на свето-
сбор в длинных кристаллах, где имеются области с разными ориентациями оптичес-
4.1. Общие свойства
195
сбор в длинных кристаллах, где имеются области с разными ориентациями оптичес-
кой оси. На границе этих областей свет претерпевает слабое отражение, что ухудшает
условия светосбора [222].
Кристаллы PWO имеют тетрагональную структуру типа шеелита. Известны
две стабильные модификации PWO — шеелит и распит. Мы не рассматриваем крис-
таллическую структуру PWO (этот вопрос подробно освещен в ряде работ, например,
[185 и 77]).
Д ля кристаллов PWO характерен большой разброс сцинтилляционных харак-
теристик (светового выхода, спектрального состава люминесценции, кинетики зату-
хания) и радиационной стойкости в зависимости от условий выращивания кристал-
лов, примесного состава, термической обработки после выращивания. Оптическое
пропускание также изменяется от образца к образцу (причем в некоторых образцах
области неоднородностей визуально различимы). Вследствие различия в степени ре-
абсорбции и химическом составе измеряемые спектры радиолюминесценции также
меняются от кристалла к кристаллу (положение максимума люминесценции варьиру-
ется в интервале от 440 до 520 нм).
Рис. 4.1. Полный коэффициент ослабления потока гамма-излучения как функция энергии
для тяжелых элементов РЬ и W и составляющие коэффициента ослабления, соответствую-
щие процессам фотопоглощения, комптоновского рассеяния и рождения пар [1].
196
4.2. Рост КРИСТАЛЛОВ И ЕГО ОСОБЕННОСТИ. ВЛИЯНИЕ ПРИМЕСЕЙ
4.2. Рост кристаллов и его особенности. Влияние примесей
Основными мировыми производителями кристаллов вольфрамата свинца яв-
ляются Россия (Богородецкий химико-технический завод, выпускающий более 600
буль в месяц), Китай (Шанхайский институт керамики) и Чешская республика (Тур-
нов); на Украине кристаллы PWO выращивают в Харькове и Львове. В Институте мо-
нокристаллов НАН Украины (Харьков) в 1992 г. были получены крупногабаритные
монокристаллы PWO (диаметр — 34 мм, высота до 200 мм) [186]. С целью усовершенс-
твования технологии выращивания проводятся систематические исследования сцин-
тилляционных свойств этих кристаллов [77].
В промышленном производстве монокристаллов PWO основное достижение
последних нескольких лет — получение достаточно хороших буль, позволяющих вы-
резать кристаллы с размерами 2,4 х 2,4 х 23 см3 для сцинтилляционных элементов ка-
лориметров, достаточно прочные для механической обработки (разрезания, шлифов-
ки и полировки). Монокристаллы выращиваются методом Чохральского и модифици-
рованным методом Бриджмена (например, в Шанхайском институте керамики). Вы-
ращивание механически стойких кристаллов хорошего качества затруднено
склонностью к сколам в плоскостях (101) и (112), связанной с анизотропией кристал-
ла [187]. Это делает необходимым отжиг перед механической обработкой для удале-
ния механических напряжений. После отжига в оптимальной атмосфере и при опти-
мальной температуре (от 850 до 950°С), кристаллы PWO переносят разрезание, поли-
ровку и шлифовку, причем улучшаются и их сцинтилляционные свойства [187]. От-
жиг уменьшает светорассеяние на структурных неоднородностях и повышает
оптическое пропускание кристалла. Повышению прозрачности особенно способству-
ет отжиг в атмосфере кислорода: при таком отжиге заполняются кислородные вакан-
сии (см. рис. 4.2).
Кристаллы PWO выращивают методом Чохральского в платиновых тиглях при
атмосферном давлении из 50-процентной смеси оксида свинца РЬО и оксида вольф-
рамата WO3. Кристаллизация расплава и последующее охлаждение до комнатной
температуры происходят без фазового перехода [184|. Чтобы уменьшить механичес-
кие напряжения, направление роста отклоняют от кристаллографической оси z на
19°.
Недостатком метода Чохральского при выращивании бинарных оксидных
кристаллов является непостоянство химического состава из-за разных скоростей ис-
парения компонентов. Более быстрое испарение компонента WO3 приводит к нарас-
тающему отклонению от стехиометрии в процессе роста, а следовательно, к неодно-
родности люминесцентных свойств вдоль кристалла. Кроме того, прозрачность крис-
талла для испускаемого света зависит от положения точки сцинтилляции по отноше-
нию к затравке. Вблизи затравки, где отклонение от стехиометрии незначительно,
граница пропускания более резка и смещена в область коротких волн по отношению
к остальной части кристалла. При удалении от затравки концентрация компонента
РЬО возрастает, отклоняясь от стехиометрического состава, и спектр поглощения
4.2. Рост КРИСТАЛЛОВ И ЕГО ОСОБЕННОСТИ. ВЛИЯНИЕ ПРИМЕСЕЙ
197
Рис. 4.2. Влияние условий отжига на
оптическое пропускание кристаллов
PbWO4 : кривая 1 относится к образцу
№ 1, отожженному в вакууме, а кривая
2 -к образцу № 2, отожженному в ат-
мосфере, обогащенной кислородом.
Кривая 3 относится к образцу № 2,
подвергнутому последующему отжигу
в вакууме, а кривая 4 -к образцу № 1,
подвергнутому последующему отжигу
в атмосфере кислорода [187].
сдвигается в сторону длинных волн. Это приводит к понижению прозрачности для
излучаемого света и к слабому спектральному сдвигу собираемого на фотоприемнике
света в сторону длинных волн. Вышесказанное приводит к неоднородности светового
выхода вдоль кристалла, однако среднее время затухания достаточно однородно (по-
видимому, оно определяется тепловым тушением люминесценции, слабо зависящим
от стехиометрии).
Таким образом, разная скорость испарения компонентов РЬО и WO3 является
причиной прогрессирующего отклонения от стехиометрии в процессе выращивания
и, следовательно, к неоднородности сцинтилляционных характеристик вдоль крис-
талла. Чтобы скомпенсировать этот нежелательный эффект, кристаллы выращивают
при температуре ненамного ниже точки плавления стехиометрического кристалла
PbWO4 при первоначальном составе шихты, обогащенном компонентом WO3 (опти-
мальная скорость выращивания близка к 8 мм/час) [184]. После выращивания крис-
таллы подвергают отжигу с низкой скоростью изменения температуры, так что пол-
ное время, необходимое для получения були 0 32 х 220 мм3 , составляет 140 часов (72
часа продолжается рост кристалла и 68 часов отжиг). Можно выращивать були хоро-
шего качества и с большими размерами (например, 0 60 х 220 мм3), но в этом случае
необходим более длительный отжиг. Для электромагнитного калориметра требуются
кристаллы длиной 23 см — 26 радиационных длин.
При использовании специально подготовленного сырья можно получать мето-
дом Чохральского хорошие кристаллы со световым выходом около 140 фотонов/МэВ
и резкой спектральной границей пропускания при 310-320 нм [184]).
Технология получения кристаллов PbWO4 непрестанно совершенствуется.
Благодаря усовершенствованию методики роста и лучшей очистке сырья, световой
выход образцов, выращенных в 1995 г., в 1,5 раза превышал световой выход образ-
цов 1994 г. (В отличие от образцов 1994 г., образцы 1995 г. были допированы ниоби-
198
4.2. Рост КРИСТАЛЛОВ И ЕГО ОСОБЕННОСТИ. ВЛИЯНИЕ ПРИМЕСЕЙ
Световой выход, произв. ед.
Рис. 4.3. Промышленная статистика для кристаллов PbWO4 длиной 20 см: а - распределение
образцов по световому выходу (выпуск 1994-1998 г.); б - рост производства быстродействую-
щих кристаллов, испускающих более 90% света за первые 100 нс [199].
Рис. 4.4.
Схема ростовой установки
с 28 тиглями для получения
кристаллов вольфрамата
свинца модифицированным
методом Бриджмена [205].
ем для повышения радиационной стойкости [200]. Дальнейшее усовершенствование
технологии и специальная очистка сырья позволили существенно улучшить прозрач-
ность кристаллов и повысить их световой выход для выпуска 1998 г. в среднем на
50% (рис. 4.3) [199].
Увеличение диаметра заготовок и удешевление производства требуют опти-
мизации технологии выращивания. В частности, изменение химического состава в
процессе роста может быть уменьшено выращиванием при повышенном давлении
или путем использования модифицированного метода Бриджмена.
4.2. Рост КРИСТАЛЛОВ И ЕГО ОСОБЕННОСТИ. ВЛИЯНИЕ ПРИМЕСЕЙ
199
В Шанхайском институте керамики используется модифицированный метод
Бриджмена с 28 тиглями в одной ростовой установке (рис. 4.4). Горизонтальное рас-
пределение температуры поддерживается по возможности однородным. Вертикаль-
ное распределение температуры разделено на три зоны: высокотемпературную, зону
заданного градиента и низкотемпературную зону (рис. 4.5). В высокотемпературной
зоне расплав, содержащий компоненты РЬО и WO3 в соответствующих молярных
концентрациях, выдерживается достаточно долгое время в закрытом платиновом ти-
гле для достижения термодинамического равновесия и гомогенизации. В градиент-
ной зоне температурный градиент поддерживается на уровне, обеспечивающем обра-
зование минимального числа дефектов. В низкотемпературной зоне растущий крис-
талл охлаждается и выдерживается до полного завершения ростового цикла. Требуе-
мое распределение температуры осуществляется взаимосвязанными системами
измерения температуры, автоматизированного контроля уровня расплава и механи-
ческих перемещений [205].
Чистота сырья сильно влияет на все характеристики кристаллов PWO. Было
обнаружено, что Mo, Fe и некоторые другие трехвалентные и двухвалентные примеси
приводят к ухудшению сцинтилляционных характеристик PWO. Присутствие молиб-
дена приводит к усилению медленного компонента сцинтилляции в кристаллах PWO
[7,188] (рис. 4.6). Этот эффект объясняется тем, что молибдат свинца (РЬМоО4) являе-
Температура, °C
Рис. 4.5. Продольный профиль темпе-
ратуры в печи при выращивании крис-
талла PWO [205].
Концентрация молибдена, ррт
Рис. 4.6. Доля быстрого сцинтилляци-
онного компонента кристалла PWO как
функция концентрации молибдена [7].
200
4.3. Люминесцентные свойства и кинетика сцинтилляций
тся сцинтиллятором с медленным временем затухания (~ 10 мкс). Удаление Мо и дру-
гих катионных примесей из состава шихты приводит к подавлению медленного ком-
понента сцинтилляций.
Допирование же кристаллов PbWO4 лантаном улучшает сцинтилляционные
характеристики: повышается пропускание в диапазоне 330 -500 нм [202], улучшается
быстродействие и исчезает термолюминесценция при температуре выше комнатной
[203, 214]. Кристаллы, допированные лантаном, обнаруживают большую радиацион-
ную стойкость, чем чистые кристаллы PbWO4 [202, 203, 215]. Благоприятный эффект
допирования объясняют понижением концентрации ловушек, перехватывающих
электронные возбуждения; захват свободных электронов на этих ловушках может
приводить к послесвечению [211]. Две полосы поглощения с максимумами при 350 и
420 нм обусловлены ионами РЬ3+ и О" соответственно. Эти ионы возникают (обеспе-
чивая нейтральность кристалла как целого) в результате обеднения кристалла иона-
ми РЬ2+ в процессе роста и последующего отжига. Введение La3* компенсирует недо-
статок РЬ2+ и тем самым уменьшает число дефектных ионов — свинцовых и кисло-
родных дырок РЬ^ и О" [216]. Допирование ионами Gd3* [211] приводит к аналогично-
му эффекту улучшения сцинтилляционных свойств.
4.3. Люминесцентные свойства и кинетика сцинтилляций
Спектр излучения кристаллов PbWO4 имеет достаточно сложный вид, обычно
с двумя широкими полосами — голубой и зеленой. Приведем данные разных авторов
о положении максимумов голубой и зеленой полос: 440 и 530 нм, соответственно
[184]; 410 и 500 ± 20 нм [193]; 420 и 500 нм [212,213, 192].
По данным работы [187], кристаллы PWO, отожженные в обогащенной кисло-
родом атмосфере, имеют желтую окраску и излучают зеленый свет с пиком при 510-
520 нм. При отжиге в вакууме пик излучения смещается в область 450-470 нм, а про-
пускание кристалла повышается, особенно в области X < 500 нм.
Сообщалось также о красном излучении кристаллов PbWO4, которое приписы-
вается ионам РЬ^ и сильно зависит от чистоты сырья и технологии выращивания
[189]. В более поздней работе [211] красная люминесценция связывается с дыркой в
подрешетке РЬО (чистое трехзарядное состояние свинца не существует, поскольку
дырка частично переходит на ион кислорода).
Соотношение интенсивностей полос зависит от стехиометрии и изменяется от
образца к образцу.
Голубую полосу связывают с комплексом (WO4)2" в регулярной решетке [212], а
зеленую — с комплексом WO3, сформированным вблизи дефекта решетки (возможно,
F-центра) [213, 189, 185], а также с комплексом (МоО4)2- [188, 191]. Положение и форма
этих полос, их интенсивности и кинетика затухания могут варьироваться в широких
пределах в зависимости от условий выращивания кристаллов, термической обработ-
ки после выращивания и легирования. Это объясняет расхождения между данными
разных авторов о спектральном составе сцинтилляций и временах затухания. Недав-
4.3. Люминесцентные свойства и кинетика сцинтилляций
201
Длина волны, нм
Рис. 4.7.
Спектры люминесценции кристалла
PW0, измеренные при разных темпера-
турах: 1-150 К, 2-175 К, 3-200 К,
4 -250 К. Спектр люминесценции при
комнатной температуре практически
совпадает со спектром, измеренным
при 150 К [192].
но более детальные исследования обнаружили возможность существования двух суб-
компонентов в голубом компоненте излучения, связанных с эффектом Яна-Теллера.
В работе [190] на основе рентгено-структурного анализа было высказано предположе-
ние о существовании сверхупорядоченной фазы PbyWgOg^-^ с х = 3,2 , обедненной
кислородом по сравнению с регулярной фазой шеелита. В такой фазе можно ожидать
повышения концентрации центров зеленого излучения WO3 [190]. Зеленое излучение
может быть связано также с группой МОО4 [188,189], которая известна как эффектив-
ная электронная ловушка в PbWC>4 [191].
Температурная зависимость спектра люминесценции выражена не очень
сильно (рис. 4.7).
Спектр поглощения кристалла PbWO4, выращенного в нормальных условиях,
содержит две широкие полосы с максимумами X = 350 нм и 420 нм [ 185]. Эти полосы
влияют на сцинтилляционные свойства, приводя к уменьшению измеряемого свето-
вого выхода и ухудшению его пространственной однородности.
Кинетика затухания сцинтилляций кристалла PbWO4 имеет существенно не-
экспоненциальный характер: она содержит два основных компонента затухания с
постоянными времени 2-5 нс и 15-20 нс, наряду с третьим медленным компонентом
в диапазоне нескольких сотен наносекунд [184]. Сцинтилляционный импульс, пред-
ставленный на рис. 4.8, может быть разложен на три экспоненциально затухающих
компонента с постоянными времени 5, 14 и 110 нс. Около 90% импульса затухает за
100 нс. Затухание сцинтилляционного импульса связывается с сильным тепловым
тушением люминесценции, которое проявляется также в существенной температур-
ной зависимости как кинетики затухания, так и светового выхода (2%/°С при комна-
тной температуре).
Быстрый (2-5 нс) сцинтилляционный компонент связан главным образом с го-
лубой полосой люминесценции.
202
4.3. Люминесцентные свойства и кинетика сцинтилляций
Рис. 4.8. Форма сцинтилляционного им-
пульса чистого кристалла PbWO4. Кривая
разлагается на три составляющие с ампли-
тудами 244, 78,11 и постоянными времени
5,1; 14; 110 нс [184].
Рис. 4.9. Затухание сцинтилляционного
импульса чистых кристаллов PWO (кри-
вая 1) и кристаллов, содержащих молиб-
ден в концентрации 0,05 (кривая 2) [195].
Отмечается наличие сверхмедленного компонента затухания, связанного с ре-
комбинационными процессами [193]. Время затухания сверхмедленного компонента
достигает миллисекунды; его относительная интенсивность возрастает с долей зеле-
ного свечения в сцинтилляционном спектре. Однако зеленое свечение содержит так-
же и другие сцинтилляционные компоненты: быстрый (2-5 нс) компонент (связан-
ный главным образом с голубой люминесценцией) и промежуточный компонент (15-
40 нс). Центры красной люминесценции не вносят вклад в сцинтилляции. Медленные
компоненты зависят от чистоты сырья и числа перекристаллизаций.
В работе [225] была обнаружена корреляция между зеленым компонентом и
интенсивностью термолюминесценции при температуре 200-300 К: в ней преоблада-
ет зеленое свечение. Однако медленный компонент затухания не может быть объяс-
нен только высвобождением электронных возбуждений из ловушек. Об этом свиде-
тельствует постоянство временных характеристик сцинтилляций при отжиге образ-
цов в течение 5 часов при температуре до 100°С.
Примеси могут не только ухудшать, но и улучшать временные характеристики
сцинтилляций. Допирование лантаном подавляет центры захвата носителей, что
проявляется в ослаблении термолюминесценции при температуре выше 150 К; при
этом среднее время фотолюминесценции и сцинтилляционного затухания становит-
ся значительно короче. В то же время концентрация лантана порядка нескольких со-
тен ррш приводит к уменьшению светового выхода (возможно, появляются центры
захвата и безизлучательной рекомбинации свободных носителей).
4.4. Световой выход и оптическое пропускание
203
Примесь же молибдена создает в кристаллах электронные ловушки [191], кото-
рые отрицательно влияют на сцинтилляционные свойства PWO. На рис. 4.9 показано
затухание сцинтилляционного импульса чистых кристаллов PWO и кристаллов, со-
держащих молибден в концентрации 0,05. Из рисунка видно, что примесь молибдена
подавляет быстрый компонент затухания сцинтилляции и существенно усиливает
медленный компонент с микросекундным временем затухания. Молибден образует
кристаллы РЬМоО4 со структурой PWO, которые не являются сцинтиллятором. Ионы
молибдена очень близки по химическим свойствам к ионам вольфрама, что затрудня-
ет удаление молибдена в промышленном производстве.
Отрицательную роль играют и структурные дефекты, обусловленные отклоне-
нием химического состава кристалла от стехиометрии [195]. Очистка сырья от молиб-
дена и минимизация отклонения от стехиометрического состава в растущем кристал-
ле позволили значительно улучшить сцинтилляционные свойства кристаллов при
промышленном выпуске и увеличить до 95% долю световой энергии сцинтилляцион-
ного импульса, испускаемой за 100 нс [195]. В более поздней работе [210] сообщается
об образцах PWO с размерами 2,4 х 2,4 х 23 см3, испускающих 95% света меньше чем
за 35 нс.
Промышленная статистика показывает, что повышение светового выхода
обычно сопровождается усилением медленного компонента. В настоящее время про-
водятся поисковые работы с целью повысить световой выход без этого неблагоприят-
ного побочного эффекта. Это достигается, в частности, введением в кристалл двухва-
лентной металлической примеси (например, магния).
4.4. Световой выход и оптическое пропускание
Световой выход малых кристаллов PbWO4 составляет несколько процентов от-
носительно кристалла BGO тех же размеров: 6,4% для кристалла PbWO4 с размерами
0 11 х 10 мм [244], 3,6% по данным С. Дерензо [196], 4,4% по данным М. Кабояши [197].
В случае не очень большой энергии регистрируемых частиц (меньше 10-
50 МэВ) низкий световой выход приводит к значительному ухудшению энергетичес-
кого разрешения из-за статистического разброса сигналов на выходе фотоприемника.
При комнатной температуре световой выход PWO значительно меньше, чем у
других вольфраматов металлов второй группы (кальций, цинк и кадмий), при более
коротком времени затухания) [198]. Но при температуре ниже 200 К световой выход и
время затухания этих материалов различаются значительно слабее. Это связано с
резким возрастанием светового выхода и времени затухания PWO при охлаждении от
250 до 180 К.
Температурная зависимость светового выхода чистого кристалла PWO показа-
на на рис. 4.10. Из рисунка видно, что тепловое тушение люминесценции начинается
при температуре 150 К; при комнатной температуре оно приводит к уменьшению
светового выхода почти в 20 раз по сравнению с областью низких температур. При
204
4.4. Световой выход и оптическое пропускание
комнатной температуре кристаллы PWO имеют большой температурный коэффици-
ент 2 %/°С.
В работе [198] температурная зависимость светового выхода связывается со
структурными фазовыми переходами в кристалле PWO при температуре ниже комна-
тной. Эти фазовые переходы (не влияющие на процесс роста и отжига кристаллов)
были обнаружены по аномалиям теплоемкости, наблюдаемым в температурном ин-
тервале от 200 до 290 К (рис. 4.11). Кривые теплоемкости, приведенные на рисунке
для разных образцов, свидетельствуют о неустойчивости решетки в этом температур-
ном интервале, которая может приводить к тепловому тушению люминесценции. От-
метим, что именно в этом температурном интервале наблюдается сильный темпера-
турный спад люминесценции (рис. 4.10).
Бесцветные образцы кристаллов PWO имеют более высокий световой выход,
более короткое время затухания и лучшую радиационную стойкость, чем имеющие
окраску. Некоторые примеси приводят к уменьшению светового выхода. Например,
примесь молибдена уменьшает световой выход на 15% при концентрации 0,01 и на
50% при концентрации 0,1.
Измеряемый световой выход ощутимо уменьшается реабсорбцией испускае-
мого света несмотря на то, что спектральная область люминесценции при комнатной
температуре (370-650 нм) достаточно далеко отстоит от границы пропускания
(230 нм). Световой выход заметно понижается поглощением вблизи 420 нм, проявля-
Рис. 4.10. Температурная зависимость
светового выхода чистого кристалла
PbWO4 [184].
Рис. 4.11. Аномалии теплоемкости, на-
блюдаемые для разных образцов PWO в
температурном интервале от 200 до
290 К. 1 - PbWO4 с примесью ZrGeO4,
2, 3, 4 - чистые образцы, изготовленные
разными российскими фирмами [198].
4.4. Световой выход и оптическое пропускание
205
оптического пропускания кристалла PbWO4
длиной 20 см [199].
да кристалла PbWO4 от длины образца
[200].
ющимся в окрашивании кристалла (центры окраски связаны с ионами РЬ+3 ) [185].
Уменьшение поглощения позволяет ощутимо повысить световой выход.
В последние годы отмечается повышение прозрачности кристаллов PWO. Это
иллюстрирует рис. 4.12, на котором оптическое пропускание в продольном направле-
нии показано для двух типичных кристаллов длиной 20 см производства 1995 и 1998
годов. Для сравнения приведено пропускание, связанное только с френелевским
отражением. Значительное улучшение пропускания (делающее кристалл бесцвет-
ным) наблюдается в области длин волн между 400 и 500 нм. Как следствие, световой
выход кристаллов увеличился более чем на 50%.
Для малых кристаллов типичное значение светового выхода составляет 200
фотонов/МэВ. С увеличением длины образца регистрируемый световой выход замет-
но уменьшается (рис. 4.13). Это связано с усилением реабсорбции света не только
вследствие увеличения размера, но и вследствие отклонения химического состава от
стехиометрии, которое усиливается с увеличением длины образца. Распределение же
конверсионной эффективности однородно по длине кристалла, что подтверждается
практическим совпадением светового выхода малых образцов, вырезанных из длин-
ного кристалла в разных местах.
Вследствие реабсорбции световой выход малых кристаллов (2x2x2 см3) пре-
вышает в 2,4 раза световой выход длинного образца 20,5 х 20,5 х 210 мм3 [200].
Для применения в электромагнитных калориметрах необходима высокая про-
странственная однородность светового выхода, сохраняющаяся при облучении в ши-
роком интервале доз. Этот вопрос рассматривается ниже одновременно с радиацион-
ной стойкостью кристаллов.
206
4.5. Радиационная прочность и возможности ее повышения допированием
4.5. Радиационная прочность и возможности ее повышения
допированием
Применение кристаллов PWO в электромагнитном калориметре (эксперимент
CMS) требует радиационной стойкости в интервале доз до нескольких десятков кило-
рад. Конкретные требования к образцам состоят в следующем. Наведенный коэффи-
циент поглощения при интенсивности облучения более 10 крад/час и дозе более
10 крад не должен превышать 0,015 см’1 вблизи 420 нм. Фронтальное облучение ис-
точником 60Со с интенсивностью 15 рад/час и дозой 200 рад (условия, близкие к ре-
альным условиям в коллайдоре) не должно приводить к уменьшению светового выхо-
да более чем на 6%. После облучения первоначальные свойства должны восстанавли-
ваться достаточно медленно — более чем за 1 час [217].
Радиационные повреждения в кристаллах PWO в основном связаны со струк-
турными дефектами — трехвалентными ионами свинца и кислородными вакансия-
ми. Соответствующие эффективные заряды могут захватывать электроны или дыр-
ки, что приводит к образованию центров окраски под воздействием излучения.
Концентрация таких структурных дефектов может быть уменьшена путем оп-
тимизации соотношения между оксидами свинца и вольфрама и управления им в
процессе роста кристалла с целью приближения к стехиометрическому составу [201].
Однако даже выращивание при оптимальном стехиометрическом соотношении не
позволило полностью удовлетворить требования к радиационной стойкости образцов
в эксперименте CMS.
Дальнейшая оптимизация достигалась использованием специального допиро-
вания с целью компенсации остаточных дефектов. Для этой цели применяются раз-
ные примеси: трехвалентные ионы Lu, La и пятивалентные ионы Nb. Ионы Nb^, за-
мещающие ионы W6^, препятствуют захвату дырок кислородными ионами вблизи ио-
нов свинца.
В 1994 г. допирование пятивалентными ионами Nb начали применять для по-
вышения прозрачности [189]. Поглощение, наведенное облучением в полосе 620 нм,
значительно уменьшалось при оптимальной концентрации Nb5^ около 100 ppm. До-
пирование ионами Nb5+ (или совместно ионами Nb^ и La^) делает более резкой коро-
тковолновую границу пропускания по сравнению с допированием трехвалентными
ионами (рис. 4.14) [215]. Этот эффект наблюдался также в работе [195], но его меха-
низм до сих пор не выяснен.
Однако таким путем не удается подавить стабильные электронные центры,
обычно приписываемые кислородным вакансиям, которые также играют роль в ра-
диационных повреждениях кристаллов PWO [199]. Вот почему в 1996 г. начинаются
систематические исследования кристаллов, допированных трехвалентными ионами
Y, а затем (с 1997 г.) и другими трехвалентными ионами: Lu, La, Al [201]. Как уже отме-
чалось, допирование лантаном значительно уменьшает время затухания сцинтилля-
ций и повышает радиационную стойкость [202, 203, 215]. Зарядовое состояние иона
La^ весьма стабильно ввиду близости его ионного радиуса (1,15 А) к ионному радиусу
4.5. Радиационная прочность и возможности ее повышения допированием
207
Пропускание, % Пропускание,
Ппина волны, нм
Рис. 4.14.
"а" - сравнение спектров про-
пускания кристаллов PbWO4,
допированных разными ионами.
Толщина образцов с 1_а3+ и
Nb5+ - 10 мм, с Lu3+ - 45 мм,
остальных образцов - 20 мм.
"б" - влияние допирования ио-
нами Nb5+, La3+ и совместного
допирования этими ионами на
коротковолновую границу про-
пускания [215].
РЬ2+ (1,2 А). Допирование лантаном приводило к повышению пропускания в области
350-500 нм, в результате чего заметно увеличивался световой выход в длинных при-
змах PbWO4 высотой 15 -23 см и уменьшались потери светового выхода при облуче-
нии малыми дозами [201- 203]. Зарядовые состояния Y3^ и Lu3^ также стабильны, хотя
их радиусы несколько меньше ионного радиуса РЬ2+.
В табл. 4.2 подытожены результаты исследования влияния допирования ио-
нами Nb5^ и La34- на характеристики кристаллов PWO [199]. На рис. 4.15 показана до-
зовая зависимость поглощения допированных кристаллов.
Исследование кристаллов, допированных различными ионами, включая трех-
валентные ионы, Lu3*, Gd3+, Sc3* , показало, что все эти ионы (кроме Sc3^ дают
такое же значительное улучшение пропускания в коротковолновой области (320—
420 нм) и радиационной прочности, как и La3^ Допирование ионами Sc3* не дает за-
метных улучшений свойств кристалла вследствие того, что его ионный радиус нам-
208
4.5. Радиационная прочность и возможности ее повышения допированием
ного меньше (0,81 А), чем ионный радиус РЬ2+(1,20 А). Ионы Sc3' не замещают РЬ2+ в
узлах решетки, а входят в междоузлия, так что механизм компенсации заряда, на-
блюдаемый для La3Л не работает. Аналогичным образом объясняется отсутствие
улучшений при допировании ионами А134 (ионный радиус — 0,51 А) [201].
На рис. 4.14 показано влияние допирования кристалла PWO разными приме-
сями на спектры пропускания. Видно, что допирование всеми трехвалентными иона-
ми (кроме Sc3t ) и ионами Nb54 существенно улучшает пропускание в диапазоне коро-
тких волн (320-420 нм) [215]. Другие характеристики — световой выход и время зату-
хания — при допировании не претерпели заметных изменений. В смысле радиацион-
Таблица 4.2. Влияние допирования ионами Nb5+, La3+ на
характеристики кристаллов PWO [199].
Характеристика Nb5+ La3+
Пропускание кристаллов Улучшение Улучшение
Время затухания Улучшение Улучшение
Радиационная стойкость при низкой интенсивности облучения Улучшение Улучшение
Чувствительность к интенсивности облучения Низкая Высокая
Восстановление свойств после облучения Медленное Быстрое
Насыщение поглощения при высоких дозах Очень хорошее Скачок при 200 крад
Механическая стойкость Улучшение Значительное улучшение
Однородность допирования Легко достижима Труднодостижима
Коэффициент радиационно-
индуцированного поглощения,
Рис. 4.15. Дозовая зависимость коэффициента наведенного поглощения для кристалла PWO,
допированного лантаном (а) и смесью ниобия и иттрия (б) [199].
4.5. Радиационная прочность и возможности ее повышения допированием
209
Рис. 4.16.
Световой выход как функция дозы,
измеренный в условиях, имитиру-
ющих электромагнитный калори-
метр: 1 - в отсутствие допирова-
ния и оптимизации химического
состава, 2 - для недопированного
кристалла оптимального состава,
3,4, 5 - для кристалла с опти-
мальной стехиометрией, допиро-
ванного лантаном, ниобием и
иттрием соответственно [201].
ной стойкости допирование ионами Nb34 столь же эффективно, как и допирование
La3*, но несколько менее эффективно, чем допирование ионами Y3*, Gd3*, Lu3^ [215].
Совместное допирование ионами La3* и Nb^ приводит практически к тем же резуль-
татам, что и допирование теми же ионами по отдельности. Наилучшие результаты
получены с ионами Y3* и Gd3^, для которых коэффициент сегрегации близок к едини-
це (0,8 для Y3* и 1,4 для Gd3*).
Допирование ионами La3^, Lu3*, Y3*, Gd34^ эффективно даже в очень низкой
концентрации порядка нескольких десятков атомных ррш (рис. 4.15). С другой сторо-
ны, оптимальная концентрация лантана ограничена несколькими десятками атом-
ных ррш, поскольку более высокие концентрации лантана (несколько сотен ppm)
приводят к значительным потерям светового выхода вследствие возникновения экси-
тонных ловушек [214,215].
На рис. 4.16 представлен световой выход, измеренный при облучении в зави-
симости от дозы в условиях, имитирующих электромагнитный калориметр. Из ри-
сунка видно, что в отсутствие допирования и оптимизации химического состава све-
товой выход после облучения даже малой дозой в несколько сотен рад уменьшается
более чем на 20% от первоначального значения. В случае оптимального состава, при-
ближающегося к стехиометрии, недопированный кристалл теряет при облучении
только 10% от первоначального значения. Дальнейшее повышение радиационной
стойкости получено при допировании кристалла с оптимальной стехиометрией.
В этом случае потери светового выхода составляют менее 5%. Наилучший эффект до-
стигается при допировании одновременно трехвалентными и пятивалентными иона-
ми.
В работе [202] исследуется влияние допирования лантаном на радиационную
стойкость в более широком интервале доз гамма-излучения — до 108 рад. Влияние
облучения на пропускание кристалла исследовалось в полосе люминесценции с мак-
симумом при 420 нм. Наилучшие результаты получены при концентрации лантана в
интервале 22-85 ат. ррш.
210
4.5. Радиационная прочность и возможности ее повышения допированием
Рис. 4.17.
Спектры пропускания Т малых
кристаллов PbWO4 толщиной
1 см в диапазоне доз гамма-из-
лучения от 0 до 108 рад:
а - кристалла, допированного
лантаном в концентрации -
85 ат. ppm, б - практически чи-
стого кристалла (концентрация
лантана меньше 1,3 ат. ppm)
[202].
На рис. 4.17 сравнивается влияние облучения на пропускание чистого крис-
талла толщиной в 1 см (“б”) и такого же кристалла, допированного лантаном в кон-
центрации 85 ат. ppm (“а”). Из рисунка видно, что пропускание допированных крис-
таллов (в отличие от чистых) практически не изменяется в диапазоне доз до 108 рад.
Отметим, что ввиду малой толщины кристалла эти данные фактически характеризу-
ют состояние поверхности кристалла. Световой выход допированных образцов в ин-
тервале доз от 4 до 500 крад изменялся в интервале от -7% до +4%. В случае же чис-
тых образцов измерения светового выхода были невозможны из-за сильного фона
фосфоресценции (ее интенсивность была на два порядка сильнее, чем в случае чисто-
го кристалла).
Наряду с малыми кристаллами, исследовались образцы с размерами
2x2x23 см3, вырезанные из выращенной були с размерами 065x300 мм. На
рис. 4.18 показаны спектры пропускания такого образца, допированного лантаном,
до облучения и после облучения дозой 107 рад. В этом случае радиационно-индуциро-
ванное понижение пропускания связано с возрастанием коэффициента поглощения
примерно на 0,002-0,006 см-1. Сцинтилляционные характеристики больших допиро-
ванных буль (световой выход, время затухания, длина волны максимума полосы лю-
минесценции) оказались не хуже, чем маленьких образцов. Величина радиационных
изменений уменьшается примерно на 20% через несколько часов после облучения,
после чего остается практически постоянной. На рис. 4.19 показана зависимость
пропускания двух образцов разной толщины от поглощенной дозы в интервале от 0
до 107 рад вместе с кинетикой восстановления пропускания в течение 90 часов после
облучения. В работе [202] отмечается, что облучение приводит также к некоторому
послесвечению.
4.5. Радиационная прочность и возможности ее повышения допированием
211
Таким образом, допирование лантаном заметно повышает оптическое пропус-
кание монокристаллов PbWO4, подвергнутых воздействию доз более 107 рад, особен-
но в области коротких длин волн между 320 нм 400 нм (вблизи границы пропускания
320 нм допирование лантаном существенно сказывается и на пропускании необлу-
ченного кристалла). Как уже отмечалось, допирование лантаном также сокращает
время затухания сцинтилляций.
В работе [203] были получены те же качественные закономерности. Однако
указана более высокая оптимальная концентрация лантана — примерно 200 ppm в
расплаве (рис. 4.20).
По мнению авторов работы [203], влияние трехвалентных примесей на радиа-
ционную стойкость не сводится только к указанному эффекту компенсации и вклю-
чает дополнительные механизмы, требующие специального исследования. Опти-
мальная концентрация трехвалентных примесей не превышает минимальной кон-
центрации, необходимой для компенсации ионов РЬ3*. Более высокая концентрация
этих примесей приводит к появлению новых центров захвата носителей, ухудшаю-
щих сцинтилляционные свойства и понижающих радиационную стойкость.
Исследования радиационной стойкости длинных кристаллов PWO показали
корреляцию между радиационной стойкостью и интенсивностью полосы поглощения
350 нм [200]. (Кристаллы облучались источником Со60 с интенсивностью 300 рад/
Длина волны, нм
Рис. 4.18. Спектры пропускания кристал-
ла PbWO4(La) длиной 23 см до и после об-
лучения (в течение 10 дней) дозой 107 рад
[202].
Доза, рад.
Рис. 4.19. Зависимость пропускания
двух образцов разной длины от поглощен-
ной дозы в интервале от 0 до 107 рад
(левая часть рисунка) и кинетика восста-
новления пропускания в течение 90 часов
после облучения. Пропускание измеря-
лось на длине 8,6 см (верхняя кривая) и
23 см (нижняя кривая) [202].
212
4.5. Радиационная прочность и возможности ее повышения допированием
Время после облучения, часы
Рис. 4.21. Релаксация радиационно-ин-
дуцированного поглощения после облуче-
ния [200].
Концентрация лантана в расплаве, ррт.
Рис. 4.20. Зависимость коэффициента по-
глощения кристалла PW0 при 420 нм от
концентрации ионов La3+, измеренная по-
сле облучения разными дозами, указанны-
ми на рисунке [203]. По оси абсцисс отложе-
на концентрация лантана в расплаве.
мин). Допирование ниобием подавляет эту полосу поглощения (однако механизм улу-
чшения радиационной стойкости при введении Nb не сводится только к этому). После
облучения все кристаллы восстановили при комнатной температуре первоначальные
свойства. Радиационно-индуцированное поглощение исчезает со временем по зако-
ну, описываемому суммой двух экспонент с постоянными времени 40 часов и 50
дней, соответственно (рис. 4.21).
Радиационно-индуцированное поглощение чистых (недопированных) крис-
таллов PbWC>4 связано с отклонением от стехиометрического состава и поэтому зави-
сит не только от дозы гамма-облучения, но и от положения вырезанного из були об-
разца относительно затравки [184]. По данным работы [184], в среднем коэффициент
поглощения в области пика люминесценции увеличивается на (4 ± 3) м-1 под воздей-
ствием дозы в 60-70 крад (при интенсивности облучения 300 рад/мин). Однако наве-
денное поглощение значительно меньше вблизи затравки и несколько больше на ма-
ксимальном от нее расстоянии.
Понижение пропускания кристалла при гамма-облучении может быть связано
также с наличием ионов кислорода. Наблюдаются две широкие полосы поглощения
около 400 нм и 600 нм, которые обусловлены примесью ионов кислорода О*.
Кристаллы же PbWO4, активированные ниобием, компенсирующим О“, обла-
дают значительно лучшей радиационной стойкостью, которая практически не зави-
сит от положения образца относительно затравки. При дозах более 20 Мрад наведен-
ное поглощение, как правило, не выходит за пределы интервала от 0,25 до 1 nt1. При
4.5. Радиационная прочность и возможности ее повышения допированием
213
этом насыщение радиационных повреждений достигается при 20 крад. Кинетика ре-
лаксации радиационных повреждений при комнатной температуре характеризуется
двумя постоянными времени — 2 часа и 20 дней. Небольшое повышение температу-
ры (на 10°С или 20°С) значительно ускоряет процесс восстановления. Пропускание
эффективнее восстанавливается в диапазоне длин волн более 550 нм.
Поток быстрых нейтронов 1014 см-2 причиняет очень малые повреждения об-
разцов PbWO4 с размерами 20 х 20 х 180 мм3, допированных ниобием с концентраци-
ей 35 ppm [222]. Образцы были предварительно подвергнуты облучению высокоэнер-
гетическими электронами (энергия 500 МэВ, доза 10 Мрад) для воспроизведения
условий эксперимента. После облучения нейтронами, осуществлявшегося в течение
месяца, полное число нейтронов, прошедших через поверхность образца, составило
1014 см"2. В результате облучения коэффициент поглощения на длине волны 490 нм
увеличился от 0,065 до 0,08 м-1. После прекращения облучения радиационные повре-
ждения могут быть устранены отжигом в течение 6 часов при температуре 220°С
[222]. Однако нейтроны вызывают слабую фосфоресценцию, связанную с превраще-
нием 186W в неустойчивый изотоп 187W (эта фосфоресценция затухает за 24 часа).
В работе [204] для некоторых образцов наблюдалось немонотонное изменение
светового выхода под воздействием гамма-излучения. После доз в 1 Мрад световой
100
200
Рис. 4.22.
Восстановление первоначальных опти-
ческих свойств кристаллов PWO после
прекращения облучения дозой 1 Мрад.
"а" - спектр пропускания до и непос-
редственно после облучения, "б" -
восстановление пропускания на длине
волны 486 нм (крестики) и 510 нм
(ромбики), "в" - световой выход
в единицах его первоначального зна-
чения как функция времени, отсчитан-
ного от момента прекращения облуче-
ния [7].
Время после облучения, часы
214
4.5. Радиационная прочность и возможности ее повышения допированием
выход падал до 91%, после 10 Мрад возвращался почти до первоначальной величи-
ны, а затем облучение снова понижало световой выход.
Для использования кристаллов в электромагнитных калориметрах необходи-
ма высокая пространственная однородность светового выхода. По данным [7], неод-
нородность светового выхода кристаллов PWO длиной около 20 см практически не из-
менялась при облучении дозами до 2,2 Мрад (величина осевой неоднородности свето-
вого выхода, первоначально составлявшая 2,1 %, в результате облучения возросла до
2,8%). Результат этих измерений был позднее подтвержден при тестировании крис-
таллов PbWO4 в ЦЕРН с использованием электронного пучка.
Радиационные изменения медленно релаксируют (исчезают) после прекраще-
ния облучения. На рис. 4.22 справа показано восстановление первоначальных опти-
ческих свойств кристаллов PWO после прекращения облучения (доза составляла
1 Мрад). На рис. “а” приведен спектр пропускания до и непосредственно после облуче-
ния. На рис. “б” показано восстановление пропускания на длине волны 486 нм (крес-
тики) и 510 нм (ромбики), а на рис. “в” — световой выход в единицах его первоначаль-
ного значения как функция времени, отсчитанного от момента прекращения облуче-
ния. Сплошной линией показана экспоненциальная аппроксимация эксперимен-
тальных точек кривой светового выхода с постоянной времени 160 часов. Отжиг при
температуре 250°С устраняет радиационные повреждения в течение двух часов.
В Шанхайском институте керамики для повышения радиационной прочности
был использован отжиг в атмосфере кислорода с оптимально подобранным режимом.
Таким способом удалось получить образцы, световой выход которых не изменялся
при облучении с интенсивностью ниже 480 рад/час, а при интенсивности облучения
16 крад/час изменялся только на 2%.
При комнатной температуре скорость восстановления зависит от глубины ло-
вушек и различна для разных кристаллов: у кристаллов BaF2 и Csl восстановление
происходит очень медленно, у кристаллов BGO и PWO восстановление происходит за
время от нескольких часов до нескольких недель [7|.
Применение кристаллов PWO в электромагнитных калориметрах налагает
ограничения на скорость восстановления светового выхода после облучения. Быстрое
изменение светового выхода в процессе восстановления может привести к неконтро-
лируемым флуктуациям сигнала в коллайдере, работающем в циклическом режиме.
Описанные выше исследования позволяют осуществить промышленный вы-
пуск кристаллов PWO, удовлетворяющих перечисленным требованиям, для электро-
магнитных калориметров. К 2005 г. для электромагнитного калориметра в экспери-
менте CMS (ЦЕРН, Женева) нужны 80 000 кристаллов PWO размерами 2,3 х 2,3 х 23 см3
с высокой прозрачностью, однородностью светового выхода и радиационной стойкос-
тью. Эта сложная проблема решается в буквальном смысле “всем миром” [205,209-218]
(Швейцария, Россия, Китаи, Япония, Италия, Чехия, Украина и другие страны).
ГЛАВА 5
НЕКОТОРЫЕ ПРИМЕНЕНИЯ
СЦИНТИЛЛЯЦИОННЫХ КРИСТАЛЛОВ
Сцинтилляционные материалы широко применяются для спектрометрии ио-
низирующих излучений (гамма-излучения и элементарных частиц) в ядерной физи-
ке, физике высоких энергий, ядерной медицине, геофизике, радиоизотопном монито-
ринге [1—22]. В виде примера ниже рассматриваются некоторые современные приме-
нения традиционных и новых сцинтилляционных кристаллов.
5.1. Электромагнитные калориметры
Неорганические сцинтилляционные кристаллы, обладающие большим сече-
нием фотопоглощения гамма-фотонов и достаточным быстродействием, используют-
ся в экспериментальной физике высоких энергий как сцинтилляционные элементы
электромагнитных калориметров. В этом качестве монокристаллы CsI, активирован-
ные таллием и чистые, были использованы в ряде международных проектов по физи-
ке высоких энергий: CLEO-II [64,240], Crystal Barrel [239, 251], KTeV [88], Belle [87] и Ba-
Bar [86]. Еще ранее кристаллы германата висмута (BGO) нашли применение в элект-
ромагнитном калориметре установки L3 на ускорителе LEP в ЦЕРН, составленной из
11488 кристаллов BGO [219]. Кристалл PbWO4 (PWO) выбран в качестве сцинтиллято-
ра для электромагнитного калориметра LHC (Large Hadron Collider) в ЦЕРН (Женева)
[184, 189].
Для применения в электромагнитном калориметре сцинтилляционный крис-
талл должен удовлетворять ряду требований [184]. Наиболее важным свойством сцин-
тилляционного материала является большое сечение фотопоглощения, обеспечивае-
мое высоким эффективным значением атомного номера и большой плотностью веще-
ства. Световой выход флуоресценции в спектральной области X > 300 нм (где чувст-
вительность фотоприемника достаточно высока) должен обеспечивать выход
нескольких сотен первичных фотоэлектронов на 1 МэВ поглощенной энергии. Время
затухания должно быть достаточно коротким при практическом отсутствии медлен-
ного компонента. Радиационная и термическая стойкость должны соответствовать
условиям эксперимента.
216
5.1. Электромагнитные калориметры
2
Csl(TI) 6
Рис. 5.1.
а - схематический вид сегментированного
детектора нейтральных пионов: 1 - отверстие
для вылета мюонов, 2 - сцинтилляционные
модули - кристаллы Csl(TI).
б - идивидуальный модуль Csl(TI):
1 -кристалл, 2 - алюминиевый контейнер,
3 - отражатель, 4 - фотодиод, 5 - предуси-
литель [220].
В виде примера на рис. 5.1 схематически показано устройство сегментирован-
ного детектора нейтральных пионов, набранного из кристаллов CsIfTl) и использо-
ванного в эксперименте на синхротроне КЕК (Национальная лаборатория физики
высоких энергий, г. Цукуба, Япония) [220]. В этом эксперименте фотоны с энергией
10-240 МэВ от распада нейтральных пионов детектируются сегментированным
сцинтилляционным калориметром, помещенным в центральную область магнита.
Детектор должен иметь высокое энергетическое разрешение в диапазоне энергий 10-
240 МэВ и обеспечивать измерение направления распадных фотонов с большой точ-
ностью. Эти требования предопределили конструкцию детектора: сегментированный
калориметр типа “баррель” на основе сцинтиллятора с высоким световым выходом.
Детектор состоит из 768 сегментов (индивидуальных модулей), общая масса которых
составляет около 1,7 тонн. Использовались кристаллы CsIfTl) производства Опытного
завода монокристаллов, г. Харьков, в качестве фотоприемника применялись полу-
проводниковые кремниевые диоды фирмы Hamamatsu (Япония) с чувствительной
площадью 18 х 18 мм2. Для плотной упаковки типа “баррель” нужны кристаллы раз-
ных размеров и формы (усеченная пирамида с размерами, определяемыми полярным
и азимутальным углами модулей). Благодаря высокой пластичности CsIfTl) легко под-
дается механической обработке, что необходимо для изготовления таких кристаллов.
Все модули я0 -детектора подразделяются по размерам на группы. Поперечные раз-
меры кристаллов различных групп в среднем близки кЗхЗибхб см2 для меньшего и
большего оснований усеченной пирамиды, максимальная высота кристаллов равняе-
тся 25 см, что составляет около 13,5 радиационных длин CsIfTl). При энергиях 50-
5.1. Электромагнитные калориметры
217
300 МэВ световой выход составляет около 11000 фотоэлектронов/МэВ, аксиальная
неоднородность светового выхода не более 5%, эквивалентный уровень шума —
60 кэВ при времени формирования импульса 1 мкс. Энергетическое разрешение со-
ставляет 10,1 % (ое/Е = 0,043) и 6,3% (ое/Е = 0,027) при энергиях 104 и 204 МэВ
соответственно [220].
В работе [220] характеристики модулей калориметра КЕК сравниваются с па-
раметрами сцинтилляционных модулей других установок, в которых используются
монокристаллы CsI. В калориметре Crystal Barrel [239, 251] используются 1380 крис-
таллов CsI, сочлененных с фотодиодами, чувствительная площадь которых составля-
ет 3,4 х 10 мм2 (используются смесители длины волны излучаемого света). Длина кри-
сталлов 30 см (16 радиационных длин), поперечные размеры 3x3 см2 и 6х 6 см2 для
меньшего и большего оснований пирамиды. Удельный световой выход модулей соста-
вляет в среднем 1900 фотоэлектронов/МэВ при уровне некогерентного шума 220 кэВ.
Энергетическое разрешение детектора при энергии 95 МэВ равно 11,7% (ое/Е =
= 0,05).
В детекторах CLEO-II [240] используется 7800 кристаллов CsI длиной 30 см.
Съем сигнала со сцинтиллятора осуществляется четырьмя фотодиодами Hamamatsu
с чувствительной площадью 10x10 мм2 каждый. Удельный световой выход модулей в
среднем равен 4500 фотоэлектронов/МэВ при уровне некогерентного шума 500 кэВ.
Энергетическое разрешение калориметра при энергии 100 МэВ составляет 8,9%
[ое/Е= 0,038).
Кристалл CsI(Na) (известный как сцинтиллятор с 1964 г. [81,82]) в сочетании с
вакуумным фототриодом используется как сцинтилляционный элемент в детекторе
KEDR для электромагнитного калориметра [221]. Калориметр содержит 1312 крис-
таллов, попарно собранных в 652 блока. Размер кристалла 6х 6х 15 см3, длина блока,
включающего два кристалла, составляет 30 см (16 радиационных длин). Тест, прове-
денный ранее на матрице 5x5 блоков, имитирующей их расположение в калоримет-
ре, показал энергетическое разрешение 8,2% (се/Е = 0,035) при 160 МэВ и 3,8 %
(ое/Е = 0,016) при 1200 МэВ. Пространственное разрешение составляло 12 мм при
150 МэВ и 6 мм при 1000 МэВ [221].
В главе 4 приведен обзор исследований кристаллов PbWC>4 по данным разных
групп, вовлеченных в разработку и тестирование сцинтилляционных модулей, пред-
назначенных для электромагнитного калориметра LHC коллайдера ЦЕРН. Создание
установки, для которой к 2005 году нужно собрать 80000 крупногабаритных кристал-
лов PbWO4, требует решения целого ряда проблем: получение нового радиационно-
стойкого сцинтиллятора с коротким временем затухания, высокой однородностью
светового выхода; организация промышленного выпуска кристаллов с совокупным
объемом около десяти кубических метров на основе хорошо воспроизводимого техно-
логического цикла выращивания и отжига; тестирование огромного количества крис-
таллов (только из России их должно поступить 40000). Исследования и технологичес-
кие разработки в этом направлении быстро развивались.
218
5.1. Электр омагнитные калор иметр ы
В конце 1992 г. кристалл PbWO4, выращенный в Институте монокристаллов
(Харьков) [186], был представлен на международной конференции «Кристалл 2000».
В 1994 г. была разработана программа создания на основе кристаллов PbWO4 сцин-
тилляционного элемента для электромагнитного калориметра CMS эксперимента
ЦЕРН. Интенсивные исследования сцинтилляционных свойств этого материала и
усовершенствование технологии выращивания и отжига (см. гл. 4) позволили сущес-
твенно улучшить качество кристаллов. Как следствие, кристаллы выпуска 1988 г. по
Число кристаллов Число кристаллов
Доля света, испускаемого за 100 нс, %
Рис. 5.2. Гистограммы распределения кристаллов PbWO4 (Богородецк, выпуск 1998 г.) по сцин-
тилляционным и оптическим параметрам: по световому выходу (а), по пропусканию на длине
волны 420 нм (6), по коэффициенту радиационно-индуцированного поглощения при 420 нм
после облучения дозой 5 • 104 рад (в) и быстродействию, характеризуемому долей света, испуска-
емого в течение 100 нс [217].
Наведенное поглощение, w1
5.2. Медицинская диагностическая аппаратура
219
своим оптическим, сцинтилляционным характеристикам и радиационной стойкости
в основном удовлетворяют жестким требованиям применения в электромагнитном
калориметре [ 199, 210, 217]. В виде примера на рис. 5.2 показано распределение кри-
сталлов PbWO4, выращенных в 1998 г. на Богородецком химико-техническом заводе,
по световому выходу и другим сцинтилляционным и оптическим параметрам.
5.2. Медицинская диагностическая аппаратура
Неорганические сцинтилляционные кристаллы широко применяются в меди-
цинской диагностической аппаратуре: в позитронных томографах, в рентгеновских де-
текторах для компьютерной томографии, в гамма-камерах и других сканирующих
устройствах. В этой аппаратуре используются различные сцинтилляционные материа-
лы и разнообразные конструкции, удовлетворяющие требованиям высокого простран-
ственного и энергетического разрешения, компактности и приемлемой стоимости.
5.2.1. Компьютерные томографы
Рентгеновский томограф позволяет восстановить пространственное распреде-
ление плотности исследуемого объекта (органов человека или животных) по распре-
делению сигналов на выходе компактно расположенных сцинтилляционных кристал-
лов с малым поперечным сечением. Для этого исследуемый объект сканируется
узким параллельным пучком рентгеновского излучения. Твердотельные рентгенов-
ские детекторы сочленены в оптическом контакте с силиконовыми фотодиодами,
конвертирующими излучение сцинтиллятора в спектральной области от 300 до
1100 нм в электрический сигнал. Одним из основных требований к сцинтилляцион-
ному материалу является короткое время затухания люминесценции (в компьютер-
ном томографе осуществляется примерно 1000 проекций в течение 1 секунды скани-
рования).
В таблице 5.1 сравниваются свойства материалов, применяемых для рентге-
новских детекторов [8,166].
Сцинтилляцинные кристаллы широко используются и в позитронной эмисси-
онной томографии (ПЭТ) [139-141, 154]. ПЭТ позволяет измерить распределение спе-
циально введенного изотопа, испускающего позитроны в человеческом организме.
Это достигается детектированием аннигиляционного гамма-излучения с энергией
511 кэВ. Как правило, аннигиляционное излучение детектируется фотоумножителем,
причем для повышения пространственного разрешения используется большое число
малых сцинтилляционных элементов, соединенных с меньшим числом фотоумножи-
телей. Пространственное разрешение может быть существенно улучшено, если каж-
дый фотоприемник соединен только с одним сцинтилляционным элементом. Такая
конструкция томографа может быть реализована с помощью компактных лавинных
фотодиодов APD. Их недостатком является более слабый выходной сигнал и соответс-
твенно худшее энергетическое разрешение по сравнению с фотоумножителем. Одна-
220
5.2. Медицинская диагностическая аппаратура
Таблица 5.1. Характеристики сцинтилляторов для рентгеновских компьютер-
ных томографов [8].
Материал Csl(TI) BGO CWO (Y,Gd)2O3:Eu (cd^S:Pr, Се, F
Структура монокристалл керамика
Плотность, г/см3 4,52 7,13 7,99 5,9 7,34
Толщина поглощения 99% (90%) у -излучения 145 кэВ, мм 6.1 (2,2) 2,8 (1,2) 2,6 (1,1) 5,8 (2,2) 2,9 (1,1)
Длина волны максимума люминесценции, нм 550 480 495 (580, 690) 610 520; 511 [166]
Световой выход, % к Nal(TI) 85 9 38 34 51
Энергия излучения (эВ) на 1 фотоэлектрон 45 450 100 - -
Время затухания, мкс 1 0,3 2/15 5/20 [162] 1000 2,4
Послесвечение, % (после 3, 6 или 100 мс) 0,5 -5 (6 мс) 0,005 (3 мс) 0,005 (3 мс) 0,1 (100 мс) 0,01 (3 мс)
Температурный коэффициент световыхода при 25°С, % на ГС 0,02 -0,15 -0,30 <0,04
но этот недостаток можно компенсировать применением кристаллов с очень высоким
световым выходом, например, кристаллов ортосиликата лютеция LSO:Ce.
Существуют различные варианты конструкций детектирующей системы. Так,
например, в Онкологическом центре Техасского университета разработан томограф с
8 модулями позиционно-чувствительных детекторов, каждый из которых содержит
16 блоков, в свою очередь состоящих из 49 кристаллов BGO. Томограф имеет достато-
чно сложную электронную систему, пространственное разрешение составляет 2-3 мм
[223].
Несмотря на усиленные поиски подходящих материалов для ПЭТ, лишь не-
сколько сцинтиллятолров оказались пригодными для использования в позитронной
томографии. Широкое распространение получили только NaI(Tl) и BGO. Однако не-
давно открытый ортосиликат лютеция, допированный церием, LSO:Ce (см. главу 1
первой части) превосходит по своим свойствам остальные сцинтилляционные мате-
риалы и, по всей видимости, составит основу для следующей генерации ПЭТ. Радио-
активный фон LSO, обусловленный малой примесью изотопа 176Lu не составляет су-
щественного препятствия для использования этого материала в ПЭТ, поскольку ско-
рость счета полезных сигналов обычно намного превышает фон. LSO был использо-
ван в томографах высокого разрешения для исследования мозга [258] и малых
животных [259] в комбинированных камерах с однофотонным счетом [260] (SPET).
С 1999 г. начался промышленный выпуск детекторов, использующих LSO.
5.2. Медицинская диагностическая аппаратура
221
5.2.2. Гамма-камеры
Медицинские гамма-камеры предназначаются для диагностики заболеваний,
проявляющихся в образовании неоднородностей тканей человеческого тела или жи-
вотных. Маленькие гамма-камеры используют, например, в сцинтимаммографах для
диагностики онкологических заболеваний груди. В работе [224] описана такая камера
на основе кристалла CsI(Na) с источником 99тТс (140 кэВ). Камера компактная, обес-
печивает пространственное разрешение 3,5 мм, энергетическое разрешение 10% и
отличается низкой стоимостью.
Наряду с маленькими гамма-камерами для обследования мозга, груди и малых
животных, существуют камеры с круглыми или прямоугольными пластинами диа-
метром (диагональю) до 500 мм для исследования человеческого тела. В настоящее
время разрабатываются новые конструкции гамма-камер, совмещающие обе эти воз-
можности в одной установке [224].
В Институте монокристаллов НАН Украины (в Отделении щелочно-галоидных
кристаллов) разработана технология получения крупногабаритных пластин NaI(Tl)
круглой и прямоугольной формы для гамма-камер (размеры пластин приведены в
таблице 5.2). Совместно с предприятием «Оризон» (г. Смела, Украина) разработана
конструкция гамма-камер и налажен их промышленный выпуск; они успешно прош-
ли клинические испытания и применяются в медицинских учреждениях.
Гамма-камера представляет собой тонкую широкую пластину NaI(Tl) с харак-
терным размером 500 мм. Пластина сочленена с большим количеством фотоумножи-
телей, как правило, посредством плоскопараллельного световода (рис. 5.3), роль кото-
рого будет объяснена ниже. С противоположной стороны располагается коллимаци-
онная система в виде свинцовой пластины с узкими каналами, пропускающими
рентгеновское излучение лишь в направлении, перпендикулярном поверхности плас-
тины. Устройство помещается вплотную к поверхности человеческого тела. Внутрь
организма вводится в низкой концентрации радиоизотоп, испускающий низкоэнер-
гетическое гамма-излучение. Интенсивность излучения неоднородна вдоль поверх-
ности человеческого тела, соприкасающейся с гамма-камерой, поскольку введенный
в организм препарат скапливается в очагах заболевания (например, в онкологичес-
Диаметр Длина и ширина Таблица 5.2.
пластины, мм Толщина, мм пластины, мм Толщина, мм Размеры сцинтилляционных пластин Nal(TI), выпускаемых
0312,5 6,0-12,5 465x360 9,5 Институтом монокристаллов НАН Украины (Харьков) для
0412,8 9,7 550x450 10,0 медицинских гамма-камер.
0 445,0 9,5 562 х 406 9,2
0480,0 6,0-9,0 590x444 9,5
0500,0 9,5-12,5 592x 470 9,5
222
5.2. Медицинская диагностическая аппаратура
ких образованиях). Эта неоднородность регистрируется в виде числа сигналов, посту-
пающих от фотоумножителей в анализирующее устройство.
Чтобы непосредственно воспроизвести таким путем пространственную неод-
нородность источника гамма-излучения, потребовалось бы очень большое число фо-
тоумножителей малого диаметра. В существующих гамма-камерах используется не-
сколько десятков (от 40 до 80) фотоумножителей с диаметром от 25 до 50 мм. Чтобы
избежать значительного аппаратурного искажения записываемой информации о не-
однородности источника, необходима обработка сигналов от фотоумножителей, обес-
печивающая высокое пространственное разрешение системы (линейная мера разре-
шения должна быть намного меньше диаметра фотоумножителя).
В гамма-камерах первого поколения обработка сигналов осуществлялась ана-
логовой электронной системой. Принцип аналоговой обработки сигналов основан на
предположении о линейной зависимости сигнала от расстояния между фотоумножи-
телем и источником. Такое предположение оправдано, если между сцинтиллирующей
пластиной и фотоумножителем помещен световод достаточно большой толщины.
С другой стороны, толстый световод размывает неоднородность источника и ухудша-
ет пространственное разрешение системы.
Поэтому в современной аппаратуре вместо аналогового метода используется
цифровой метод определения координат каждой сцинтилляции по совокупности сиг-
налов от фотоумножителей (координаты всех сцинтилляций записываются в памяти
компьютера, а затем по большому числу записанных сигналов восстанавливается
Рис. 5.3. Схематический вид гамма-камеры [226].
5.2. Медицинская диагностическая аппаратура
223
пространственная неоднородность источника). При этом не используется предполо-
жение о линейности сигналов и отпадает необходимость в световоде большой толщи-
ны. Но в отсутствие световода или при использовании тонкого световода достаточно
сильные сигналы поступают лишь от нескольких фотоумножителей, ближайших к
точке сцинтилляции. Эти несколько ближайших фотоумножителей и используются
для определения координат сцинтилляции.
Таким образом, возникает задача об оптимизации параметров регистрирую-
щей системы, обеспечивающей наилучшее пространственное разрешение гамма-ка-
меры, т.е. наименьшее аппаратурное искажение информации. В целом эта задача ве-
сьма сложна. Здесь мы ограничимся лишь одним аспектом этой проблемы — выбо-
ром оптимальной толщины световода, помещаемого между кристаллом и системой
фотоумножителей (см. рис. 5.3), с точки зрения достижения наилучшего пространст-
венного разрешения. Одновременно оценим линейное пространственное разреше-
ние.
Рассмотрим эту задачу в предположении, что координаты сцинтилляции
определяются по соотношению между тремя наиболее сильными сигналами от фото-
умножителей [138,227, 246, 253]. Локальное пространственное разрешение зависит от
положения точки сцинтилляции относительно этих фотоумножителей. Пространст-
венное разрешение гамма-камеры определяется как наихудшее локальное разреше-
ние, достигаемое (как будет показано ниже) в центре любого фотоумножителя.
Сигналы на выходе фотоумножителей, используемые для определения коор-
динат сцинтилляции, пропорциональны доле ее световой энергии, достигающей фо-
тоумножителя, т.е. коэффициенту светосбора. Ниже приводятся результаты расчета
пространственного разрешения гамма-камеры, выполненные с использованием ме-
тода расчета светосбора, изложенного в части III.
Пространственное разрешение гамма-камеры с тонкой сцинтилляционной
пластиной зависит от отношения z толщины световода к диаметру фотоумножителя.
Характер этой зависимости иллюстрируется рис. 5.4, где сигнал от фотоумножителя
представлен как функция расстояния х, отсчитанного в плоскости пластины от точ-
ки сцинтилляции до центра фотоумножителя в единицах его диаметра.
При z = О сигнал очень чувствителен к координате точки сцинтилляции
вблизи границы фотоумножителя, но вблизи его центра чувствительность крайне ни-
зка и локальное пространственное разрешение соответственно очень плохое. Следо-
вательно, при z = О (в отсутствие световода) локальное разрешение крайне неодно-
родно вдоль пластины, и его наихудшее разрешение (в центре фотоумножителя) опре-
деляет плохое пространственное разрешение системы. В случае толстого световода
(z = 0,6) локальное пространственное разрешение достаточно однородно, но сигнал
от одного фотоумножителя слишком слаб, что понижает точность измеряемого соот-
ношения сигналов от разных фотоумножителей. Разрешение системы оказывается
наилучшим при z = 0,3 (в этом случае, как видно из рис. 5.4, достаточная однород-
ность локального разрешения достигается одновременно с достаточной амплитудой
сигнала) [227,253].
224
5.2. Медицинская диагностичес кая ап паратура
Расстояние точки от оси ФЭУ в единицах D®3y
Рис. 5.4.
Сигнал от фотоумножителя как функ-
ция расстояния х, отсчитанного в пло-
скости пластины от точки сцинтилля-
ции до центра фотоумножителя в
единицах его диаметра. Отношение то-
лщины световода к диаметру фотоум-
ножителя принимает значения: z = О
(пунктир), z = 0,6 (штрихи), z = 0,3 -
оптимум (сплошная линия) [227].
Математическая формулировка задачи использует коэффициент светосбора
= т(х) и т2 = т(Ь-х) для двух соседних фотоумножителей, разделенных расстоя-
нием L и нумеруемых индексами 1 и 2. Точка сцинтилляции лежит на оси, проходя-
щей через центры этих фотоумножителей, на расстоянии х от первого из них (х вы-
ражено в единицах диаметра фотоумножителя Ормт; для тонкой пластины т прак-
тически не зависит от поперечной координаты). Координата точки сцинтилляции х
может быть определена по соотношению т1/т2 в пределах ошибки 5(х). Здесь
5(х) — локальное пространственное разрешение, определяемое соотношением
5(х) х, . ^(х)т2(*)-т2'(-Ф1(*)
5^т SU * «<*>----------------------------
(5-1)
А обозначает ошибку измерения отношения тt /т2 , которая определяется энергети-
ческим разрешением фотоумножителей R/x) (оно задает ошибку измеряемых сиг-
налов Tj). Ошибка Ат,, измерения величины в точке х равна tj(x)Rj(x) , причем
энергетическое разрешение Rj(x) пропорционально величине т^х)-172 (ввиду ма-
лой амплитуды сигнала вклад статистических флуктуаций в энергетическое разре-
шение является доминирующим).
С учетом сказанного ошибка измеряемого отношения хх/т2 записывается в
виде:
ТлАтп + ТпАтз т1тД72 + т9т1172
Д(х) = 1 2 2 t = ! 2 2 ! (5.2)
т2 т2
Здесь использовано значение т0 = 0,7) и соответствующее разрешение фотоумно-
жителя Rq = 0,035.
Подставляя (5.2) в (5.1), запишем локальное пространственное разрешение в
виде:
5.3. Сцинтилляционные детектирующие системы для регистрации...
225
5(х) = GttDp^, G(x) = (5,3)
Локальное пространственное разрешение зависит от координаты благодаря сомно-
жителю G(x)). Зависимость G = G(x) достигает максимума при х = О (т.е. локаль-
ное пространственное разрешение становится наихудшим в центре фотоумножи-
теля); соответствующее значение G(0) = Go определяет пространственное разреше-
ние системы:
5syst = godpmt^OaAo - O,O3GoDPMT . (5.4)
Величина Go достигает миниума (близкого к 3,2) при z = 0,25 ; это означает,
что оптимальная толщина световода составляет 0,25 диаметра фотоумножителя.
Соответствующее лучшее значение пространственного разрешения составляет при-
мерно 0,Юрмт [138,253].
Приведенные результаты практически не зависят от состояния поверхности
пластины, противоположной фотоумножителю (предполагается, что эта поверхность
покрыта хорошим отражателем без оптического контакта; она может быть полиро-
ванной либо однородно матированной).
5.3. Сцинтилляционные детектирующие системы для регис-
трации и идентификации малых активностей
5.3.1. Постановка вопроса
Детектирование и идентификация радионуклидных загрязнений в настоящее
время является актуальной проблемой, особенно в связи с последствиями чернобыль-
ской катастрофы. В Институте монокристаллов НАН Украины (в НГЦ радиационного
приборостроения и в Отделении щелочно-галоидных кристаллов) разработана аппа-
ратура для регистрации и идентификации радиоактивных загрязнений. Эти прибо-
ры описаны в монографии [77] и работах [245,248,252,254].
Задача детектирования и идентификации малых активностей обычно реша-
ется с использованием сцинтилляционных детектирующих систем (см., напр., [228-
234]). Ее решение сопряжено с трудностями двух типов.
Во-первых, исследуемые загрязнения обычно содержат разные радиоизотопы
с перекрывающимися спектрами излучения. Спектральная линия какого-либо изото-
па, перекрывающаяся с линиями других изотопов, не может быть использована для
его надежной идентификации. Хотя каждый изотоп излучает большое число спек-
тральных линий, для идентификации могут быть использованы лишь немногие из
них, не перекрывающиеся с линиями других изотопов. Для некоторых нуклидов (на-
пример, 40К) такие неперекрывающиеся линии оказываются слабыми, что затрудня-
ет идентификацию таких изотопов, присутствующих в малых концентрациях.
226
5.3. Сцинтилляционные детектирующие системы для регистрации...
Во-вторых, детектирование и идентификация радиоизотопных загрязнений
затруднена сравнительно сильной фоновой активностью (для ее понижения исполь-
зуется тяжелая защитная оболочка, внутрь которой помещается детектирующая
система, причем счет гамма-частиц проводится в пределах узкого спектрального
окна в окрестности спектральной линии полного поглощения). Фоновая активность
ограничивает снизу минимальную детектируюмую активность (МДА), которая может
быть надежно идентифицирована сцинтилляционным детектором. МДА опреде-
ляется как полная активность исследуемого образца, выраженная в числе распадов в
секунду. МДА связана с фоновой активностью Nbac (т.е. числом фоновых гамма-фото-
нов, зарегистрированных за секунду в пределах спектрального окна) хорошо
известным соотношением [235]
МДА = & (5.5)
Здесь т| обозначает чувствительность регистрирующей системы, определяемую как
отношение числа зарегистрированных гамма-фотонов к полному числу гамма-фо-
тонов испускаемых образцом за время t. Числовая константа 0 принимается равной
2, что соответствует доверительной вероятности 95%. Соотношение ( 5.5) учитывает
гауссовский разброс числа испускаемых гамма-фотонов с дисперсией, равной квад-
ратному корню из среднего их числа. Как видно из выражения (5.5), МДА уменьшает-
ся с увеличением времени экспозиции и уменьшением фоновой активности Nbac .
В настоящее время используются два метода идентификации радионуклидов,
присутствующих в образце в низкой концентрации. Наиболее распространенный ме-
тод (см., например, [230-234, 236]) основан на счете гамма-фотонов внутри узкого эне-
ргетического окна вблизи выбранной линии полного поглощения (не перекрываю-
щейся с линиями других изотопов). Назовем для краткости этот метод методом счета.
Второй метод состоит в использовании базисных спектров, относящихся к об-
разцам, каждый из которых содержит только один изотоп. Спектр регистрируемых
сигналов от исследуемого образца аппроксимируется линейной комбинацией базис-
ных спектров. Коэффициенты этого разложения найденные путем его подгонки к
спектру регистрируемых сигналов, дают содержание нуклидов в исследуемом образце
(см., например, [237, 238]). Этот способ идентификации назовем для краткости мето-
дом подгонки.
Оба метода не свободны от недостатков, анализируемых ниже, и требуют оп-
тимизации путем моделирования процесса детектирования в целом. Такое моделиро-
вание затруднено сложностью реальных детектирующих систем. В работе [230] оно
ограничено случаем точечного источника. В работе [231] рассматривается случай
единственного изотопа 241 Ат без описания метода моделирования. В других публи-
кациях моделируются отдельные этапы процесса детектирования. Например, в рабо-
те [232] рассматривается трансформация светового сигнала на входе фотоумножите-
ля в выходной энергетический спектр, в работах [233, 234] вычисляется эффектив-
5.3. Сцинтилляционные детектирующие системы для регистрации...
227
ность регистрации, а в работе [236] рассматривается светосбор. В работе [245] процесс
детектирования малых активностей моделируется в целом, с учетом всех его стадий.
В разд. 5.3.2 рассматривается метод счета. Этот метод имеет удовлетвори-
тельную эффективность для нуклидов с сильной линией излучения, которая не пере-
крывается со спектральными линиями других нуклидов и может быть использована
для идентификации. Однако в случае нуклида, имеющего только слабую линию при-
годную для идентификации, эффективность метода счета низка поскольку для иден-
тификации используется только малая часть испускаемых образцом гамма-фотонов.
Это придает особую важность оптимальному выбору параметров детектирующей сис-
темы и алгоритму обработки сигналов. В разд. 5.3.2 исследуются пути и закономер-
ности такой оптимизации.
Метод подгонки, рассматриваемый в разд. 5.3.3, использует базис, образован-
ный полным спектром излучения каждого радионуклида. Такой подход свободен от
недостатка присущего методу счета, поскольку для идентификации используется
полный спектр излучения образца. Однако метод подгонки имеет другие недостатки,
связанные с частичным перекрытием спектров излучения разных нуклидов. Кроме
того, метод подгонки очень чувствителен к энергетическому разрешению детектиру-
ющей системы и нестабильности ее параметров. В виду этого метод подгонки, несмо-
тря на его очевидное преимущество, не получил широкого применения на практике.
В разд. 5.3.3 рассматриваются пути оптимизация метода подгонки с целью устране-
ния его недостатков [245,254].
5.3.2 Детектирование и идентификация нуклидов путем счета гамма-фото-
нов в окрестности выбранной линии полного поглощения
Общие соотношения. Для детектирования гамма-фотонов используется детектор,
состоящий из сцинтилляционного кристалла и фотоумножителя. Чтобы уменьшить
МДА, кристалл помещается на минимальном расстоянии от исследуемого образца.
Проводимое ниже рассмотрение относится к фиксированной форме и размеру образ-
ца с однородным распределением изотопов. Образец содержит в малых количествах
разные нуклиды из фиксированного набора. Нуклиды нумеруются верхним индексом
(т). Целью измерений является оценка их активностей А( , определяемых как чис-
ло распадов т -того нуклида за секунду.
С этой целью для каждого нуклида из этого фиксированного набора выбирает-
ся наиболее сильная линия, не перекрывающаяся с остальными линиями набора.
Энергия выбранной линии т -того нуклида обозначается через . Введем отно-
шение числа распадов в пределах выбранной линии к полному числу распадов
т -того нуклида. Чувствительность детектирования относительно т -того нуклида
(однородно распределенного по образцу) определяется как отношение числа распа-
дов, регистрируемых в пределах выбранной линии, к полному числу распадов т -того
нуклида в образце. Чувствительность детектирования относительно т -того нуклида
записывается в виде
228
5.3. Сцинтилляционные детектирующие системы для регистрации...
n(m) = K<1'n>K2(E<m))K3(E(m))K4(E(m)). (5.6)
Здесь коэффициенты К2, К3, К4 зависят от энергии выбранной линии и определя-
ются следующим образом. К2(Е) есть вероятность для гамма-фотона, с энергией Е,
испущенного образцом, попасть на поверхность кристалла без энергетических по-
терь при рассеянии в образце; эта вероятность усреднена по положению точки излу-
чения в образце и по направлениям излучения (энергетическая зависимость К2
обусловлена рассеянием в образце). Произведение К3(Е)К4(Е) имеет смысл эффек-
тивности полного поглощения, т.е. вероятности для гамма-фотона уже попавшего на
поверхность кристалла быть полностью поглощенным в процессе последующего вза-
имодействия с веществом кристалла (эта вероятность усреднена по направлениям
падения и по положению точки пересечения поверхности кристалла траекторией
гамма-фотона). Эта вероятность представлена как полная эффективность регистра-
ции К3(Е), умноженная на фоточасть К4(Е) (фоточасть определяется как относи-
тельный вклад пика полного поглощения в интегральный спектр регистрируемых
гамма-фотонов с энергией Е). Коэффициент является характеристикой изото-
па, К2 — преимущественно геометрическая характеристика системы образец-кри-
сталл, и К3 , К4 в основном связаны с взаимодействием гамма-фотона с кристаллом.
По определению чувствительности rj , полная активность, , т -того нук-
лида связана со скоростью счета, , в пределах m-той выбранной линии соотно-
шением
Если чувствительность известна, то активность А(П1) может быть найдена по
скорости счета п(П1). С учетом фоновой активности, скорость счета полезных сигна-
лов определяется как
n(m) = M™)tot-M™)bac, (5.8)
где Mm\ot или АДт>Ьас есть измеряемая полная или фоновая скорость счета, соот-
ветственно. Эти скорости измеряются в окрестности т -той линии,
£Хт)-^-’ < Е < £Хт> + ^-’ , (5.9)
т. е. в пределах спектрального окна шириной Д(т). Статистические флуктуации
ограничивают снизу скорость счета полезных сигналов, надежно определяемую из
соотношения (5.8), а следовательно, оцениваемую по формуле (5.7) активность нукли-
да. Соответствующее значение минимальной детектируемой активности (МДА) дает-
ся выражением (5.5).
Скорости счета и ^т)Ьас * фигурирующие в формулах (5.7)-(5.8), как
и в выражении (5.5) для МДА, зависят от ширины окна А(гп). Чтобы найти эту зави-
симость, надо выразить через А величины ц и АГЬас , фшурирующие в выражении
(5.5). Чувствительность ц пропорциональна скорости счета сигналов, проинтегриро-
ванной по окну (5.9). Энергетическое распределение сигналов полного поглощения
5.3. Сцинтилляционные детектирующие системы для регистрации...
229
Рис. 5.5.
Минимальная детектируемая актив-
ность (МДА) как функция ширины
спектрального окна. МДА выражена
в единицах ее минимального значения,
а ширина окна - в единицах
энергетического разрешения [245].
Ширина окна в единицах разрешения
аппроксимируется гауссовой функцией с полуширинрй £Кт) и положением максиму-
ма в центре окна . Таким образом,
Т](Д) = const . а = 0,8325 , (5.10)
где через Ф обозначен интеграл ошибок
Ф(х) = Г exp(-t2)dt . (5.11)
Ju J
О
Если фоновая активность имеет непрерывное энергетическое распределение с боль-
шой характерной энергией, то Nbac пропорционально Д . Окончательно, выраже-
ние (5.5) для МДА, относящееся к т -тому нуклиду, принимает вид
MDAW = constTR^^Ar. х — а = О, 8325 . (5.12)
Ф(ах) RWeW
Здесь введено энергетическое разрешение сцинтилляционного детектора, R. Для ли-
нии полного поглощения, Е^гтГ>, энергетическое разрешение R<m) определяется как
ширина линии Г/"1* на уровне половины максимальной ординаты, деленная на абс-
циссу максимума :
=
p(m)
Е^ ‘
(5.13)
На рис. 5.5 показана зависимость МДА от отношения А к D согласно (5.12).
МДА достигает минимума при A/D = 1,189 . Как видно из рис. 5.5, МДА быстро воз-
растает с уменьшением х- А/D слева от минимума и сравнительно слабо зависит
от х справа от минимума. Учитывая некоторую ошибку при воспроизведении окна
и некоторые отклонения реального энергетического распределения сигнала от гаус-
230
5.3. Сцинтилляционные детектирующие системы для регистрации...
совского, целесообразно выбрать ширину окна, несколько превышающую положение
минимума МДА, например, А = 1, 5D.
Из выражения (5.12) видно, что МДА возрастает с ухудшением энергетичес-
кого разрешения, т. е. с увеличением R(m^ = D^/EL™), пропорционально R1/2 . От-
сюда следует, что хорошее энергетическое разрешение сцинтилляционного детектора
способствует эффективности детектирования и идентификации слабых активностей.
Оптимизация процесса детектирования с разделением на этапы. На практике воз-
никает задача оптимизации детектирующей системы применительно к ожидаемому
набору нуклидов. Эта задача включает большое число параметров детектирующей
системы: форма и размер исследуемого образца, вещество сцинтилляционного крис-
талла и его размеры, материал контейнера для кристалла, ширина энергетического
окна, выбираемая применительно к энергетическому разрешению (зависящему от
кристалла и фотоумножителя) и т.д. Проблема оптимизации усложнена частичным
перекрытием линий излучения нуклидов, так что решение этой задачи существенно
зависит от ожидаемого набора нуклидов.
Такая задача оптимизации решалась путем расчета чувствительности и МДА
методом Монте-Карло (см., например, [230-234,236]). Как правило, процесс детектиро-
вания прослеживался от момента испускания гамма-фотона в веществе до момента
его полного поглощения или вылета из детектирующей системы без учета процесса
светосбора. При этом приводился только окончательный результат (число и спектр
регистрируемых сигналов).
Информативность таких расчетов может быть существенно повышена путем
разделения процесса детектирования на два этапа: первый этап включает рассеяние
гамма-фотонов внутри исследуемого образца и заканчивается их выходом из образ-
ца. Второй этап относится к взаимодействию гамма-фотонов, вылетевших из образца
со сцинтилляционным кристаллом (включая контейнер). Преимущества такого под-
хода рассматриваются ниже.
Разделение процесса детектирования на две стадии было осуществлено в Ин-
ституте монокристаллов В. А. Тарасовым путем создания образов источника. Каждый
источник представляет собой образец заданной формы и размера, содержащий един-
ственный (гп-тый) нуклид. Для определенности рассматриваются образцы, имеющие
форму сосуда Маринелли, описанного ниже. Таким образом геометрия образца зада-
ется его объемом V. Библиотека содержит набор источников (V, m) с 250, 500,
1000 см3 и т = 1,..., ттах • Каждый источник представлен в библиотеке функцией
распределения гамма-фотонов Ф(У, m|S, и, Е) по 5 переменным: S —точка пересе-
чения поверхности образца траекторией вылетевшего гамма-фотона; орт, и, и энер-
гия, Е, гамма-фотона в момент вылета. Для каждого источника (V, т), функция рас-
пределения Ф представлена достаточным числом (не менее чем 104) гамма-фотонов,
вылетевших из образца.
Библиотека источников предоставляет возможность независимо исследовать
влияние источника и сцинтилляционного кристалла на чувствительность и МДА.
5.3. Сцинтилляционные детектирующие системы для регистрации...
231
В частности, данные библиотеки могут быть использованы для исследования влия-
ния спектрального перекрытия между гамма-фотонами, испускаемыми разными
группами нуклидов из заданного их набора. Далее, использование библиотеки сокра-
щает примерно на два порядка время, необходимое для моделирования процесса де-
тектирования. Это связано с тем, что при использовании библиотеки опускается сло-
жная часть траектории гамма-фотонов внутри образца и защитной оболочки. При
этом учитывается только малая часть испускаемых гамма-фотонов, траектории кото-
рых пересекают поверхность сцинтилляционного кристалла.
В виде примера ниже рассматриваются некоторые интегральные характерис-
тики детектирующего устройства, взятые из библиотеки образов источника для наи-
более распространенных нуклидов.
Выходные и промежуточные характеристики работающего прибора. Сравнение раз-
ных сцинтилляционных материалов. Эффективность прибора характеризуется ми-
нимальной детектируемой активностью исследуемого образца. Чтобы облегчить поис-
ки путей оптимизации, полезно проследить, как МДА формируется из промежуточных
характеристик, относящихся к исследуемому образцу (источнику) и к системе детекти-
рования. Ниже такой анализ проводится для разных вариантов работающего прибо-
ра, сконструированного исследовательской группой В. А. Тарасова в Отделении ще-
лочно-галоидных кристаллов Института монокристаллов НАН Украины (г. Харьков).
Как видно из выражения (5.5), МДА уменьшается с повышением чувствитель-
ности цис понижением фоновой активности АЬас. Чтобы максимизировать чувстви-
тельность ц , исследуемое вещество помещают в сосуд с полостью для сцинтилляци-
онного кристалла (сосуд Маринелли), как показано на рис. 5.6. Такая геометрия мак-
симизирует средний телесный угол с вершиной в источнике, опирающийся на сцин-
тилляционный кристалл, а следовательно, и коэффициент К2 в выражении для
чувствительности (5.6). Остальные коэффициенты К3 и К4, зависят от кристалла
(они возрастают с его размером и эффективным атомным номером).
Чтобы минимизировать фоновую активность Abac* исследуемый образец и
сцинтилляционный детектор помещают в массивную защитную оболочку, сделанную
Рис. 5.6.
Схема детектирующего устройства:
1 - сосуд Маринелли, 2 - сцинтилля-
ционный кристалл, 3 - фотоумножи-
тель, 4 - усилитель, 5 - многоканаль-
ный анализатор импульсов,
6 - компьютер для обработки инфор-
мации, 7 - свинцовая защитная обо-
лочка толщиной 5 см с внутренним
медным слоем для поглощения вторич-
ного рентгеновского излучения [245].
232
5.3. Сцинтилляционные детектирующие системы для регистрации...
из свинца и покрытую изнутри тонким слоем меди, поглощающим вторичное рентге-
новское излучение во свинцовой оболочке. Остаточная фоновая активность в боль-
шой степени обусловлена фоновой активностью сцинтилляционного кристалла и за-
щитной оболочки, имеющей неконтролируемый случайный разброс. Детектирующее
устройство с защитной оболочкой показано на рис. 5.6. Прибор был сконструирован
в трех вариантах, различающихся объемом сосуда Маринелли (1000, 500 и 250 см3)
и, соответственно, размером сцинтилляционного кристалла (063x63, 040x40, и
0 25 х 25 мм). Эффективность прибора существенно понижается с уменьшением раз-
мера (при уменьшении объема образца в два раза значение МДА, отнесенное к едини-
це объема, возрастает примерно в два раза при низких энергиях и в три раза при вы-
соких).
В табл. 5.3 и 5.4 представлены МДА и промежуточные характеристики прибо-
ра для разных кристаллов (первый столбец) и разных нуклидов (второй столбец): чув-
ствительность г, (определенная согласно (5.6)), ее составляющие сомножители ,
К2(Е<т)), К3(£^т)), К4(£Хт)), и фоновая активность Nbac . Эти величины были ра-
ссчитаны методом Монте-Карло с точностью до 3%. Значения МДА, приведенные в
последнем столбце таблицы, согласуются с соответствующими экспериментальными
данными с точностью до 10-15% (в эксперименте МДА измеряется с такой же точнос-
тью).
Рассмотрим более детально характеристики прибора, приведенные в табл.
5.3 и 5.4. Таблицы включают 5 наиболее распространенных изотопов, линии которых
перекрывают спектральный интервал от 0,06 до 2,6 МэВ (изотопы Ra-226 и Th-232
представлены в таблице двумя линиями, пригодными для идентификации). Приве-
денные в таблице значения МДА варьируются в широком диапазоне от 0,8 до 25 рас-
падов в секунду. Проследим за происхождением столь большого различия МДА.
Сначала ограничимся табл. 5.3, относящейся к сцинтилляционным кристал-
лам фиксированного размера 063x63 мм. Чувствительность ц , фигурирующая в
определении МДА (5.5), сформирована двумя группами сомножителей: коэффициент
характеризует распределение активности изотопа между его линиями излучения,
а произведение К234 = К2К3К4 относится к процессу детектирования. Как видно из
табл. 5.3., величина К234 , как правило, довольно слабо зависит от энергии, так что
различие в чувствительности разных изотопов в основном обусловлено различием в
сомножителе . Это в большой степени обусловливает и различие в значениях
МДА, приведенных в табл. 5.3 для разных нуклидов. Наряду с этим, существует об-
щая тенденция к медленному уменьшению МДА с повышением энергии вследствие
довольно быстрого понижения фоновой активности, которая с избытком компенсиру-
ет слабое уменьшение сомножителя К234 с повышением энергии.
Сравним теперь варианты прибора, различающиеся размерами образца и
кристалла (табл. 5.3 и 5.4). Меньший прибор отличается от большего менее благопри-
ятной геометрией детектирования (коэффициент К2 меньше примерно на 30%) и ме-
ньшей эффективностью регистрации (коэффициенты К3 и К4). В результате прибо-
ры различаются по чувствительности в два или три раза, однако, это в некоторой сте-
5.3. Сцинтилляционные детектирующие системы для регистрации...
233
ТаЬлица 5.3. Минимальная детектируемая активность и промежуточные характеристики детектирующе-
го устройства с сосудом Маринелли емкостью 1000 см3 и различными сцинтилляционными
кристаллами одинакового размера 0 63 х 63 мм [245]. Время измерения t = 3600 сек.
Крис- талл Иссле- дуе- мые нукли- ды Линия Для иденти- фика- ции (МэВ) *1 *2 кз к4 *1*2*3 = = V*1 ц х 102 ^Ьас (число распа- дов в сек.) МДА (число распа- дов в сек.)
Сыа1(Т|Г^ 0,864 0,992 0,0557 2,06 0,80 1,45
241 Am 0,0596 0,37 0,0650 0,855 0,989 0,0550 2,03 0,89 1,55
( BGpJ 0,842 0,989 0,0541 2,00 0,95 1,62
Г'Jal(TI) j 0,575 0,544 0,0283 1,40 1,40 2,81
\ CW0 J 226Ra 0,609 0,495 0,0906 0,775 0,776 0,0544 2,70 1,61 1,56
V^BGp/ 0,783 0,823 0,0584 2,89 1,72 1,51
/Nalfrl) 0,560 0,543 0,0292 2,48 1,30 1,53
( CWO 137Cs 0,662 0,85 0,0959 0,774 0,747 0,0554 4,171 1,50 0,87
\bgo/ 0,767 0,807 0,0594 5,05 1,60 0,83
/NaiCri) 0,509 0,450 0,0239 1,08 0,80 2,76
1 CWO 232Th 0,930 0,45 0,1045 0,723 0,695 0,0525 2,36 0,92 1,35
\J3GO/ 0,719 0,765 0,0575 2,59 0,98 1,27
/ПчаКТ!) 0,430 0,360 0,0164 0,172 0,48 13,4
( CWO 40K 1,460 0,105 0,1057 0,670 0,635 0,0450 0,472 0,55 5,23
\JGO 0,680 0,696 0,0500 0,525 0,59 4,88
/7jal(TI) 0,421 0,339 0,0159 0,270 0,20 5,52
1 CWO 226Ra 1,764 0,17 0,1110 0,653 0,631 0,0436 0,741 0,23 2,05
\BGO 0,660 0,653 0,0456 0,775 0,25 2,13
/7lal(TI) 0,364 0,346 0,0155 0,558 0,15 2,30
[ CWO 232Th 2,614 0,36 0,1233 0,592 0,594 0,0434 1,56 0,17 0,88
I BGO 0,573 0,646 0,0456 1,64 0,18 0,86
пени компенсируется более низкой фоновой активностью в случае меньшего прибо-
ра. Как видно из табл. 5.3 и 5.4, в которых приведена МДА полного объема образца, ее
значения для меньшего и большего прибора различаются множителем, колеблющим-
ся в интервале от 1,10 до 2,2; соответственно, значения МДА, отнесенные к единице
объема исследуемого вещества, различаются в 2,2-4,5 раз (это различие значитель-
нее для более легкого кристалла NaI(Tl)).
Табл. 5.3 и 5.4 показывают существенное преимущество более тяжелых крис-
таллов BGO и CWO по сравнению с NalfTl). Действительно, применение тяжелого кри-
сталла вместо NaI(Tl) понижает МДА примерно в 2,5 раза для сцинтилляционного
кристалла 0 63 х 63 мм или в 3-4 для кристалла 0 40 х 40 мм.
234
5.3. Сцинтилляционные детектирующие системы для р егистр ации ...
Таблица 5.4. Минимальная детектируемая активность и промежуточные характеристики детектирующе-
го устройства с сосудом Маринелли емкостью 500 см3 и различными сцинтилляционными
кристаллами одинакового размера 04Ох 40 мм 1245]. Время измерения t = 3600 сек.
Линия
Кристалл Иссле- дуемые нукли- ды для иденти- фикации (МэВ) К1 «2 *3 к4 Т| х 102 ^Ьас (число распадов в сек.) МДА (число распадов в сек.)
Nalfl); 0,834 0,992 1,42 0,45 1,57
f|wo\ 241 Am 0.0596 0,37 0,0463 0,810 0,983 1.36 0,41 1,57
(8G0J 0,812 0,990 1,36 0,36 1,45
/ Nal(TI) 0,432 0,481 0,71 0,80 4,19
CWO 226Ra 0,609 0,495 0,0688 0,672 0,758 173 0,75 1,67
BGO 0,690 0,810 1,90 0,65 1,41
Nal(TI) 0,443 0,460 1,18 0,76 2,46
CWO 137Cs 0,662 0,85 0,0679 0,676 0,739 2,88 0,70 0,97
BGO 0,682 0,800 3,15 0,60 0,82
NalfTl) 0,372 0,360 0,44 0,47 5,19
CWO 232Th 0.930 0,45 0,0729 0,606 0,666 1.32 0,43 i 1,65
BGO 0,601 0,720 1.42 0,37 1,43
/'NaKTI) 0,306 0,267 0,066 0,25 25,2
( CWO 40K 1,460 0,105 0,0769 0,530 0,547 0,245 0,23 6,52
V BGO 0,530 0,607 0,260 0,20 5,73
( NalfTl) 0,290 0,264 0,100 0,12 11,5
I CWO 226Ra 1,764 0,17 0,0806 0,505 0,520 0,36 0,11 3,07
У BGO 0,480 0,585 0,38 0,090 2,63
j Nal(TI) 0,259 0,253 0,19 0,09 5,26
\ CWO 232Th 2,614 0,36 0,0808 0,460 0,457 0,61 0,08 1.54
\BGO 0,442 0,488 0,63 0,07 1.40
5.3.3. Детектирование и идентификация нуклидов путем разложения полно-
го спектра излучения по базисным спектрам (метод подгонки)
Недостатки метода подгонки и способы его оптимизации. Метод детектирования пу-
тем счета фотонов, описанный в разд. 5.3.2, вполне удовлетворителен для нуклидов с
сильной линией излучения, пригодной для идентификации (отделенной от линий ос-
тальных нуклидов достаточным энергетическим интервалом). Однако, как видно из
табл. 5.3 или 5.4, метод счета значительно менее эффективен для нуклидов, имею-
щих только слабые линии, пригодные для идентификации, например для нуклидов
40К (Кх = 0,105) и 226Ra (К} = 0,17 для высокоэнергетической линии, наиболее
удобной д ля детектирования и идентификации).
*5.3. Сцинтилляционные детектирующие системы для регистрации...
235
Ввиду сказанного целесообразно дополнить простой метод идентификации,
описанный в разд. 5.3.2, более чувствительным, хотя и сложным, методом, использу-
ющим полный спектр излучения образца. Этот метод был рассмотрен в немногих ра-
ботах [237,238,245] и состоит в следующем.
Введем m-тый спектр излучения, S(m>(E), относящийся к образцу, содержа-
щему только m-тый изотоп. По определению, S^m\E)dE есть число сигналов, реги-
стрируемых за секунду в интервале энергий (Е, Е + dE) тем же прибором при тех же
условиях (включая форму и размер образца), которые фигурируют в методе счета
(разд. 5.3.2). Интегральный спектр S<m)(E) связан с полной активностью, , гп-
того изотопа соотношением
J S<J)(E)dE = . (5.14)
Здесь Е^п} обозначает усредненную полную вероятность для у-фотона, излученного в
образце, попасть (с потерей части энергии или без потерь) на поверхность кристалла
с учетом рассеяния в образце и защитной оболочке. L^m> есть усредненная
эффективность регистрации для фотонов, уже достигших поверхности образца, т.е.
вероятность для них рассеяться или полностью поглотиться в сцинтилляционном
кристалле. Коэффициенты и L^n) усреднены по линиям т -того изотопа, по ко-
ординатам точки излучения и по направлению испускания. Коэффициенты и
, относящиеся к полному энергетическому спектру гамма-излучения, отличают-
ся по смыслу от коэффициентов К(^ и , относящихся к линии полного погло-
щения, выбранной для идентификации в рамках метода счета. Это различие соответ-
ствует различию между сущностью метода счета и метода подгонки.
Коэффициент L^ni) является элементом библиотеки образов источника, опи-
санной в разд. 5.3.2. рассчитывается методом Монте-Карло с использованием
библиотеки для данного сцинтилляционного кристалла. Коэффициенты и L^n)
приведены в табл. 5.5 для тех же изотопов и линий, которые приведены в табл. 5.3 и
5.4.
Спектр излучения, нумеруемый индексом т, выражается через нормализо-
ванный спектр £ <т) :
S«)(E) = ^U)(E) , J^O)(E)dE = 1 . (5.15)
Набор нормализованных спектров ^(т)(Е) используется как базис для разложения
спектра, Smix(E), сигналов, испускаемых исследуемым образцом, содержащим
смесь изотопов:
Smix(E) = ^CU)LO')(E) . (5.16)
J
Коэффициенты разложения могут быть получены минимизацией среднеквад-
ратичного расхождения между измеренным спектром Smix(E) и его разложением
(5.16):
236
5.3. Сцинтилляционные детектирующие системы для р егистр ации ...
12
smix(£) CUW(E) w(E)dE = min.
J 3
(5-17)
Здесь iv(E) есть весовой множитель, который обычно заменяется единицей [237,238],
но может быть использован для оптимизации метода подгонки рассмотренным ниже
путем.
Условие (5.17) эквивалентно системе линейных алгебраических уравнений, где
ттах обозначает полное число изотопов в исследуемом наборе и введены
обозначения
^BIJC0) = GI. j,l= l,...,jmax J (5.18)
By = Bji = jx<J)(E)£<l>(E)w(E)dE, (5.19)
Bi = fsmlx(E)S<l)(E)rn(E)dE. (5.20)
Коэффициенты разложения С5т), найденные из уравнения (5.18), позволяют
найти активности изотопов по формуле
=
(т)г (гл) *
(5-21)
Кристалл Нуклид 4 V =1( L3 )00 CM3 ^2 V=! L3 500 cm3
(^Nal(Tl)) 0,893 0,822
i CWO .? 241 Am 0,164 0,825 0,111 0,805
< BGO 0,810 0,797
( NalfTl) 0,665 0,545
\ CWO 226Ra 0,137 0,803 0,100 0,703
у BGO 0,798 0,699
( NalfTl) 0.623 0,483
1 CWO 137Cs ; 0,140 0,7879 0,101 0,680
Vbgo 0,784 0,697
< NalfTl) 0,674 0,593
! CWO 232Th 0,141 0,807 i 0,098 0,735
\bgo 0,800 0.737
{ NalfTl) 0,474 0,356
\ CWO 40K 0,132 : 0,690 0,096 0,563
4qo 0,682 0,558
Табл. 5.5.
Коэффициенты, связывающие актив-
ность образца с регистрируемым
спектром, для сосудов Маринелли
емкостью 1000 и 500 см3 и кристал-
лов с размерами 063 х 63 мм и
04Ох 40 мм соответственно [245].
5.3. Сцинтилляционные детектирующие системы для регистрации...
237
Эта формула вытекает из соотношений (5.14) -(5.16).
Метод, рассматриваемый в этом разделе, реализуется с использованием при-
бора и регистрирующей системы, описанных в разд. 5.3.2, но с применением другого
алгоритма обработки регистрируемых сигналов. Этот алгоритм использует базисные
функции ; их свойства и способ их вычисления рассматриваются ниже.
Метод подгонки в его существующем виде не получил широкого распро-
странения ввиду того, что перекрытие спектральных линий разных нуклидов может
привести к ошибкам их идентификации: если два нуклида испускают близкие по
энергии линии, то один из них может быть ошибочно принят за другой. (В рамках
метода счета перекрытие исключено ценой понижения чувствительности). Матема-
тически этот источник ошибок связан с тем, что матрица Ва, определяемая согласно
(5.19), имеет большие недиагональные элементы, из-за которых решение уравнения
(5.18) становится чувствительным к малым ошибкам в коэффициентах уравнения.
Чтобы уменьшить перекрытие спектральных линий, приводящее к появлению
больших недиагональных матричных элементов, следует ввести в определение (5.17),
(5.19), (5.20) весовой множитель w(E), понижающий вклад области перекрытия
линий в интегралы (5.17), (5.19), (5.20). Такой весовой множитель может быть запи-
сан в виде [245]
w(E)= П
j i, т, п
1 - ехр
(Е-Е^)2 + (Е-Е^)2
qR(E)2
(5.22)
с параметрами q и Q, регулирующими его поведение в области перекрытия. Вклад
этой области в интегралы (5.17), (5.19), 520) уменьшается с увеличением q и Q.
Обычно параметры q и Q не должны сильно отличаться от единиц. Весовой множи-
тель (5.22) становится малым в интервале энергий, где линии разных нуклидов с ин-
дексами m и I разделены интервалом, не превышающим энергетического разреше-
ния R; вне этого интервала весовой множитель практически совпадает с единицей.
Существенная роль энергетического разрешения и стабильности сцинтилляционного
детектора. Базисные функции ^Чт>(Е) представляют собой полный нормализован-
ный спектр выходных сигналов образца содержащего только тп -тый нуклид. Спектр
^<т)(Е) состоит из некоторого числа спектральных линий с энергиями и веса-
ми . По определению, вес каждой линии пропорционален числу соответствую-
щих зарегистрированных распадов в секунду и все веса нормализованы на единич-
ную сумму:
2Х=1.
и
В отсутствие аппаратурного уширения линий (т.е. при нулевом разрешении
сцинтилляционного детектора) спектр регистрируемых сигналов имел бы вид
238
5.3. Сцинтилляционные детектирующие системы для регистрации...
£ 0-)(Е) = £ W*? [^(Е-Е^) + (1 , (5.23)
п
| aO)(E)dE = 1 . (5.24)
Здесь Р{[т) обозначает относительный вклад полного поглощения в спектр регистри-
руемых сигналов, происходящих от п -той линии излучения образца, содержащего
только т -тый нуклид; есть соответствующий комптоновский континуум, нор-
мализованный на единичную площадь. Отметим, что отличается от фоточасти
, фитурирующей в разделе 5.3.2, поскольку базисная функция (5.23) содержит
комптоновский континуум, происходяпщй от комптоновского рассеяния у-фотонов
не только в сцинтилляционном кристалле, но также в образце и в защитной оболочке.
Рассеяние в большом образце, состоящем преимущественно из легких ве-
ществ, заметно усиливает комптоновский континуум и соответственно уменьшает
Р0П).
Если принять во внимание ненулевое энергетическое разрешение, R, сцин-
тилляционного детектора, то базисный спектр (5.23) заменяется его сверткой с
аппаратурной функцией F(E', Е):
^О')(Е) = Ip^FXE^, Е) + (1 -Рб>) jcU>(E')F(E', E)dE'l . (5.25)
п
Здесь
F(E’, Е) = --- expf-y (Е~Е')2J , у = 2,773 (5.26)
^E'R(E') '[Е(Е’)Е’]2' 1 1
есть нормализованное энергетическое распределение (по энергии Е) регистрируе-
мых сигналов, генерируемых монохроматическими у-фотонами с энергией Е*;
Е(Е’) — есть энергетическое разрешение, т. е. ширина аппаратурной функции (5.26)
на середине максимальной ординаты, деленная на абсциссу максимума Е'.
Базисная функция (5.25), содержащая некоторое число частично перекрываю-
щихся линий, имеет сложную форму, зависящую от энергетического разрешения R.
Поэтому метод подгонки требует стабилизации энергетического разрешения. Энерге-
тическое разрешение сцинтилляционных кристаллов как функция оптических пара-
метров, размеров, формы кристалла и свойств поверхности будет рассмотрено в час-
ти Ш.
Для практической реализации метода подгонки полезно получить базисный
спектр двумя способами: путем измерения спектра сигналов от образцов, содержа-
щих по отдельности каждый нуклид из заданного набора, и путем расчета по форму-
лам (5.25) и (5.26). Базисные спектры, полученные этими двумя способами, следует
согласовать друг с другом путем уточнения параметров выражений (5.25) и (5.26).
В дальнейшем базисные спектры могут быть скорректированы с учетом небольшого
изменения разрешения путем пересчета по формулам (5.25), (5.26).
5.4. ФОСВИЧ-ДЕТЕКТОРЫ ДЛЯ ИЗБИРАТЕЛЬНОЙ РАДИОМЕТРИИ
239
Набор параметров детектирующей системы , опре-
деляется ее геометрией и не изменяется со временем. Эти параметры должны быть
измерены экспериментально с хорошей точностью.
Таким образом, в отличие от простого метода счета (разд. 5.3.2), метод подгон-
ки требует проведения довольно трудоемких предварительных измерений и расчетов.
Эффективность метода подгонки существенно зависит от энергетического разреше-
ния, влияющего на форму базисных функций (5.25). Чем лучше разрешение, тем
сильнее различаются базисные функции £( гп) с разными т и тем точнее проводит-
ся идентификация. Поэтому выбор сцинтилляционного материала становится нетри-
виальной задачей. Действительно, хотя тяжелые кристаллы CWO и BGO, имеют бо-
лее высокую эффективность регистрации по сравнению с NaI(Tl), последний имеет лу-
чшее энергетическое разрешение благодаря более высокой конверсионной эффекти-
вности, более высокой прозрачности для света сцинтилляций и более однородной
структуре. Оптимальный выбор сцинтилляционного кристалла требует предварите-
льных расчетов базисных функций для заданного набора нуклидов и конкретного де-
тектирующего устройства с кристаллами разных типов.
5.4. Фосвич-детекторы для избирательной радиометрии
Для раздельной регистрации а , 0 и у -частиц, существенно различающихся
по длине пробега в веществе, используются комбинированные детекторы из разных
сцинтилляционных материалов — так называемые фосвич-детекторы. Фосвич-де-
тектор (рис. 5.7) представляет собой толстую сцинтиллирующую подложку (кри-
сталл или пластмассу), служащую для регистрации длиннопробежного излучения
(например, у -фотонов), на поверхность которой нанесена тонкая сцинтилляционная
пленка, предназначенная для регистрации короткопробежного (а или 0 ) излучения.
Могут наноситься и два слоя разных веществ и разной толщины, позволяющие одно-
временно регистрировать а , 0 и у -частицы.
Кристалл и люминесцирующие слои подбираются таким образом, чтобы соот-
ветствующие сцинтилляционные сигналы можно было легко разделить либо по
спектру излучения, либо по длительности сцинтилляционных импульсов. Толщины
пленок и кристалла, используемого в качестве подложки, подбираются в соответ-
ствии с длиной пробега регистрируемых частиц в исследуемом энергетическом диа-
пазоне. Такие комбинированные детекторы уже упоминались в разделах 2.2 (часть I),
1.2.2 (часть II).
Рассмотрим два примера [248]: фосвич-детектор для регистрации а и 0 -из-
лучений в виде пленки CsIfTl), нанесенной на сцинтилляционную пластмассовую
подложку (рис. 5.8а), и фосвич-детектор для регистрации 0 и у -излучений в виде
пластмассового слоя, нанесенного на поверхность кристалла NalfTl) (рис. 5.86).
Фосвич-детектор для регистрации а и 0 -излучений представляет собой по-
листироловый диск диаметром 100 мм и толщиной 5 мм, на который нанесена поли-
240
5.4. ФОСВИЧ-ДЕТЕКТОРЫ ДЛЯ ИЗБИРАТЕЛЬНОЙ РАДИОМЕТРИИ
кристаллическая пленка CsI{Tl) толщиной 30-40 мкм. Этот детектор предназначен
для совместного или раздельного детектирования ионизирующих излучений изото-
пов 239Ри, 241 Am, 137Cs, 40К, ^Sr. аир -излучения разделяются благодаря сильно
различающимся амплитудам сигналов и временам затухания (полистирол, в котором
поглощаются 0 -частицы, обладает намного меньшей сцинтилляционной эффектив-
ностью и меньшим временем затухания, чем CsIfTl)).
В виде примера на рис. 5.9 показаны энергетические спектры импульсов, од-
новременно зарегистрированных этим фосвич-детектором от источника а-частиц
2Э9ри (вверху) и от источника 0 -частиц ^Sr (внизу).
Фосвич-детектор для регистрации у - и 0 -излучений [248] представляет собой
монокристалл NaI(Tl) диаметром 100 мм и высотой 40 мм, на который нанесен слой
полистирола толщиной 5 мм такого же диаметра. Этот детектор предназначен для
совместного или раздельного детектирования ионизирующих излучений изотопов
137Cs, 40К, 226Ra, 232Th, ^Sr. у - и 0 -частицы, как и в предыдущем случае, разделя-
ются благодаря сильному различию полистирола и кристалла NalfTl) по сцинтилля-
ционной эффективности и временам затухания импульса.
На рис. 5.10 показаны одновременно зарегистрированные энергетические
спектры импульсов от источника у -частиц 137Cs (вверху) и от источника 0 -частиц
90Sr (внизу).
При разработке фосвич-детекторов исследователи используют известные ма-
териалы в новых применениях: например, сборка из слоев LSO и NalfTl) используется
в камере, сочетающей возможности РЕТ и SPECT [261]. Слой LSO используется для
РЕТ, слой NalfTl) — для SPECT. Аналогично используются слои LSO и YSO [262].
Рис. 5.7. Фосвич-детектор для регистра-
ции короткопробежных и длиннопробеж-
ных частиц (простейшая схема). Коротко-
пробежные и длиннопробежные частицы
поглощаются в тонком или толстом слое,
соответственно [248].
Рис. 5.8. Схематический вид
фосвич-детектора для регистрации
альфа- и бета-излучения (а) и
бета- и гамма-излучения (б) [248].
5.4. ФОСВИЧ-ДЕТЕКТОРЫ ДЛЯ ИЗБИРАТЕЛЬНОЙ РАДИОМЕТРИИ
241
Чиспо отсчетов Число отсчетов
600
500
400
300
200
100
0,00 0,02 0,04 0,06 0,08 0,09 0,11
Энергия, МэВ
Энергия, МэВ
Энергия, МэВ
Рис. 5.9. Энергетические спектры
импульсов, одновременно зарегистриро-
ванных фосвич-детектором от источника
а-частиц 239Ри (вверху) и от источника
Р-частиц 90Sr (внизу) [248].
Рис. 5.10. Энергетические спектры
импульсов, одновременно зарегистриро-
ванных фосвич-детектором от источника
у-частиц 137Cs (вверху) и от источника
р-частиц 90Sr (внизу) [248].
СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ
1. Scintillation. Detectors, Crismatec: Catalogue. -France.
2. Цирлин Ю. А., Глобус M. E., Сысоева E. П. Оптимизация детектирования гам-
ма-излучения сцинтилляционными кристаллами. -М.: Энергоатомиздат, 1991.
-179 с.
3 . Scintillation Materials & Detectors: Catalog of the Institute for Single Crystals. -Khar-
kov, 1995.
4. Goriletsky V. I., Eidelman L. G., Panova A. N., Shakhova К. V. et al. New scintillation
material — CsI(CO3) // Nucl. Tracks Radiat. Measur. -1993. -Vol. 31. -№1. -P. 109-
110.
5. Sakai E. Resent measurements on scintillator-photodetector systems // IEEE Trans.
Nucl. Sci. -1987. -NS-34. -№1. -P. 418-422.
6. Holl I., Lorenz E., Mageras G. A measurement of the light yield of common inorganic
scintillators // IEEE Trans. Nucl. Sci. -1988. -35. -№1. -P. 105-109.
7. ZhuR. Radiation damage in scintillating crystals// Inorganic Scintillators and Their
Applications. Proc, of the Intern. Conference «SCINT 97» / Ed. by Y. Zhiwen et al.
-Shanghai, China, 1997. -P. 73-90.
8. Deych R. Cadmium tungstate detector for computed tomography / / Inorganic Scintil-
lators and Their Applications. Proc, of the Intern. Conference «SCINT 95» / Ed. by
P. Dorenbos, C. W. E. van Eijk. -Delft, the Netherlands, 1995. -P. 36-39.
9. Avdeichikov V. V., Berghold L., Guttormsen M. et al. Light output and energy resolu-
tion of CSI, YAI, GSO, BGO and LSO scintillators for light ions / / Nucl. Instr. Meth.
-A349. -1994. -P. 216-224.
10. Лодиз P., Паркер P. Рост кристаллов / Пер. с англ. -М.: Мир, 1974. -541 с.
11. Вильке К. Т. Выращивание кристаллов / Пер. с нем. -Л.: Недра. 1977. -600 с.
12. Shen D. Z., Deng Q., Ren G. H. et al. Thermal Properties and Thermoluminescent Ef-
fect of CsIfTl) Crystal // Inorganic Scintillators and Their Applications. Proc, of the In-
tern. Conference «SCINT 97» / Ed. by Y. Zhiwen et al. -Shanghai, China, 1997. -P. 66-
69.
13. Goriletsky V. I., Nemenov V. A., Protsenko V. G. et al. Automated pullings of large al-
kali halide single crystals / / J. Cryst. Growth. -1981. -52. -P. 509-519.
14. Bondarenko S. K., Goriletsky V. I., Grinyov В. V. et al. Growth of large-size CsIfTl)
scintillation ingots / / Inorganic Scintillators and Their Applications. Proc, of the Intern.
Conference «SCINT 97» / Ed. by Y. Zhiwen et al. -Shanghai, China, 1997. -P. 384-387.
15. ZaslavskyB.G., GrinyovB.V., SuzdalV.S., KudinA. M., VasetskyS. I. Industrial
manufacturing of CsIfTl) large diameter crystals // Ibid. -P. 380-383.
16. Eidelman L. G., Goriletsky V. I., Nemenov V. A. et al. Automated growing of large
single crystals controlled by melt level sensor // J. Cryst. Res. and Technol. -1985. -20.
-P. 167-172.
17. Eidelman L. G., Goriletsky V. L, Protsenko V. G. et al. Automated pulling from the
melt — an effective method for growing large halide single crystals for optical and scintil-
lation applications / / J. Cryst. Growth. -1993. -128. -P. 1059-1061;
СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ
243
GoriletskyV. I. Evolution of structural state in massive Csl based single crystals
pulled from melt I / J. Cryst. Growth. -1999. -198/199. -P. 860-864; Panova A. N.,
Goriletsky V. I., Grinyova T. B. et al. Study of the growth atmosphere effect on optical
and scintillation characteristics of large CsIfTl) crystals // Ibid. -P. 865-868.
18. Harshow Radiation Detector, Filtrol Scintillation Phosphor catologue. -1984.
19. Shakhova К. V., Panova A. N., GoriletskyV. I. et al. Properties and application of a
new scintillation material СэЦСОз) // Inorganic Scintillators and Their Applications.
Proc, of the Intern. Conference «SCINT 97» / Ed. by Y. Zhiwen et al. -Shanghai, China,
1997. -P. 63-65.
20. Заславский Б. Г., Стадник П. Е., Даниленко Э. В. и др. А.с. 1122014 СССР, СЗОВ
15/00.
21. АлукерЭ. Д., ЛусисЮ. Ю., Чернов С. А. Электронные возбуждения и радио-
люминесценция щелочно-галоидных кристаллов. -Рига, Зинатне, 1979. -251 с.
22. Шамовский Л. М., РогожинА. А. Особенности люминесценции неорганических
сцинтилляторов // Изв. АН СССР. сер. физ. -1979. -Т. 43. -№6. -С. 1155-1161.
23. АлукерЭ. Д., Гаврилов В. В., Дейч Р. Г., Чернов С. А. Быстро протекающие
процессы в щелочно-галоидных кристаллах. -Рига, Зинатне, 1987. -183 с.
24. Agranovich V. М. and Galanin М. D. Electronic Excitations Energy Transfer in Con-
densed Matter. -Amsterdam, North-Holland, 1982.
25. Шамовский Л. M. Кристаллофосфоры и сцинтилляторы в геологии. -М.: Недра,
1985. -С. 240.
26. Nishimura Н., YamanoT. Free exciton luminescence in alkali iodides // J. Phys. Soc.
Japan, 1982. -Vol. 51. -№9. -P. 2947-2954.
27. NishimuraH., OhhigashiC., TanakaY., TomuroM. Resonance luminescence lines of
free excitons in alkali oxide single crystals // J. Phys. Soc. Japan. -1977. -Vol. 43.
-№1.-P. 157-163.
28. Hattori A., Tomura M., Fujii O., Nishimura H. Intrinsicluminescence and exciton diffu-
sion in Rbl Crystals // J. Phys. Soc. Japan. -1976. -Vol. 41. -№1. -P. 194-201.
29. Nishimura H., Tomura M. Diffusion of excitons in KI crystals / / J. Phys. Soc. Japan.
-1976. -Vol. 39. -№2. -P. 390-397.
30. Nishimura H., Kubota T., TomuraM. Intrinsic luminescence and exciton diffusion in
Nal crystals 11 J. Phys. Soc. Japan. -1977. -Vol. 42. -№1. -P. 175-183.
31. Plekhanov V. G., Shepelev V.V. and GrinfeldsA. U. Spectroscopic manifestation of
self-trapped excitons in ionic insulators 11 Phys. Stat. Sol. (B). -1983. -Vol. 119.
-P. 493-502.
32. Fugol I. Ya. , Grigorashenko O. N. et al. Effects of exciton-photon interaction and spa-
tial dispersion in xenon crystals 11 Solid State Communications. -1981. -Vol. 38.
-P. 1031-1035.
33. Ratner A. M. Free atoms and the simplest atomic crystals / / Physics Reports. -1996.
-Vol. 269. -P. 197-332.
34. SongK. S., Williams R.T. Self-trapped excitons. 2nd ed. -Berlin; Heidelberg, New
York: Springer-Verlag, 1996 (Springer Series in Solid-state Sciences. -Vol. 105.)
35. Zazubovich S., Karner T., Nagirnyi V. et al. Exciton luminescence inTl+ - and Pb2+-do-
ped cesium halides 11 Excitonic Processes in Condenced Matter / Ed. by. M. Schrei-
ber. -Dresden: Dresden University Press, 1996. -P. 235-238.
244
Список ЛИТЕРАТУРЫ
36. Weber М. J., Derenzo S. Е., Dujardin С. Ab-initio Cluster Calculations of Hole Trans-
port and Activator Excitation in CsIfTl) and CsI(Na) // Inorganic Scintillators and Their
Applications. Proc, of the Intern. Conference «SCINT 97» I Ed. by Y. Zhiwen et al.
-Shanghai, China, 1997. -P. 103-106.
37. Chernov S. A., Deych R. G. Luminescence mechanisms in CsI-based scuntUlators //
Inorganic Scintillators and Their Applications. Proc, of the Intern. Conference «SCINT
95»/Ed. by P. Dorenbos, C. W. E. van Eijk. -Delft, the Netherlands, 1995. -P. 419-
422.
38. Chernov S. Excitons and scintillations in CsIfTl) and CsI(Na) 11 Excitonic Processes in
Condenced Matter / Ed. by M. Schreiber. -Dresden: Dresden University Press, 1996.
-P. 155-158.
39. Ляпидевский В. К. Методы детектирования излучений -M.: Энергоатомиздат,
1987.-С. 405.
40. Globus М., Grinyov В. Exciton trapping by impurity centers in alkali halide crystals:
temperature dependence of trapping probability // Excitonic processes in condenced
matter I Ed. by M. Schreiber. -Dresden: Dresden University Press, 1996. -P. 159-162.
41. Ratner A. M., Fugol I. Ya, Belov A. G., Steshenko Yu. L. Competition and Transfer of
excimer resonant bindings in rare-gas crystals 11 Physics letters A. -1989. -Vol. 137.
-№7, 8. -P. 403-408.
42. Ratner A. M. Manifestations of the free - two-site exciton mixing in luminescence exci-
tation spectra of doped crystals 11 Phys. Let. -2000. -A265. -P. 411 -419.
43. MoszynskiM., KapustaM., ZalipskaJ., BalcerzykM., WolskiD., SzawlowskiM.,
Klamra W. Low energy у -ray scintillation detection with large area avalanche photodi-
odes П Conference Record 1998 IEEE Nucl. Sci. Symposium. -1998. -Vol. 1. -P. 142-
147.
44. Moszynski M., Kapusta M., Wolski et al. Energy resolution of scintillation detectors re-
adout with large area avalanche photodiodes and photomultipliers 11 IEEE Trans. Nu-
cl. Sci. -1998. -45. -P. 472-477.
45. Vavra P. M. The tuning of CsIfTl) crystals: Methods and Results 11 Coference Record
of 1998 IEEE Nuclear Science Symposium. -1998. -Vol. 1. -P. 525-530.
46. Hofstadter R. Alkali halide scintillation counters 11 Phys. Rev. -1948. -Vol. 74.
-P. 100-101.
47. Hofstadter R. Twenty Jive years of scintillation counting I / IEEE Trans. Nucl. Sci.
-1997.-NS-22.-P. 13-25.
48. Стар цев В. И., Батур ичева 3. Б., Цирлин Ю. А. Терхюлюминесиенция кристаллов
NalfTl) // Оптика и спектроскопия. -1960. -Т. 8. -№4. -С. 541-544.
49. Акимов Ю.К. Детекторы ядерных излучений на основе неорганических сцин-
тилляторов / / Физика элементарных частиц и атомного ядра. -1994. -Т. 25.
-ВыпЛ.-С. 281.
50. Гринев Б. В., Семиноженко В. П. Сцинтилляционные детекторы ионизирую-
щих излучений для жестких условий эксплуатации. -Харьков: Основа, 1993.
-С. 156.
51. EngelkmeirD. Regenerative defection as a parametrically excited resonance pheno-
menon II Rev. Sci. Instr. -1954. -Vol. 227. -P. 587-591.
52. IredaleP. The effect of the non-proportional responce of NalfTl) crystals to electrons
upon to resolution of y-rays // Nucl. Instr, and Meth. -1961. -Vol. 11. -P. 340-346.
СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ
245
53. Murray R., Meyer A. Scintillation response of activated inorganic crystals to various
charged particles // Physical Review. -1961. -Vol. 122. -№3. -P. 815-826.
54. Zerby C., Meyer A. and Murray R. Intrinsic line broadening in Nal(Tl) gamma-ray
spectrometers 11 Nucl. Instr, and Meth. -1961. -Vol. 12. -P. 115-123.
55. Aitken D.W., BeronB. L., YenicayG., ZulligerH. R. The fluorescent response of
Nalpl), CsIfTl), CsI(Na) and CaF(Eu) to X-rays and low energy gamma rays// IEEE
Trans. Nucl. Sci. -1967. -Vol. 14. -№1. -P. 468-477.
56. Valentine J. D., Rooney B.D., LiJ. The light yield nonproportionality component of
scintillator energy resolution 11 IEEE Trans. Nucl. Sci. -1998. -Vol. 45. -P. 512-517.
57. Dorenbos P., Hass J. T. M. de, Eijk C. W. E. van. Nonproportionality in the scintilla-
tion response and the energy resolution obtainable with scintillation crystals // IEEE
Trans. Nucl. Sci. -1995. -Vol. 42. -№1. -P. 2190-2202; Dorenbos P., Marsman M.,
Eijk C. W. E. van. Energy resolution, non-proportionality and absolute light yield of
scintillation crystals 11 Inorganic Scintillators and Their Applications. Proc, of the In-
tern. Conference / Ed. by P. Dorenbos, C. W. E. van Eijk. -Delft, the Netherlands,
1995.-P. 148-155.
58. Панова A. H. Неорганические сцинтилляторы // Изв. АН СССР. -Сер. физ.
-1985. -49.-№10. -С. 1194-1198.
59. Antonov I. Р., Garapyn I. V., Didyk R. I., Production of CsI(Na) monocrystals with low
level of the afterglow I / Inorganic Scintillators and Their Applications. Proc, of the In-
tern. Conference / Ed. by P. Dorenbos, C. W. E. van Eijk. -Delft, the Netherlands,
1995.-P. 442-444.
60. Grassman H., Lorenz E., Moser H., Properties of CsI(Tl)-renaissance of an old scintil-
lation material // Nucl. Instr, and Meth. -1985. -Vol. 228. -P. 323-326.
61. Markakis J. Energy resolution of CsIfTl) crystals with various photoreceivers 11 IEEE
Trans. Nucl. Sci. -1988. -NS-35. -№1. -P. 356-359.
62. FiorettoE., Innocenti F., ViestiG., CinauseroM., ZuinL., FabrisD., Lunar-don M.,
Nebbia G., Prete G. CsIfTl)-photodiode detectors for gamma-ray spectroscopy / / IEEE
Trans. Nucl. Sci. -2000. -Vol. 47. -Issue 4. -Part 1. -Р. 1315 -1318.
63. Globus M. E., Grinyov В. V., Ratner M. Effect of Large Gamma — Irradiation Doses
on Conversion Efficiency and Light Output of Cslfn) Scintillators 11 IEEE Transactions
on Nuclear Science. -1997. -Vol. 44. -№3. -P. 854-856.
64. Kubota S., Sakuragi S., Hashimoto S., Ruan J. A new scintillation material: pure Csl
with 10 ns decay time//Nucl. Instr, and Meth. -1988. -A268. -№1. -P. 275-277;
Kubota S. et al. TheCleoIIdetector, CLNS91 /1122, 1991.
65. Schotanus P., Kamermans R., Dorenbos P. Scintillation characteristics of pure and Tl-
doped Csl crystals // IEEE Trans. Nucl. Sci. -1990. -NS-37. -№2. -P. 177-182.
66. Kobayashi M., Ieiri M., Kondo K. et al. Radiation Hardness of Undoped Csl Crystals
Against High Energy Protons / / Heavy Scintillators / Ed. by F. Notaristefani et al.
-Chamonix, France, 1992. -P. 513-517.
67. Kubota S., Muracami H., Ruan J. et al. A new scintillation material: Csl and its appli-
cation to positron sensitive detectors // Nucl. Instr, and Meth. -1988. -A273. -№2-3.
-P. 645-649.
68. Гаврилов В. В., Гектин А. В. и др. Быстрая ультрафиолетовая люминесценция
кристаллов Csl //Оптика и спектроскопия. -1989. -66. -№5. -С. 961-962;
Гаврилов В. В., Гектин А. В., Ширан Н.В. и др. Экситоноподобная люминесиен-
246
Список ЛИТЕРАТУРЫ
ция кристаллов Csl // Сцинтилляционные материалы. -Харьков: ВНИИ моно-
кристаллов, 1987. -М20. -С. 22-25.
69. Keszthelyi-Landori S., Foldvari I. F., VoszkaR. et al. Decay time measurements on
“pure” Csl scintillators prepared by different methods 11 Nucl. Instr, and Meth. -1991.
-A303. -P. 374-380.
70. Woody C. L., Kierstead J. A., Levy P. W., Stoll S. Radiation damage tn undoped Csl
andCsIfTl) // lEEETrans. Nucl. Sci. -1992. -Vol. 39. -M4. -P. 524-531;
Woody C. L., Levy P. W., Kierstead J. A., Skwarnicki T. et al. Readout techniques and
radiation damage of undoped cesium iodide 11 IEEE Trans. Nucl. Sci. -1990. -NS-37.
-M2.-P. 492-499.
71. Utts В. K. and Spagno S. E. An investigation of the Characteristics of “Pure” Csl Crys-
tals 11 lEEETrans. Nucl. Sci. -1990. -Vol. 37. -М2. -P. 134-138.
72. Kierstead J. A. et al. Progress report on generic R&D on undoped cesium iodide //
Preprint. -1991.
73. Tanaka E. Recent progress on single photon and positron emission tomography from
detectors to algoritms 11 lEEETrans. Nucl. Sci. -1987. -Vol. 34. -Ml. -P. 313-320.
74. Winstein B. A. A pure Csl calorimeter for the study of Kaon decay 11 Heavy
Scintillators / Ed. by F. Notaristefani et al. -Chamonix, France, 1992. -P. 279-283.
75. Roodman A. Radiation damage and scintillation uniformity in pure CsIfTl) crystals for
the KTeV electromagnetic calorimeter// Ibid. -P. 479-486.
76. Gektin A., Gorelov A., Rykalin V. et al. Csl based scintillator s in detector system //
Nucl. Instr, and Meth. -1990. -A294. -М3. -P. 591-594.
77. Атрощенко Л. В., Бурачас С. Ф., Гальчинецкий Л. П., Гринев Б. В., Рыжиков В. Д.,
Стар жинс кий Н. Г. Кристаллы сцинтилляторов и детекторы ионизирующих
излучений на их основе. -Киев: Наукова думка, 1998. -С. 310 .
78. Карась В. Р., Сысоева Е. П. Сцинтилляционные материалы и детекторы на их
основе. -Черкассы: ОНИИТЭХИМ, 1989. -С. 25 .
79. Bobbink G. J., Engler А., Kraemer R. W. et al. Study of radiation damage to long BGO
crystals//Nucl. Instr, and Meth. -1984. -Vol. 227. -P. 470- 477.
80. Bonanomil J., Rossel J. Scintillation des particules dans Csl / / Hevl. Phys. Acta.
-1952. -Vol. 25. -P. 725.
81. Brikman P. S. CsI(Na) scintillation crystals // Phys. Let. -1965. -Vol. 15. -M4.
-P. 305.
82. Панова A. H., Шахова К. В., Ширан H. В. Оптические свойства кристаллов Csl с
примесями щелочных металлов / / Изв. АН СССР. Сер. физ. -1967. -Т. 31. -М5.
-С. 859-863; А. С. 196187 СССР. Сцинтиллятор на основе Csl // Бюл. изобре-
тений. -1983. -М45.
83. Виноград Э. Л., Горилецкий В. И., Панова А. Н. и др. Оптические и сцинтилля-
ционные свойства кристаллов Csl с добавкой С2СО3 / / Оптика и спектроскопия.
-1990. -Т. 69. -Вып. 5. -С. 1185-1186.
84. Shakhova К. V., Panova A. N., GoriletskyV. I. et al. Properties and application of a
new scintillation material — CsI(CO3) // Inorganic Scintillators and Their Applications.
Proc, of the Intern. Conference «SCINT 97» / Ed. by Y. Zhiwen et al. -Shanghai, China,
1997. -P. 63-65.
85. Hayes W. and Stoneham A. M. Defects and Defect Process in Nonmetalic Solids, 1 st ed.
John Wiley. -Sons; New York, 1985.
Список ЛИТЕРАТУРЫ
247
86. BaBar Collaboration, Technical Design Report, SLAC-R-95-457. -1995.
87. BELLE Collaboration. A study of CP Violation in В Meson Decay, Technical Design Re-
port, KEK Report 95-1, 1995.
88. Arisaka et al. KTeV Design Report, FN-580. -1992 (January).
89. Zhu R. Y., Ma D. A., Wu H. CsIfTl) radiation damage and quality improvement // Ab-
stracts of VI Int. Conference on Calorimetry in High Energy Physics. -Frascati, Italy,
June 1996. -P. 589-598.
90. Renker D. Radiation damage of CsIfTl) crystals 11 CERN № 89-10, ECFA Study Week
Instrum. Technol. High-Luminocity Hardon Colliders. -1989. -Vol. 2. -P. 601-607.
91. HmiN D. G., Eigen G. Radiation hardness studies of CsIfTl) crystals I/ Heavy Scintil-
lators / Ed. by F. Notaristefani et al. -Chamonix, France, 1992. -P. 469-478.
92. Kobayashi M., Sakuragi S. Radiation damage of CsIfTl) above 10 rad // Nucl. Instr,
and Meth. -1987. -A254. -P. 254-280.
93. Kobayashi M., Carlson P. and Berglund S. Temperature dependence of CsIfTl) scintil-
lation yield for cosmic muons, 5 and 1,25 Mevy-rays //Nucl. Instr, and Meth. -1989.
-A281.-P. 192-196.
94. Shiran N. V. Electron Color centers in pure and doped CsI crystals 11 Functional ma-
terials. -1997. -Vol. 4. -№1. -P. 41—43: Shiran N. V., CharkinaT. A., GoriletskyV. I.
et al. Radiation damage and afterglow of fast CsI-type scintillators // Nucl. Tracks.
Radiat. Meas. -1993. -Vol. 21. -№1. -P. 107-108.
95. Ratner M. A. Role of dislocations in aggregation of photoproduced vacancies in crys-
tals 11 PhysicaB. -2000. -Vol. 291. -P. 66-74.
96. Ogurtsova. N., Savchenko Е. V., KirmM., Steeg B., ZimmererG. VUV-radiation in-
duced creation of neutral and charged centers in rare-gas crystals //J. Electron Spec-
troscopy and related phenomena. -1999. -Vol. 101. -№103. -P. 479-483.
97. Ogurtsov A. N., Ratner A. M., Savchenko E. V., Kisand V. and Vielhauer S. Branched
relaxation of electronic excitations in rare-gas crystals with traps of different types I /
Journal of Physics: Condensed Matter. -2000. -Vol. 12. -P. 2769-2781.
98. Belsky A. N., Klimov S. M., Mikhailin V. V., Vasil’ev A. N. et al. X-ray synchrotron radia-
tion in the study of radiation hardness of PbWO4 // Inorganic Scintillators and Their
Applications. Proc, of the Intern. Conference «SCINT 97» / Ed. by Y. Zhiwen et al.
-Shanghai, China, 1997. -P. 263-266.
99. Netsche R. Crystal growth and electro-optic effect of bismuth germanate Bi4(GeO4)3 / /
J. Appl. Phys. -1965. -Vol. 35. -№8. -P. 2358-2360.
100. Weber M. J., Monchamp R. R. Luminescence о/Ы4ОезО 12: spectral and decay proper-
ties //J. Appl. Phys. -1973. -Vol. 44. -P. 5495-5499.
101. Nestor О. H., Huang C. Y. Bismuth germanate: A high -Z gamma-ray and charged parti-
cledetector// lEEETrans. Nucl. Sci. -1975. -NS-22. -P. 68-71.
102. Weber M. J. Discovery of the scintillation properties of BGO: underlying principles //
Proc, of The Intern. Workshop on Bismuth Germanate / Ed. by С. H. Holmes. -Princs-
ton, 1982. -P. 3 -20.
103. Викторов Л. В., КружаловА. В., Каргин В.Ф. и др. Импульсная катодо-люми-
несценция кристаллов германата висмута // Журнал прикладной спектроско-
пии. -1984. -Т. 41. -№ 6.-С. 925-929.
104. BielerCh., Burkart D., Marks J. et. al. Radiation damage of BGO and CsIfTl) crystals
11 Nucl. Instr, and Meth. -1985. -A234. -P. 435- 442.
248
Список ЛИТЕРАТУРЫ
105. SabharwalS. С., GuptaМ. К. Preparation of radiation hard BGO crystals // Heavy
Scintillators / Ed. by F. Notaristefani et al. -Chamonix, France, 1992. -P. 519-527.
106. Zhu R., Stone H., Newman H., ZhouT. et al. CALT-68-1392 DOE Research and deve-
lopment report. -1985.
107. Chen L., Xiang K., WieZ. et al. Radiation hardness of bismuth germanate with im-
purities // Nucl. Instr, and Meth. -1989. -A280. -№1. -P. 43-45.
108. Sumner R. The L3 BGO electromagnetic calorimeter 11 Nucl. Instr, and Meth. -1988.
-A265. -P. 252-257.
109. SchambergerR. D., Heintz U., Lee-Franzini J. et al. Investigation of electromagnetic
calorimeter based on bismuth germanate 11 Nucl. Instr, and Meth. -1991. -A309.
-P. 450-456.
110. VasiuevYa. V., Akhmetshin R. R., BorovlievYu. A. BGO crystals grown by a low
thermal gradient Czochralski technique // Nucl. Instrum.and Methods. -1996. -A379,
№3. -P. 533-535.
111. Anghinolfi M., Castoldi M., Corvisiero P. et al. BGO spectrometer for electromagne-
tic calorimeter in photon energy range 10-100 MeV // Nucl. Instr, and Meth. -1992.
-A317.-P. 531-535.
112. ChoZ. H., Forukhi M. R. Bismuth germanate as a potential scintillation detector in
positron cameras 11 J. Nucl. Med. -1977. -Vol. 18. -P. 840-844.
113. Moszynski M., GressetC., VacherJ. et al. Timing properties of BGO scintillator//
Nucl. Instr, and Meth. -1981. -Vol. 188. -P. 403-409.
114. Eijk C. W. E. van. Development of inorganic scintillators / / Nucl. Instr. Meth. A392.
-1997. -P. 285-290.
115. The construction of the L3 experiment L3 Collaboration// Nucl. Instr, and Meth. -1990.
-A289.-P. 35-102.
116. Farukhi M. R. Recent development in scintillation detector for X-ray CT and positron
CT application// lEEETrans. Nupl. Sci. -1982. -NS-29. -№3. -P. 1237-1245.
117. TakagiK., TokumiF. Bismuth germanate single crystal scintillators//Appl. Phys.
Lett. -1983. -Vol. 42. -P. 43-45.
118. LecomteR., Schmidt D., Lightstone A. W., Mcintire R. J. Scintillation yield of bis-
muth germanate crystals // lEEETrans. Nucl. Sci. -1988. -NS-35. -№1. -P. 105-109.
119. Murashita M. H., Saitoh H., Tobimaisu K. et al. Performance and radiation damage of
a BaF2 calorimeter / / Nucl. Instr, and Meth. -1986. -A243.-P. 67-76.
120. Бурачас С. Ф., Бороденко Ю. А., Глобус M. E. и др. Спектрометрические сцин-
тилляционные блоки на основе кристаллов германата висмута / / Приборы и
техника эксперимента. -1993. -№3. -С. 71-74.
121. Глобус М. Е. Расчет нормативных спектрометрических характеристик новых
сцинтилляторов // Измерительная техника. -1990. -№5. -С. 53-56;
Globus М. Е. Spectrometric characteristics of ionizing radiation detectors based on
BGO andCWO // Nucl. Tracks Radiat. Measur. -1993. -Vol. 21. -№L -P. 131-133.
122. Гальчинецкий Л. П., Катрунов К. А., Рыжиков В. Д. Определение сцинтилляци-
онной эффективности и фотометрических характеристик рентгенолюмино-
форов по результатам измерения мощности излучения / / Приборы и техника
эксперимента. -1991. -№ 1. -С. 88-92; Гальчинецкий Л. П., Зеленская О.В., Ка-
трунов К. А. и др. Определение конверсионной эффективности рентгенолюми-
нофоров при измерении мощности ионизирующего излучения / / Атомная энер-
гия.-1994.-№76.-Вып. 5.-С. 428-431.
СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ
249
123. Викторов Л. В., Волкова. Р., КружаловА. Б. и др. Абсолютная сцинтилляцион-
ная эффективность неорганических кристаллов / / Атомная энергия. -1991.
-Т. 71,-Вып. 1.-С. 64-67.
124. Wender S. A., Anchamhaugh G. F., Su Н. et al. Response functions for bismuth ger-
manate detectors // Nucl. Instrum, and Methods. -1987. -A258. -№ 2. -P. 225-229.
125. Melcher C. L., Manenta R. A., Schweitzer J. S. Applicability of Barium and Cadmium
Tungstate Scintillators for well logging 11 IEEE Trans. Nucl. Sci. -1989. -NS-36.
-P. 1188-1192.
126. Шульгин Б. В., Полупанова T. И., КружаловА. В., Скориков B.M. Ортогерма-
нот висмута -Екатеринбург: Внешторгиздат, 1992 -170 с.
127. Ishibashi Н., Kurashige К., Kurata Y. et. al. Scintillation Performance of Large Ce-do-
ped Gd2SiO5 (GSO) Single Crystal / / IEEE Trans. Nucl. Sci. -1998. -NS-45. №3.
-P. 518-521.
128. Zhu R. Y. A study of undoped CsI crystals // Proc. International Conference «Heavy
Scintillators» (Crystal 2000) Chamonix (France), 1992. -P. 499- 505.
129. Grigoriev D. N. et al. Performance of the BGO endcap calorimeter with phototriode re-
adout for the CMD-2 detector// IEEE Trans. Nucl. Sci. -NS-42. -1995. -P. 505-509.
130. Каталог фирмы «Hitachi Chemical Co.», Япония, 1981.
131. Тиман Б. Л., Бурачас С. Ф. Влияние условий выращивания кристалла из распла-
ва на его радиус // Кристаллография. -1978. -23. -Выл. 6. -С. 1262-1263.
132. Бурачас С. Ф., Колотий О. Д., Тиман Б. Л. Тепловые условия процесса роста ок-
сидных кристаллов постоянного радиуса методом Чохралъского// Функцио-
нальные материалы. -1996. -3. №1. -Р. 29-36.
133. Тиман Б. Л., Бурачас С. Ф. Выращивание кристаллов постоянного диаметра
методом контроля уровня расплава // Кристаллография. -1981. -26. -С. 892-
896.
134. BurachasS., GerasimchukL., KukhtinaN. et al. Physico-chemical principles of ger-
manoeulitine single crystals synthesis and growth // Functional Materials. -1996. -3.
-№3. -P. 373-388.
135. Пустоваров В. А., КружаловА. В., Скориков B.M. и др. Проявление дефектов
кристаллической структуры в люминесцентных свойствах кристаллов
Bi4Ge3O12 // Журнал прикладной спектроскопии. -1987. -48. -№6. -С. 1009-
1012.
136. Каргин Ю. Ф., ЕндржевскаяВ. Ю., Скориков В. М. Взаимодействие оксидов вис-
мута и германия (кремния) в твердой фазе // Изв. АН СССР. Сер. неорганичес-
ких материалов. -1991.-27. -№3. -С. 530-533.
137. Бурачас С. Ф., Тиман Б. Л., Бондаренко С. К. и др. Условия выращивания крис-
таллов германата висмута Bi4Ge3O]2 методом Чохралъского // Кристаллогра-
фия. -1994. -39. -№3. -С. 544-546: Бурачас С. Ф., Тиман Б. Л., Колотий О. Д.
и др. Влияние радиуса тигля на качество кристаллов германата висмута,
выращиваемых методом Чохралъского // Кристаллография. -1996. -41. -№3.
-С. 574-576.
138. Globus М. Е., Grinyov В. V. Operation characteristics of ionizing radiation detectors
based on inorganic and plastic scintillators for nuclear physics and medical
instrumentation// lEEETrans. Nucl. Sci. -1996. -Vol. 43. -№ 3. -P. 1287-1294.
250
Список ЛИТЕРАТУРЫ
139. Abramov А. А., Alekseeva Е. А., Burachas S. F. et al. Position sensitive detector for
у -quanta for PET / / Nucl. Instr, and Meth. -1991. -A302. -P. 529-534.
140. Moses W., DerenzoS., BudingerT. PET detector modules based on novel detector
technologies // Nucl. Instr, and Meth. -1994. -A353. -P. 189-194.
141. Tavernier S., Bruyndonckx P., Chen R., Fremout A.. Tallouf F. Avalanche photodi-
odes to read scintillator light as an altemativefor photomultiplier tubes in positron emis-
sion tomography 11 Inorganic Scintillators and Their Applications. Proc, of the Intern.
Conference «SCINT 97» I Ed. by Y. Zhiwen et al. -Shanghai, China, 1997. -P. 32-37.
142. Ratner A. M. Spectral and relaxation features of excitons mixed with excimer quasi-
molecular states // J. Luminescence, 1999. -81. -№4. -P. 271-283.
143. Yiting F., Shui F., Renying S., Ishii M. Phase relation and crystallization behavior of
Bi2O3-SiO2 system // Inorganic Scintillators and Their Applications. Proc, of the In-
tern. Conference «SCINT 97» I Ed. by Y. Zhiwen et al. -Shanghai, China, 1997. -P. 42-
45.
144. Kobayashi M., Morimoto K., Yoshida H. et al. Bismuth silicate as a scintillating material
for elektromagnetic shower detectors // Nucl. Instr, and Meth. -1986. -A205. -№1, 2.
-P. 133-136.
145. He J., ZhuG., ChenD., DongH. Studies on the properties of BSO crystals// Inor-
ganic Scintillators and Their Applications. Proc, of the Intern. Conference «SCINT 97» /
Ed. by Y. Zhiwen et al. -Shanghai, China, 1997. -P. 153-156.
146. Philipsborn H. von. Croissance d'eulytine Bi4Si3O12 et des compostes substitues
ВЦОезОцг par la methode Czochralski // J. Crystal Growth. -1971. -Vol. 11. -P. 348-
350.
147. Ishii M., HiroseY., Harada K., Kobayashi M. et al. Growth and characterization of
large BSO (Bi4Si3O12) crystals for radiation detectors//Inorganic Scintillators and
Their Applications. Proc, of the Intern. Conference «SCINT 97» / Ed. by Y. Zhiwen et al.
-Shanghai, China, 1997. -P. 368-371.
148. Ishii M., Kobayashi M. and Yamaga I. Crystal growth and scintillation characteristics of
BSO crystal // Heavy Scintillators / Ed. by F. Notaristefani et al. -Chamonix, France,
1992.-P. 427-431.
149. Ivanov V. Y., Kruzhalov A. V., Pustovarov V. A., Petrov V. L. Electron excitation and
luminescence in Bi4Ge3O12 and Bi4Si3Oi2 // Nucl. Instr, and Meth. Phys. Res. - 1987.
-A261.-P. 150-152.
150. DerenzoS., Moses W. Experimental efforts and results in finding new heavy scin-
tillators // Heavy Scintillators / Ed. by F. Notaristefani et al. -Chamonix, France,
1992.-P. 125-135.
151. Gektin A., Globus M., Shiran N. Scintillation Loses Due To Radiation Damage In Long-
Size CsIfTl) Crystals I / Abstract Book of IEEE Nuclear Science Symposium. -Anaheim,
California, USA, 1996. -P. 80; Gektin A. V., Globus M. E., Shepelev O. A., Shiran
N. V., Shpilinskaya L. N. Scintillation losses due to radiation damage in long CsIfTl)
crystals / / Functional Materials. -1997. -Vol. 4. -№4. -P. 544-547.
152. Викторов Л. В., Скориков В. М., Жуков В. М. и др. Неорганические сцинтилля-
ционные материалы // Изв. АН СССР. Неорганические материалы. -1991. -Т. 27.
-С. 2005-2020.
153. ИвашкинА. П., КуденкоЮ. Г., ЛобашевВ. М. и др. Сцинтилляционные крис-
таллы BGO для детекторов р, h-мезонов и у -квантов. -М.: Препринт Института
ядерных исследований АН СССР, 1991. -№709. -10 с.
Список ЛИТЕРАТУРЫ
251
154. Badawi R. D., Marsden P. K. Self normalization of emission data in 3D PET// IEEE
Trans. Nucl. Sci. -1995. -Vol. 46. -№3. -P. 709-712.
155. Kroger F. A Some aspects of the luminescence of solids. -Amsterdam: Elsevier Publ.
Co., 1948.
156. Георгадзе A HI., Даневич Ф. А., Здесенко Ю. Г. и др. Оценка активностей ра-
диоактивных примесей в кристаллах вольфрамата кадмия // Приборы и техни-
ка эксперимента. -1996. -№2. -С. 45-52.
157. Каталог Quartz Silice. -France, 1990.
158. Нагорная Л. Л., Зеленская О. В., Вострецов Ю. Я., Глобус М.Е. и др. Спектро-
метрические детекторы на основе кристаллов CdWO4 / / Приборы и техника
эксперимента. -1991. -№2. -С. 66-69.
159. Nagornaya L. L. Scintillators based on complex oxides for the detection of ionizing
radiation // Nucl. Tracks Radiat. Meas. -1993. -Vol. 21. -№1. -P. 15-18.
160. Нагорная Л. Л., Черкасов А. С. Спектрометрические свойства вольфраматов
// Приборы и техника эксперимента. -1986. -№ 6. -С. 45-49.
161. Даневич Ф. А., Здесенко Ю. Г., Нагорная Л. Л. Сцинтилляторы на основе CdWO,
ZnSe, ZnWO в исследовании 2b процессов / / Приборы и техника эксперимента.
- 1989. -№5. -С. 80-84.
162. Lammers M.J.J., BlasseG., Robertson D. S. The luminescence of Cadmium Tung-
state(CdWO4) // Phys. Stat. Sol. -1981. -Vol. (a) 63. -P. 569-572.
163. Nagirnyi V., Deych R., Murk V. Cadmium Tungstate: afterglow and related processes
//Inorganic Scintillators and Their Applications. Proc, of the Intern. Conference
«SCINT 97» / Ed. by Y. Zhiwen et al. - Shanghai, China, 1997. -P. 161-164.
164. Ovechkin A. E., Ryzhikov V. D., Tamulaitis G., Zukauskas A. Luminescence of ZnWO4
andCdWO4 Crystals// Phys. Stat. Sol. -1987. -Vol. (a) 103. -P. 285-290.
165. Kinloch D. R., Novak W., RabyP., ToepkeI. New developments in Cadmium Tung-
state // IEEE Trans on Nuclear Science. -1994. -Vol. 41. -№4. -P. 752-754.
166. Grabmaier В. C., Rossner W., Berthold T. Phosphors in X-ray computed tomography
and for the у -ray Anger-camera // Inorganic Scintillators and Their Applications.
Proc, of the Intern. Conference «SCINT 95» / Ed. by P. Dorenbos, C. W. E. van Eijk.
- Delft, the Netherlands, 1995. -P. 29-34.
167. Ryzhikov V., Nagornaya L, Volkov V., Danshin E. et al. Studies of Cadmium tungstate
single crystals for detection of thermal neutrons / / Inorganic Scintillators and Their Ap-
plications. Proc, of the Intern. Conference «SCINT 97» / Ed. by Y. Zhiwen et al. -Shang-
hai, China, 1997. -P. 157-160.
168. Зоренко Ю. В., Новосад С. С., Пашковский М. В. и др. Эпитаксиальные струк-
туры гранатов как сцинтилляционные детекторы ионизирующих излучений / /
Журнал прикладной спектроскопии. -1990. -Т. 52. -№ 6. -С. 967-972.
169. Зоренко Ю. В. Люминесценция ртутеподобных примесей в монокристалличес-
ких соединениях CdWO4 // Журнал прикладной спектроскопии. -1976. -Т. 65.
-№2.-С. 211-215.
170. Гурвич А. М., Михайлин В. В., Мелешкин Б. Н. и др. О зависимости выхода лю-
минесценции кислородсодержащих кристаллофосфоров от энергии квантов воз-
буждающего излучения // Журнал прикладной спектроскопии. -1976. -Т. 23.
-С. 158-160.
252
СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ
171. Golovkova S. I., Gurvich A. M., Kravchenko A. I., Mikhailin V. V., Vasil’ev. Enhanc-
ing and Quenching of intrinsic luminescense and characteristic features of calcium tung-
state phosphoorescence in the presence oflantanides// Phys. Stat. Sol. -1983.
-Vol. (a) 77. -P. 375-380.
172. BelskiyA. N., Kamenskikh!. A., MihailinV. V. et al. Electronic exitations in Crystals
with complex oxyanions 11 Physica Script. -1990. -Vol. 41. -P. 530-536.
173. Grasser R., РптЕ., ScharmannA., ZimmererG. Optical properties of CaWO4 and
CaMoO4 crystals in the 4 to 25 eV region // Phys. Stat. Sol. -1975. -Vol. (b) 69. -P. 359-
368.
174. BelskiyA. N., Kamenskikh!.A., KolobanovV. N., MihailinV. V. et al. Relaxation of
electronic excitation in scheelite tungstates 11 Proc, of The Intern. Workshop on Tung-
state Crystals I Ed. by S. Baccaro. -Roma, Italy, 1998. -P. 116-125.
175. Grasser R., ScharmannA. Luminescent sites in CaWO4 and CaWO4(Pb) crystals 11
J. of Luminescence. -1976. -№12/13. -P. 473.
176. Grassmann H., Moser H. G., Lorentz E. Scintillation properties o/ZnWO4 // J. of Lu-
minescence. -1985. -Vol. 33. - P. 109-113.
177. Лимаренко Л. H., Носенко A. E., Пашковский M. В. и др. Влияние структурных
дефектов на физические свойства вольфраматов. -Львов. -1978. -160 с.
178. Лимаренко Л. Н., Зоренко Ю. В., БатенчукМ. М. Роль собственных дефектов и
примесей в формировании оптических характеристик кристаллов ZnWO4 и
CdWO4 // Журнал прикладной спектроскопии. -1999.
179. ZhuY. С., Lu J. Ge., Shao Y. Y. et al. Measurements of the scintillation properties of
WN04 crystals // Nucl. Instrum, and Methods. Phys. Res. -1986. -A244. -№3.
-P. 579-581.
180. Валбис Я. A., Рачко 3. A., Янсонс Ю. А. Вакуумная ультрафиолетовая катодо-
люминесценция кристаллов KF, KMgF3 и KCaF3 (кросслюминесценция) / / Оптика
и спектроскопия. -1988. -Т. 64. -№5. - С. 1196-1198.
181. Peschmann К. R., Couch J. L., Parker D. L. // SPIE Digital Radiography. -1981. -314.
-P. 50.
182. Globus M., Grinyov B., Ratner M. Effect of Large Gamma-Irradiation Doses on Con-
version Efficiency and Light Output of CsIfTl) Scintillators// lEEETrans. Nucl. Sci.
-1997. -Vol. 44. -№3. -P. 854-856.
183. Novotny R., Doring W., Mengel K., Metag V., Pienne C. Response of aPbWO4-scintil-
lator array to electrons in the energy regime below 1 GeV // Conference Record 1996
IEEE Nucl. Sci. Symposium, 1996. -Vol. 1. -P. 316-320.
184. Lecoq P. The Lead Tungstate Calorimeter of the CMS Experiment at LHC 11 Inorganic
Scintillators and Their Applications. Proc, of the Intern. Conference «SCINT 95» / Ed.
by P. Dorenbos, C. W. E. van Eijk. - Delft, the Netherlands, 1995. -P. 52-61.
185. Korzhik M. V. PbWO4 scintillator. Current status of R&D /1 Ibid. -P. 241-248.
186. Nagornaya L., Ryzhikov V. Fast scintillators based on large heavy tungstate single
crystals//Heavy Scintillators / Ed. by F. Notaristefani et al. -Chamonix, France,
1992.-P. 367-374.
187. YinZ. W., XueZ. L. Recent progress on the R&D of large size CsIfTl) and PbWO4
crystals // Inorgaanic Scintillators and Their Applications. Proc, of the Intern. Confe-
rence «SCINT 95» I Ed. by P. Dorenbos, C. W. E. van Eijk. -Delft, the Netherlands,
1995. -P. 490-494.
СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ
253
188. Kobayashi М.. Ishii М., Harada К. et al. Scintillation, and phosphorescence of PbWO4
crystals // Nucl. Instrum, and Methods. -1996. -A373. -P. 333-346.
189. Lecoq P., DafineiL, AuffrayE. et al. Lead tungstate (PbWO4) scintillators for LHC
EM-calorimetry) 11 Nucl. Instrum, and Methods. -1995. -A365. -P. 291-298.
190. Moreau J. M., GalezPh., PeigneuxJ. P., KorzhikM. V. //J. Alloys and Comp. -1996.
-238. -P. 46.
191. Hofstaetter A., Oeder R., Scharmann A. et al. Paramagnetic Resonance and thermo-
luminescence of the PbWO4/PbMoO4 mixed crystal system // Phys. Stat. Sol.
-1978. -Vol. (b) 89. -P. 375-380.
192. Kamenskikh I. A., Kolobanov V. N., Mikhailin V. V. The dependencies of PbWO4 lumi-
nescence on the excitation energy and excitation density 11 Inorganic Scintillators and
Their Applications. Proc, of the Intern. Conference «SCINT 97» I Ed. by Y. Zhiwen et al.
-Shanghai, China, 1997. -P. 195-198.
193. Niki M., Polak K., Nitsch K. Luminescence and scintillation of PbWO4 single crystals
// Inorganic Scintillators and Their Applications. Proc, of the Intern. Conference
«SCINT 95» I Ed. by P. Dorenbos, C. W. E. van Eijk. -Delft, the Netherlands, 1995.
- P. 257-259; Niki M. et al. Luminescence and scintillation decay kinetics of
PbWO4 single crystals // Inorganic Scintillators and Their Applications. Proc, of the In-
tern. Conference «SCINT 97» / Ed. by Y. Zhiwen et al. -Shanghai, China, 1997.
-P. 171-176.
194. Globus M. E., Grinyov B.V. Calculations of scintillators for radiation detector sys-
tems: dependence of spectrometric characteristics on shape, size and reflector type//
IEEE Trans. Nucl. Sci. -1995. -Vol. 42. -№4. -P. 357-360.
195 AnnenkovA. N„ AuffrayE. et al. Systematic study of the short term instability of
PbWO4 scintillator parameters under irradiation / / Rad. Meas. -1998. -Vol. 29. -P. 27-
38; Annenkov A. N., Korzhik M. V., Kostylev V. L., Lecoq P., Ligoun V. D. Progress
in R&D of the PbWO4 crystals for CMS ECAL// Inorganic Scintillators and Their Appli-
cations. Proc, of the Intern. Conference «SCINT 97» / Ed. by Y. Zhiwen et al. -Shanghai,
China, 1997. -P. 362-367.
196. Derenzo S. F., Moses W. W., Cahoon J. L. et al. Prospects for New Inorganic Scintilla-
tors // IEEE Trans. -1990. -NS-37. -P. 203^-208.
197. Kobayashi M., Isii M., Usyki Y. et al. Scintilation characteristics of PbWO4 single crys-
tals at room temperature // Nucl. Instrum, and Methods. -1993. -A333. -P. 429- 433.
198. Klassen N. V., Shmurak S. Z., Shmyt’ko I. M. Relation between real crystalline struc-
ture and properties of scintillators//Inorganic Scintillators and Their Applications.
Proc, of the Intern. Conference «SCINT 95» / Ed. by P. Dorenbos, C. W. E. van Eijk.
- Delft, the Netherlands, 1995. -P. 475-482.
199. Annenkov A. N., Korzhik M., Lecoq P. Lead tungstate scintillator for high energy phy-
sics applications / / IEEE Trans. -1999. -NS-37. -P. 103; Lecoq P. Large scale pro-
duction of lead tungstate crystals in Russia / / Proc, of The Intern. Workshop on Tung-
state Crystals / Ed. by S. Baccaro. -Roma, Italy, 1998. -P. 25-31.
200. Auffray E., Dafinei I., Gautheron, Lafond-Puyet O., Lecoq P., Schneegans M. Scin-
tillation characteristics and radiation hardness of PWO scintillators to be used at the
CMS electromagnetic calorimeter at CERN // Inorganic Scintillators and Their Applica-
tions. Proc, of the Intern. Conference «SCINT 95» / Ed. by P. Dorenbos, C. W. E.
van Eijk.-Delft, the Netherlands, 1995.-P. 282-285.
254
СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ
201. Auffray Е., LecoqP., Annenkova, et al. Improvement of several properties of lead
tungstate crystals with different doping ions // Nucl. Instrum, and Methods. -1998.
- A402. -P. 75-84; Auffray E., Baguer-Batalla E., Lecoq P. et. al. Progress in the
radiation hardness of PWO scintillators for the CMS calorimeter// Inorganic Scintilla
tors and Their Applications. Proc, of the Intern. Conference «SCINT 97» / Ed. by
Y. Zhiwen et al. -Shanghai, China, 1997. -P. 199-202.
202. Kobayashi M., Usuki Y„ Ishii M. et al. Improvement in transmission and decay time of
PbWO4 scintillating crystals by La-doping. //Nucl. Instrum, and Methods. -1997.
- A399. -P. 261-268; Kobayashi M., Usuki Y., Ishii M. et al. Improvement in scintil-
lation characteristics of PbWO4 scintillating crystals by La-doping. / / Inorganic Scintil-
lators and Their Applications. Proc, of the Intem.Conference «SCINT 97» / Ed. by
Y. Zhiwen et al. -Shanghai, China, 1997. -P. 167-170.
203. BaccaroS., Вонасек P., Borgia B. Influence of La3+ doping on Radiation Hardness
and thermoluminescence characteristics of PbWO4 // Phys. Stat. Sol. -1997. -Vol.
A160. -R5; Baccaro S., Вонасек P., Borgia B. et. al. Radiation hardness characte-
ristics of PbWO4 single crystals / / Inorganic Scintillators and Their Applications. Proc,
of the Intern. Conference «SCINT 97» / Ed. by Y. Zhiwen et al. -Shanghai, China, 1997.
-P. 203-206.
204. Shmurak S. Z., Klassen N. V., GurovA. F. Spectral studies of lead tungstate scintilla-
tors //Inorganic Scintillators and Their Applications. Proc, of the Intem.Conference
«SCINT 95» / Ed. by P. Dorenbos, C. W. E. van Eijk. -Delft, the Netherlands, 1995.
-P. 253-256.
205. Yan D. Some important issues on quantity production and quality improvement and
assurance of PWO crystals / / Proc, of The Intern. Workshop on Tungstate Crystals /
Ed. by S. Baccaro. -Roma, Italy, 1998. -P. 9-22.
206. Baryshevsky V. G., Fyodorov A. A., Korzhik M. V. et al. NaBi(WO4)2 scintillators: opti-
cal spectroscopy and radiation hardness // Heavy Scintillators / Ed. by F. Notaristefa-
ni et al. -Chamonix, France, 1992. -P. 361-365; Baryshevsky V. G. et al. Single
crystals of tungsten compunds as promising materials for the total absorption detectors
of the e.m calorimeters / / Nucl. Instr, and Meth. -1987. -A322. -P. 231-234.
207. Нефедов В. А., Заднепровский Б. И., Нефедов П. В., Суворов В. М. Детектор Че-
ренкова. СССР. Патент №1817932. -С. 3. -Приоритет от 6.06.1991.
208. Nefedov V. А., Zadneprovski В. I., Polyansky Е. V. Growing and properties of
NaBi(WO4)2 crystals// Proc, of The Intern. Workshop on Tungstate Crystals / Ed. by
S. Baccaro. -Roma, Italy, 1998. -P. 83-91.
209. Kozma P., Bajgar R., Kozma P. Jr. Radiation resistivity of tungstate crystals / / Ibid.
-P. 201-205.
210. Auffray E., Chevenier G., Chipaux R. Certifying Procedures for Lead Tungstate Crys-
tal Parameters During Mass Productionfor the CMS ECAL// IEEE Trans.Nucl. Sci.
-1999. -Vol. 1. -P. 508-513.
211. Baccaro S., Вонасек P., Cecilia A. et al. Radiation damage and thermoluminiscence
ofGd-doped PbWO4 // Phys. Stat. Sol. -1997. -Vol. (a) 164. -R9; BaccaroS., Во-
насек P., Cecilia A. et al. The influence of defect states on scintillation characteristics
of PbWO4 // Proc, of The Intem.Workshop on Tungstate Crystals / Ed. by S. Baccaro.
-Roma, Italy, 1998.-P. 129-137.
212. LOO W. Luminescence of lead Molybdate and lead tungstate / / Phys. Stat. Sol. -1979.
-Vol. (a) 27. -P. 565-574; Loo W. Luminescence of lead Molybdate and lead tung-
state // Phys. Stat. Sol. -1975. -A28. -P. 227-235.
Список ЛИТЕРАТУРЫ
255
213. Groening J. A., BlasseG. Some new observations on the luminescence of PbMoO4
and PbWO4 //J. Sol. St. Chem. -1980. -Vol. 32. -P. 9-20.
214. Niki N., BohacekP., Nitsch et al. Decay kinetics and thermoluminescence of
PbWO4(La3+) //Appl. Phys. Lett. -1997. -Vol. 71(26). -P. 3755-3757.
215. Kobayashi M., UsukiY., Ishii M. et al. Improvement of radiation hardness qfPbWO4
scintillating crystals by La- doping // Nucl. Instrum, and Methods. -1998. -A404.
- P. 149-156; Kobayashi M., UsukiY., Ishii M. et al. Radiation Damage in Doped
PbW04 Scintillating Crystals// Proc, of The Intem.Workshop on Tungstate Crystals /
Ed. by S. Baccaro. -Roma, Italy, 1998. -P. 163-170.
216. Niki N. et al. Radiation induced formation of color centers in PbWO4 single crystals //
J. Appl. Phys. -1997. -Vol. 82. -P. 5758-5762.
217. Auffray E., Lecoq P., Paoletti S., Sempere P. et al. First results o/PWO preproduction
crystals from BTCPfor the CMS calorimeter// Proc, of The Intem.Workshop on Tung-
state Crystals / Ed. by S. Baccaro. -Roma, Italy, 1998. -P. 233-240.
218. Zhu R. A study of the properties of lead tungstate crystals // Nucl. Instrum, and
Methods. -1996. -A376. -P. 319-334.
219. Adeva B. et al. The construction of the L3 experiment / / Nucl. Instrum, and Methods.
-1990.-A289.-P. 35-102.
220. Dementyev D. V., Grigorjev M. P., Igarashi Y. CsIfTl) calorimeter with photodiode re-
adout to search for т -violation in Ky 3 decay / / Nucl. Instrum, and Methods. -1996.
-A379. -P. 499-501; Григорьев M. П., Дементьев Д. В., ИвашкинА. П. и др. Де-
тектор нейтральных пионов на основе кристаллов CsIfTl) для эксперимента по
поиску нарушения Т-инвариантности в распаде каонов / / ПТЭ. -1996. -№2.
-С. 18-26.
221. Aulchenko V. М., Baibusinov В. О., Baldin Е. М. Experience with CsI(Na) crystals for
calorimetry //Nucl. Instrum, and Methods. -1996. -A 379. -P. 502-504.
222. ChipauxR., TosonO. Resistance of lead tungstate and cerium fluoride to low rate
gamma irradiation or fast neutrons exposure / / Inorganic Scintillators and Their Appli-
cations. Proc, of the Intern. Conference «SCINT 95» / Ed. by P. Dorenbos, C. W. E.
van Eijk. -Delft, the Netherlands, 1995. -P. 274-277.
223. Li H., Wong W., Zhang N. et al. Electronics for a Prototype Variable Field of View PET
Camera Using the PMT-Quadrant-Sharing Detector Array / / IEEE Trans.Nucl. Sci.
- 1999. -P. 546-550.
224. Soares A. J., Cullum I., Miller D. J. Development of a small gamma camera using
wavelength-shifting fibres coupled to inorganic scintillation arrays for imaging 140 keV
gamma- rays // IEEE Trans.Nucl. Sci. -1999. -P. 576-582.
225. Martini М. et al. Trap levels in PbWO4 crystals:correlation with luminescence decay
kinetics // Chem. Phys. Lett. -1996. -260. -P. 418-422.
226. Калашников С. Д. Физические основы проектирования сцинтилляционных гам-
ма-камер. -М.: Энергоатомиздат, 1985. -515 с.
227. Globus М., Grinyova Т., Ratner М. Optimization of operation characteristics of scintil-
lation position-sensitive medical apparatus// Physica Medica. -1999. -XV. -№3.
-P. 159.
228. Ryzhikov V. et al. // Proc. Intern. Conference «Neutron in Research and Industry».
- Crete, Greece, 1996, SPIE Proc. -1997. -2867. -P. 586-595.
256
СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ
229. Бурачас С. Ф., Коваль А. Ф., Пивень Л. А. и др. Спектрометрические сцинтил-
ляционные блоки детектирования гамма-излучения на основе оксидных сцин-
тилляторов с большим атомным номером // Приборы и техника эксперимента.
-1997. -№4. -Р. 16-19.
230. Fraser-Mitchel, Wridth A. G. Contribution of photocathode nonuniformity to energy
resolution I/ Nuclear Instrum, and Methods. -1990. -Vol. 228. -№ 2,3. -P. 429 -438.
231. RigetoM. A., HernandesD., SpanoF. Determination of the counting efficiency of
phoswich detectors for the assessment of internal contarnination in lungs and lymph
nodes by using a mathematical model// Nuclear Instrument and Methods. -1989.
-A280.-M3.-P. 514-516.
232. Ortiz F., Los Acros J. M., Grau A., Rodriges L. Monte-Carlo simulation of the spectral
response of beta-particle emitters inLSCsistems / / Nuclear Instrum, and Methods.
-1992. -A312. -№1,2. -P. 109- 113.
233. Leo R. de, Erasmo G. D., Pantaleo A. Gamma-ray detection with organic scintillators
/ / Nuclear Instrum, and Methods. -1975. -Vol. 129. -№3. -Р. 501-504.
234. Franceschi L. de, Pagni F. The Monte-Carlo calculation of the detectors efficiency pla-
ced inside of the cylindrical sources / / Nuclear Instrument and Methods. -1969.
-Vol. 70. -№3. -P. 325-330.
235. Currie L. A. Limits for qualitative detection and quantitative determination of low
activities // Analytical Chemistiy. -1968. -Vol. 40. -P. 586-593.
236. Кириченко H.H., Новосад C.C., Пережогин B.B. Расчет коэффициента свето-
сбора в пластмассовых сцинтилляторах при регистрации импульсных потоков
нейтронов / / Приборы и техника эксперимента-1989. -№5. -Р. 87-90.
237. Freeman A., ManiG. S. A method for analysing gamma-spectra using computer//
Nuclear Instrum, and Methods. -1964. -Vol. 26. -№1. -P. 34-36.
238. Mitchell Dean J., Howard M., Sanger and Keith W. Marlow Gamma-ray response
functions for scintillation and semiconductor detectors / / Nuclear Instrum, and Meth-
ods. -1989. -A276. -№3. -P. 547- 556.
239. Aker E., Amsler C., Augustin I. et al. The Crystal Barrel spectrometer at LEAR//
Nucl. Instrum, and Methods. -1992. -A321. -P. 69-108.
240. Kubota Y., Nelson J. K., Perticone D. et al. The CLEO II detector // Nucl. Instrum,
and Methods. -1992. - A320. -P. 66-113.
241. KOCH A. Scintillators for high resolution x-ray imaging / / Inorganic Scintillators and
Their Applications. Proc, of the Intem.Conference «SCINT 97* / Ed. by Y. Zhiwen et al.
-Shanghai, China, 1997. -P. 28-31.
242. Ratner M. A. and Grinyov В. V. Effect of dislocations on radiation hardness of scintil-
lation crystals / / Functional Materials. -1996. -Vol. 6. -№4. -P. 754-759.
243. Горилецкий В. И., Заславский Б. Г., Зосим Д. И. и др. Влияние содержания ак-
тиватора на выход радиолюминесценции, световой выход и энергетическое раз-
решение кристаллов CsIfTl) // Известия ВУЗов. Материалы электронной техники
(в печати).
244. Belov М. V., Devitsin Е. G., Kozlov V. A. et al. Characteristics of scintillating PbWO4
crystals produced at different growing conditions / / Inorganic Scintillators and Their
Applications. Proc, of the Intem.Conference «SCINT 95» / Ed. by P. Dorenbos, C. W. E.
van Eijk. -Delft, the Netherlands. -1995. -P. 270-273.
Список ЛИТЕРАТУРЫ
257
245. Globus М. Е., Grinyov В. V., Ratner М. А., Tarasov V. A. Optimization of scintillation
detection systems for registration and identification of low activities // Functional Ma-
terials. -1999. -Vol. 6. -№1. -P. 22-32.
246. Notaristefani F. de, Iacopi F., Malatesta T. High resolution small gamma cameras for
SPET applications// Inorganic Scintillators and Their Applications. Proc, of the Intern.
Conference «SCINT 97» / Ed. by Y. Zhiwen et al. -Shanghai, China, 1997. -P. 24-27.
247. Ratner A. M. Distortion of excitonic states by lattice defects and violation of the quasi-
momentum conservation law in excitonic absorption // Phys. Lett. -2000. -A269.
-P. 245-251.
248. Vydai Yu. T., Ananenko A. A., Zagariy I. B. The use of scintillation phoswich detectors
for combined and separate recording of radiation in the field of ionizing particles / /
Functional Materials. -1999. -Vol. 6. -№4. -P. 801-803.
249. Gektin A. V., Shiran N. V. Scintillation losses in irradiated CsI-based scintillators / /
Inorganic Scintillators and Their Applications. Proc, of the Intern. Conference «SCINT
97» / Ed. by Y. Zhiwen et al. -Shanghai, China, 1997. -P. 115-120.
250. Горилецкий В. И. Физико-технические основы получения из расплава крупнога-
баритных щелочно-галоидных монокристаллов: Докторская дис. -Харьков, 2000.
-С. 343.
251. The crystal Barrel collaboration. Kazui К., Watanabe A., Osone S. et al. Study of the
radiation hardness of CsIfTl) crystals for the Barrel calorimeter / / Belle report №134,
NWU-HEP 96-03, ТГГ-НРЕ 96-11, Tokyo University. -1996. -P. 1-24.
252. Tarasov V. A., Sysoeva E. V., Sysoeva E. P., Zelenskaya О. V. Modelling of the detec-
tion systems on the base of scintillation materials / / Inorganic Scintillators and Their
Applications. Proc, of the Intern. Conference «SCINT 99» / Ed. by V. Mikhailin. -Mos-
cow, Russia, 1999. -P. 288-292.
253. Globus M. E., GrinyovaT. B., Ratner M. A. Optimization of scintillation detectors ba-
sed on new and traditional materials for position-sensitive apparatus / / Conference
Record 1999 IEEE Nucl. Sci. Symposium. -1999. -Vol. 2. -P. 670-672.
254. Dorenbos P., Eijk C.W.E. van, LoefE. van, Globus M., Grinyov B., Ratner M., Tara-
sov V., Zorenko Yu. Heavy Oxyde Scintillators: Bulk Crystals and Thin Films for Radi-
ation Monitoring of Erwironment and Biological Objects / / Inorganic Scintillators and
Their Applications. Proc, of the Intern. Conference «SCINT 99» / Ed. by V. Mikhailin. -
Moscow, Russia. -1999. -P. 577-582.
255. Каргин Ю. Ф., Каргин В. Ф., Скориков М. В. и др. Синтез и исследование сцин-
тилляционных свойств монокристаллов германата висмута / / Изв. АН СССР.
Серия Неорг. мат. -1984. -20. -№5. -815-817.
.256. Gwin R., Murray R. Scintillation process in CsI(Tl) // Phys. Rev. -1963. -131. -№2.
-P. 501-512.
257. Аверкиев В. В., Лихачев В. H., Ляпидевский В. К. и др. Зависимость сцинтилля-
ционных характеристик CsI(Tl) от концентрации активатора температуры и
внешнего электрического поля // Сб. трудов VIII всесоюзной конференции по
сцинтилляторам. -Харьков, 1981. -С. 83-86.
258. Schmand М., Eriksson L., Cassey М. et al. Performance results of a new DOI detector
block for a high resolution PET-LSO research tomograph HRRT/ / IEEE Trans. Nucl. Sci.
-1998. -NS-45. -P. 3000-3006.
258
СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ
259. Chatziioannou A., CherryS., ShaoY. et al. Performance evaluation of microPET: A
high resolution LSO PET: scanner for animal imaging // J. Nucl. Med. -1999. -40.
-1164-1175.
260. Schmand M., DahlbomM., Eriksson L. et al. Performance of LSO/NaI(Tl) phoswich
detector for a combined PET/SPECT imaging system / / J. Nucl. Med. -1998. -39
(suppl.). -9p.
261. Melcher C. L., Schmand M., Eriksson M. et al. Scintillation properties of LSO: Ce boul-
es 11 lEEETrans. Nucl. Sci. -2000. -47. -№3. -P. 965-968.
262. Dahlbom M., MacDonald L., Schmand M. et al. A YSO/LSO phoswich array detector
single and coincidence photon imaging I / IEEE Trans. Nucl. Sci. -1998. -NS-45.
-P. 1128-1132.
ЧАСТЬ III
СПЕКТРОМЕТРИЧЕСКИЕ
ХАРАКТЕРИСТИКИ
СЦИНТИЛЛЯЦИОННЫХ
КРИСТАЛЛОВ
260
Спектрометрические характеристики кристалла — амплитуда сигнала, сте-
пень его пространственной неоднородности, энергетическое разрешение —
определяются как сцинтилляционной эффективностью кристалла, так и эффек-
тивностью светосбора. Последняя характеризуется коэффициентом светосбора
т = т(г) как функцией координаты сцинтилляционной вспышки г. Амплитуда
сигнала определяется усредненным по объему значением коэффициента свето-
сбора т = (т(г)), а собственное энергетическое разрешение кристалла — дис-
персией функции т(г), т. е. степенью пространственной неоднородности коэф-
фициента светосбора. Полное же разрешение спектрометра определяется как
степенью неоднородности коэффициента светосбора, так и его средним значе-
нием (через статистический разброс числа первичных фотоэлектронов).
Условия светосбора в кристалле зависят как от формы и размеров кристал-
ла, так и от свойств его отражающей поверхности. Как правило, форма и разме-
ры кристалла задаются экспериментальной или технической задачей, реша-
емой с использованием сцинтилляционного спектрометра. Так, например, кон-
струкция сцинтилляционного элемента для электромагнитного калориметра в
виде “барреля” (бочки) предопределяет форму кристаллов для сцинтилляцион-
ных модулей в виде усеченной пирамиды, вытянутой вдоль оси (высота пира-
миды определяется радиационной длиной материала и составляет примерно
300 мм для кристаллов CsI(Tl) и 230 мм для кристаллов PbWO4 [1]).
Выбор же типа отражателя (диффузно- или зеркально-отражающей по-
верхности кристалла) не ограничен назначением спектрометра и должен обес-
печивать оптимальные условия светосбора. Казалось бы, этот выбор должен
просто максимизировать среднюю эффективность светосбора т. В действи-
тельности, однако, при этом необходимо учесть требование достаточной одно-
родности амплитуды сигнала как функции координат сцинтилляции. Но наи-
высшая степень однородности, как показывает проводимый ниже анализ, не
может быть достигнута одновременно с максимальной эффективностью
светосбора (так, наивысшая однородность обычно достигается при зеркально-
отражающей поверхности, а максимальный световой выход — при диффузно-
отражающей поверхности с максимальной степенью рассеяния). Иными слова-
ми, условия, при которых световой выход и энергетическое разрешение дости-
гают своих наилучших значений, не совпадают.
Отсюда следует, что задача об оптимизации условий светосбора должна ре-
шаться применительно к конкретному критерию оптимизации. Критерий же оп-
тимизации определяется различными требованиями и ограничениями, на-
лагаемыми на сцинтилляционные кристаллы в физических экспериментах, ме-
дицине и технике. Так, например, применение кристаллов больших размеров в
электромагнитных калориметрах налагает жесткие ограничения на простран-
ственную неоднородность светового сигнала [2-5]; для регистрации малых
активностей требуется большое значение средней амплитуды сигнала; для
идентификации радионуклидов, наряду с этим, необходимо высокое энергети-
ческое разрешение [6-8]; в гамма-камерах используются кристаллические плас-
261
тины с большим поперечным размером, которые должны обладать достаточно
однородным световым выходом [9, 10]; радиоактивный каротаж глубоких узких
скважин осуществляется с помощью кристаллов малого диаметра и большой
высоты при жестком ограничении осевой неоднородности [11-16].
Из сказанного ясно, что решение задачи о светосборе должно давать две ос-
новные одинаково важные характеристики светосбора — средний коэффициент
светосбора т и степень его пространственной неоднородности 6 . Задача о
светосборе в сцинтилляционных кристаллах сформулирована давно, и методы
ее решения непрестанно совершенствовались, начиная от приближения свето-
мерного шара [7] и до высокоэффективных алгоритмов сегодняшних дней (на-
пример, [17-26]).
Как правило, расчеты проводятся методом Монте-Карло, погрешность ко-
торого медленно убывает с числом статистических испытаний и для хороших
кристаллов сравнима с дисперсией коэффициента светосбора, что затрудняет
расчет энергетического разрешения и пространственной неоднородности 5
(эта трудность может быть в значительной степени преодолена с помощью
мощных компьютеров). Задача о светосборе обычно ставится и решается при-
менительно к конкретному назначению сцинтилляционного детектора и соот-
ветствующей конструкции прибора, в котором он используется. Например, вы-
ходное окно кристалла и входное окно фотоприемника (фотокатод) могут разли-
чаться формой (кристалл в виде прямоугольной призмы сочленяется с круглым
катодом фотоумножителя [17|; в томографах группа кристаллов сочленяется че-
рез световод с набором фотоприемников, а в медицинских гамма-камерах одна
пластина большого размера сочленяется с несколькими десятками фотоумно-
жителей [9,24]. В некоторых детекторах продольный размер кристалла значите-
льно превышает поперечный (детекторы для электромагнитных калоримеров и
для каротажа скважин), а в других — один размер значительно меньше осталь-
ных (пластины для гамма-камер). Разнообразие назначений и типов конструк-
ций предопределяет разнообразие оптических моделей сцинтилляционного
кристалла и подходов к расчету светосбора. Это затрудняет анализ зависимости
спектрометрических характеристик кристаллов от геометрических соотноше-
ний и рассеивающих свойств поверхности с использованием расчетных данных
разных авторов. Краткий обзор некоторых расчетов, выполненных методом
Монте-Карло, приведен в разд. 2.4.
Для разработки оптимальной конструкции прибора, наряду с расчетом воз-
можных конкретных вариантов, полезны предварительное сравнение и оценка
спектрометрйческих характеристик кристаллов разной формы и размеров с
разными типами отражающей поверхности. Полезен также анализ общих зако-
номерностей светосбора, имеющих, как показано ниже, нетривиальный харак-
тер. Для этого необходим единый метод расчета, применимый без ограничения
геометрических соотношений и рассеивающих свойств отражающей поверх-
ности. Метод расчета должен быть достаточно точным для нахождения энерге-
тического разрешения, определяемого дисперсией коэффициента светосбора.
262
В частности, необходимо адекватно учитывать рассеивающие свойства отража-
ющей поверхности, существенно влияющие на спектрометрические характери-
стики.
Эффективность светосбора определяется сложным процессом переноса све-
товой энергии сцинтилляции в кристалле. Расчет переноса световой энергии в
строгой постановке представляет собой весьма сложную математическую зада-
чу. Ее трудности связаны с тем, что индикатриса отражения света реальной ше-
роховатой поверхностью существенно зависит от направления падения [27-30],
причем этой зависимостью нельзя пренебрегать, поскольку она в большой сте-
пени определяет эффективность переноса световой энергии.
В этом разделе предлагается конструктивный метод решения задачи о све-
тосборе в кристаллах, учитывающий зависимость индикатрисы отражения све-
та от направления падения и свободный от геометрических ограничений. Для
учета рассеивающих свойств поверхности вводится ее количественная характе-
ристика — эффективная зеркальность как функция угла падения. Ее усреднен-
ное по углам значение {р) используется для классификации отражающих по-
верки >стей по степени рассеяния.
ГЛАВА 1
СВЕТОСБОР В СЦИНТИЛЛЯЦИОННЫХ КРИСТАЛЛАХ.
УРАВНЕНИЕ ПЕРЕНОСА СВЕТОВОЙ ЭНЕРГИИ
И МЕТОД РЕШЕНИЯ
1.1. Уравнение переноса света в кристалле с учетом
зависимости индикатрисы отражения от угла падения.
Строгая постановка задачи
Поскольку перенос световой энергии в сцинтилляционном кристалле сопрово-
ждается многократным отражением света от его поверхности, формирование свето-
вого потока и эффективность переноса света к фотоприемнику в большой степени
определяются угловым распределением отраженного света. Известно, что индикат-
риса рассеяния света, отраженного шероховатой поверхностью, существенно зави-
сит от угла падения. Индикатриса отражения имеет хорошо выраженный максимум
при угле отражения, равном углу падения, т.е. в направлении зеркального отраже-
ния. Форма индикатрисы рассеяния, вытянутой в направлении зеркального отраже-
ния, была исследована рядом авторов, например, для шероховатых металлизирован-
ных стеклянных поверхностей [27], для поверхности кристалла йодистого цезия [29,
30]. Как будет детально показано в гл. 2, эта зависимость индикатрисы отражения от
угла падения существенным образом влияет на перенос света от точки сцинтилляции
к фотоприемнику (светосбор). Например, максимум индикатрисы рассеяния в напра-
влении зеркального отражения значительно улучшает светосбор в кристалле с боль-
шой высотой и малой торцевой гранью, контактирующей с фотоприемником. Дейст-
вительно, перенос света к фотоприемнику из удаленной от него точки, сопровождаю-
щийся большим числом отражений от боковой поверхности, в отсутствие зеркально-
го максимума индикатрисы имел бы характер медленного диффузионного движения,
а наличие этого максимума придает переносу света значительно большую эффектив-
ность направленного движения. Ввиду сказанного, зависимость индикатрисы отра-
жения от угла падения обязательно должна учитываться при расчете светосбора. Бо-
лее того, необходимо учитывать и степень диффузности отражателя, от которой зави-
сит доля интенсивности падающего света, отражаемого под малыми углами к напра-
влению зеркального отражения.
264 1.1.Уравнение переноса света в кристалле с учетом зависимости индикатрисы ...
Имея в виду сказанное, запишем уравнение светосбора в сцинтилляционном
кристалле с диффузно-отражающей поверхностью. Отражающая поверхность может
быть неоднородной; в этом случае индикатриса отражения зависит и от точки отра-
жения S. Запишем нормированную индикатрису отражения света, падающего на
поверхность в точке S в направлении орта и , в виде
= ^(u, S, 0, Ф) , Дичи, s, 0,9)sin0d0d9 = 1 . (1.1)
Как будет видно из дальнейшего, задача о переносе световой энергии сцинтилляции
из внутренней точки сцинтиллятора г к фотоприемнику фактически сводится к за-
даче о переносе света, испускаемого поверхностным источником 8 с диаграммой на-
правленности T(u, S, 0, <р). Запишем уравнение переноса света для поверхностного
источника.
Рассматривая и (орт первоначального падения света в точку S) как параметр
диаграммы направленности источника, введем долю g(u, S) его световой энергии,
непосредственно попадающей на фотоприемник:
g(u, S) = J |ф(11, S,0, ф)ехр{-кК(0, ф)} [ 1-р(0, ф)] sinOd9d0 . (1.2)
Йо
Здесь интегрирование проводится по телесному углу Qo с вершиной в точке
S, опирающемуся на площадь фотоприемника; 0 — полярный угол орта отраженно-
го света v, отсчитываемый от нормали к поверхности в точке 8: ср — азимутальный
угол; к — коэффициент поглощения света; К(0, ср) — расстояние между точкой S и
фотоприемником в направлении луча (0, ср); р(0, ср) — коэффициент отражения это-
го луча.
Аналогичным образом введем долю света поверхностного источника, непо-
средственно падающего на другой элемент поверхности dS' в окрестности точки S':
h(u, S, S’)dS’ = ¥(u, S, 0w<pехр{-кК(0чч,,фчч,)}dS’ , (1.3)
00 00 00 00
где 0SS. и <pSSt —полярные координаты вектора, соединяющего точки S и S', в сис-
теме координат, связанной с точкой S.
Используя введенные обозначения, запишем уравнение для доли G(u, S) све-
товой энергии источника S, фактически достигающей фотоприемника:
G(u, S) = g(u, S)+ jh(u, S, S’)p(S)G(uss,, S')dS', (1.4)
где p(S') — коэффициент отражения в точке S’, a uss, — орт в направлении век-
тора, соединяющего точки S и S'.
Уравнение (1.4) имеет следующий смысл. Величина G(u, S), т. е. доля све-
товой энергии источника S, фактически достигающей фотоприемника, включает в
себя как энергию g(u, S) света, непосредственно падающего на фотоприемник (пер-
вое слагаемое в правой части уравнения (1.4)), так и энергию света, попадающего на
фотоприемник после одного, двух или любого числа отражений (второе слагаемое).
1.1.Уравнение переноса света в кристалле с учетом зависимости индикатрисы ... 265
Определим коэффициент светосбора т(г) как долю световой энергии сцин-
тилляции, попадающую (с учетом отражений от поверхности) из точки г на фотопри-
емник. Коэффициент светосбора непосредственно выражается через решение урав-
нения (1.4):
т(г) = т0(г) + J h(r, S)p(S)G(urS, S)dS, (1.5)
где
h(r, S)dS = exp{-кК^}] urSns|dS/4nR2s — (1.6)
доля световой энергии сцинтилляции, попадающей из точки г непосредственно на
элемент поверхности dS (ns — орт нормали к поверхности; вектор расстояния
Rj.g и орт urS проведены из точки г в точку S).
Таким образом, задача сводится к решению интегрального уравнения (1.4) для
функции G(u, S). Представим это интегральное уравнение в стандартном виде
G(u, S) = g(u, S) + JjK(u, S|u', S')G(u’, S)(du’)dS’ , (1.7)
где du' — элемент телесного утла, в котором заключен орт и, а ядро интегрального
уравнения имеет вид
K(u, S|u', S') = h(u, S, S’)p(S')5(u-uss.). (1.8)
Из сказанного следует, что для решения задачи о переносе световой энергии в
строгой постановке необходимо решить интегральное уравнение (1.7) относительно
функции четырех переменных (две координаты точки S на поверхности и два угла,
задающих орт и). Ядро этого интегрального уравнения (1.8) имеет сингулярный ха-
рактер. Решение интегральных уравнений с сингулярными ядрами является весьма
сложной математической задачей.
Сингулярное ядро примет обычный вид, если заменить 6 -функцию в выраже-
нии (1.8) размытой функцией, полагая, например, 6(х) = я-1 у/(у2 + х2),
у -> 0 . Подставив в (1.8) 5 -функцию в таком виде, можно решить уравнение (1.7)—
(1.8) при малых у и экстраполировать результат к точке у = О . Однако такая проце-
дура затруднена практической невозможностью получить в четырехмерном про-
странстве достаточно точное решение уравнения с ядром, близким по своему поведе-
нию к сингулярной функции. Экстраполяция решения к точке у = 0 особенно за-
труднена понижением точности с уменьшением у .
В литературе неизвестны какие-либо попытки решить уравнение переноса
световой энергии в строгой постановке или хотя бы проанализировать исходное
уравнение.
В последние десятилетия был опубликован ряд расчетов, моделирующих пере-
нос световой энергии в сцинтилляторах с помощью метода статистических
испытаний (метода Монте-Карло), например, [17-19, 25,26]. В рамках метода Монте-
Карло прослеживаются траектории отдельных фотонов, причем ослабление света
при поглощении в веществе или отражении моделируется сохранением либо уничто-
266
1.2. Косинусное приближение
жением фотона, осуществляемым с соответствующими вероятностями с использова-
нием случайных чисел. Такой способ расчета позволяет учесть произвольную инди-
катрису рассеяния света при отражении от поверхности. Однако применимость ме-
тода Монте-Карло ограничена его медленной сходимостью (погрешность расчета све-
тосбора обратно пропорциональна квадратному корню из числа фотонов, достигших
фотоприемника). Метод статистических испытаний может быть успешно использо-
ван для расчета и оптимизации конкретных детектирующих систем, но медленная
сходимость и статистические флуктуации результата делают его неудобным для на-
хождения энергетического разрешения, связанного с дисперсией коэффициента све-
тосбора, и для установления зависимостей спектрометрических характеристик от па-
раметров кристалла. При расчете собственного энергетического разрешения сцин-
тилляционного детектора, пропорционального дисперсии светового выхода, статис-
тические флуктуации светового выхода могут дать заметный вклад в разрешение и
тем самым исказить результат расчета.
1.2. Косинусное приближение
Изложенные выше трудности, сопряженные с решением задачи о переносе
световой энергии в строгой постановке, стимулировали разработку приближенных
подходов.
В литературе, предшествующей излагаемым в настоящей работе исследова-
ниям, расчет переноса световой энергии в сцинтилляторах с диффузно-отражающей
поверхностью проводился в приближении, не учитывающем зависимость диаграммы
направленности отраженного света от угла падения (см., например, [7, 17-19, 31-32]).
Обычно используется косинусная индикатриса отражения
v|/(6) = tc^cosG, (1.9)
близкая к экспериментально наблюдаемой индикатрисе в случае нормально падаю-
щего света. Термин “косинусное приближение” мы используем ниже для краткости,
имея в виду приближение индикатрисы отражения, не зависящей от направления
падения.
Аргументы, используемые для обоснования косинусного приближения, в осно-
вном сводятся к тому, что истинная диаграмма направленности отраженного диф-
фузной поверхностью света, будучи усреднена по направлениям падения, достаточно
близка к косинусному виду (1.9). Такая аргументация несостоятельна, так как распро-
странение световой энергии в определенном направлении, например, в сторону фо-
топриемника, существенно ускоряется благодаря асимметрии диаграммы отраже-
ния, вытянутой в направлении распространения света. Этот эффект особенно значи-
телен для сцинтилляторов с сильно различающимися размерами, и пренебрежение
им, вообще говоря, недопустимо. Вопрос о применимости косинусного приближения
будет рассмотрен более подробно в разд. 2.2.
1.2. Косинусное приближение
267
Своей широкой распространенностью косинусное приближение обязано ком-
пактной и конструктивной математической форме, существенно выигрывающей в
простоте по сравнению с точным уравнением переноса световой энергии (1.4)-{1.5).
В косинусном приближении из этого уравнения выпадает зависимость от орта паде-
ния света и , и оно принимает вид стандартного уравнения Фредгольма [33]
G(S) = g(S)+Jh(S, S')p(S')G(S')dS', (1.10)
т(г) = т0(г) + jh(r, S)p(S)G(S)dS. (1.11)
Здесь т(г) — коэффициент светосбора, т.е. доля световой энергии точечного
изотропного источника, достигающая фотоприемника с учетом отражений от диф-
фузной поверхности; т0(г) — то же самое, но без учета отражений, т.е. доля света,
непосредственно падающего на фотоприемник; h(r, S)dS — доля света, непосред-
ственно падающего на элемент отражающей поверхности dS. Функции G(S), g(S)
и h(S, S') — аналогичные характеристики фиктивного поверхностного источника,
помещенного в точку S: G(S) обозначает долю света, попадающего на фотоприем-
ник с учетом всех отражений, a g(S) и h(S, S') —долю света, непосредственно пада-
ющего на фотоприемник или на другой элемент отражающей поверхности dS' в
окрестности точки S'.
Расчет коэффициента светосбора т(г) как функции координаты источника
г может быть проведен с помощью уравнений (1.10)и(1.11) без каких-либо сущест-
венных трудностей. Функции т0(г), g(S), h(r, S), h(S, S'), фшурирующе в этих
уравнениях, могут быть рассчитаны по простым геометрическим формулам. Напри-
мер,
т0(г) = (47t)-1Jехр{-kR(0, <р)}[ 1-р(0, tp)]sin0d<pd0 , (1.12)
g(S) = Jn-1cos0exp{-kR(0, <р)}[1-р(0, <p)]sin0d<pd0 . (1.13)
Здесь интегрирование проводится по телесному углу Qq с вершиной в точке
г или S, опирающемуся на площадь фотоприемника; 6 и ф - сферические коорди-
наты, причем в выражении (1.13) полярная ось выбирается по нормали к поверхности
в точке S; к —коэффициент поглощения света; /?(0, ср) —расстояние между точкой
S и фотоприемником в направлении луча (0, ср); р(0, ср) —коэффициент отражения
для этого луча.
После нахождения этих функций решение уравнения Фредгольма (1.10) может
быть получено стандартными методами.
Как было отмечено выше, простой вид уравнений переноса (1.10)—(1.11) дости-
гается ценой пренебрежения зависимостью индикатрисы отражения от направления
падения света.
Ниже будет показано, что зависимость диаграммы направленности отра-
женного света от направления падения может быть учтена таким образом, что урав-
268
1.3.Приближение модельной индикатрисы отражения ...
нение переноса света в сцинтилляторе сохраняет удобную конструктивную форму
(1.10)—(1.11), но с иначе определенными функциями т0(г), G(S), h.(S, S'). Эти
функции содержат характеристики индикатрисы отражения, зависящие от направ-
ления падения.
1.3. Приближение модельной индикатрисы отражения,
зависящей от направления падения
Ниже используется модельная индикатриса диффузного отражения света, пе-
редающая основные черты истинной индикатрисы отражения, включая ее зависи-
мость от направления падения, но сохраняющая конструктивную форму (1. ЮН 1.11)
уравнений переноса световой энергии [34].
Истинная индикатриса диффузного отражения, т.е. экспериментально на-
блюдаемая угловая зависимость интенсивности отраженного света, содержит две
составляющие — широкий фон и сильный узкий максимум в направлении зеркаль-
ного отражения. Первая составляющая передается без существенных искажений ко-
синусной индикатрисой отражения (1.10). Угловую ширину второй составляющей,
малую по сравнению с шириной диффузного фона, можно положить равной нулю.
В этом приближении индикатриса диффузного отражения (называемая далее мо-
дельной индикатрисой) запишется в виде
ф(и|0,ф) = l^cose + ^8(0-v|/)5(<p). (1.14)
Здесь и — орт в направлении падения, задающий плоскость падения и угол падения
Ф ; 0 и ф — угловые сферические координаты, причем полярный угол 9 отсчитыва-
ется от нормали к поверхности, а азимутальный угол ф — от плоскости падения.
Через р обозначен параметр модельной индикатрисы отражения, равный доле ее
зеркальной составляющей в интегральной интенсивности отраженного света. Инди-
катриса (1.14) дает интенсивность отраженного света в единичном телесном угле.
Первое слагаемое в (1.14) описывает диффузную составляющую с интегральной ин-
тенсивностью (1 -р), а второе слагаемое — зеркальную составляющую с интеграль-
ной интенсивностью р. Параметр модельной индикатрисы р имеет смысл эффек-
тивной зеркальности диффузно-отражающей поверхности [34]. Для реальной шеро-
ховатой поверхности р может варьироваться в интервале
Pmln<P<1- (1-15)
Нижняя граница эффективной зеркальности pmin, как будет показано в разд. 5,
близка к 0,6.
Модельная индикатриса диффузного отражения (1.14) зависит от направле-
ния падения и , задающего, во-первых, плоскость падения и угол падения у и, во-
вторых, эффективную зеркальность р, возрастающую, как правило, с углом падения.
Зависимость р от угла падения будет рассмотрена в разд. 1.5.3.
1.3.Приближение модельной индикатрисы отражения...
269
Подстановка модельной индикатрисы отражения в точные уравнения перено-
са (1.4)-( 1.5) существенно упрощает их вид. Однако нагляднее и проще заново вывес-
ти уравнения переноса света, отражение которого описывается модельной индикат-
рисой.
С этой целью, наряду с реальным способом распространения света в сцинтил-
ляторе, введем фиктивный способ его распространения [20,24]. По определению, фик-
тивное распространение света, испускаемого источником L, осуществляется путем
серии фиктивных отражений. Фиктивное отражение света от диффузной поверхнос-
ти состоит в следующем. Пусть J(S) будет интенсивность света, падающего на диф-
фузно-отражаюшую поверхность под заданным углом \|/. Интенсивность J3ep =
= j(S)p(S)p(v), представляющая в данном алгоритме зеркальную составляющую
модельной индикатрисы отражения, отражается в точке S зеркально, а интенсив-
ность 7диф = J(S)p(S)[ 1-р(у)], т.е. косинусная составляющая, задерживается и
фиксируется в точке отражения S. Зеркально отраженный свет с интенсивностью
Лер продолжает распространяться в сцинтилляторе и может попасть еще раз (или
несколько раз) в окрестность dS той же точки S, от которой он отразился ранее.
В этом случае косинусные составляющие всех отражений от элемента поверхности
dS суммируются, и их сумма обозначается как
(1.16)
где суммирование распространяется на все отражения от точки S. В роли источника
L может фигурировать либо изотропный источник, помещенный во внутреннюю
точку сцинтиллятора г , либо косинусный источник, помещенный в точку отражаю-
щей поверхности S.
Уравнение переноса световой энергии сохраняет форму уравнений косинусно-
го приближения (1.1 ОН 1.11), если переопределить фигурирующие в них функции
следующим образом:
h(r,S) = J^(r,S) , (1.17)
h(S, S') = Лдиф(3, S') . (1.18)
Под т0(г) теперь надо понимать коэффициент светосбора для изотропного источни-
ка, находящегося в точке г, при фиктивном способе распространения света. Иными
словами, т0(г) есть доля световой энергии, достигающей фотоприемника при учете
только зеркальных составляющих всех диффузных отражений (диффузные составля-
ющие отраженного света при вычислении т0 надо уничтожить; они учитываются в
определениях (1.17)-{1-18)). Аналогично, под g(S) надо понимать коэффициент све-
тосбора для косинусного источника, находящегося в точке S, при фиктивном способе
распространения света.
В предельном случае р 0 эти определения функций т0(г), g(S), h(r, S),
h(S, S’) совпадают с приведенными выше определениями косинусного приближе-
ния. В противоположном предельном случае р = 1 уравнения (1.10)-(1.11) с пере-
определенными функциями т0(г), g(S), h(r, S), h(S, S') описывают распростра-
нение зеркально отраженного света по законам геометрической оптики.
270
1.4. Алгоритм решения уравнений переноса ...
1.4. Алгоритм решения уравнений переноса
с использованием модельной индикатрисы диффузно-
го отражения. Компьютерная реализация алгоритма
В предыдущем разделе функции т0(г), g(S), h(r, S), h(S, S’), фигурирую-
щие в уравнениях переноса (1.11), фактически были определены в терминах
алгоритма их нахождения. При этом эффективная зеркальность р считается извест-
ной функцией угла падения хр . Рассмотрим в этом разделе алгоритм решения задачи
о переносе световой энергии в целом [6,20], а в следующем разделе вычислим зависи-
мость р = р(у).
Функции т0(г) и h(r, S) вычисляются одновременно. Для этого, используя
симметрию задачи, разделяем диффузно-отражающую поверхность сцинтиллятора
на достаточно малые участки, нумеруемые индексом т. Каждому из этих участков
соответствует величина h(r, Sm). Вводится также величина т0(г), соответствующая
поверхности фотоприемника. Первоначальные значения величин h(r, Sm) и т0(г)
равны нулю.
Помещаем изотропный источник в заданную точку г и последовательно стро-
им траектории фиктивного геометрического распространения для N лучей, исходя-
щих из точки г и равномерно распределенных по сферическим угловым координа-
там 0 и ф в телесном угле 4 л . Лучи нумеруются индексом а . В соответствии с
изотропной диаграммой направленности источника, первоначальная интенсивность
а -го луча, испускаемого в направлении (0а, фа), равна sinOa . Обозначим через <70
сумму первоначальных интенсивностей всех лучей.
Для каждого луча строим геометрическую траекторию, описывающую распро-
странение зеркально-отражающейся составляющей светового потока. Луч ослабляет-
ся на каждом отрезке своего пути длиной R в отношении ехр(-кК) и при каждом
диффузном отражении в отношении p(S)p(\|/), где р — коэффициент отражения, а
Ф — угол падения света в точке S. При падении луча с интенсивностью J на т -й
участок поверхности к величине h(r, Sm) добавляется слагаемое
jp(Sm)[ 1 - p(v)]/J0 , а ослабленный луч получает направление зеркального отраже-
ния. После достаточно большого числа отражений луч либо попадает на фотоприем-
ник, и тогда его интенсивность, умноженная на нормировочный множитель 1 /Jo ,
добавляется к величине т0(г), либо уменьшается до пренебрежимо малого значения,
и тогда построение траектории луча прекращается. После построения траекторий
всех АГ лучей получаем значение функции т0 в точке г и значение функции h(r, S)
во всех точках S = Sm (Sm — центр т -го участка поверхности).
Функции g(S) и h(S, S), относящиеся к поверхностному косинусному источ-
нику, вычисляются аналогично функциям т0(г) и h(r, S), соответственно. Отличие
состоит лишь в том, что испускаемые источником лучи равномерно распределены по
углам 0 и ф в телесном угле 2п , причем первоначальная интенсивность а -го луча
равна cos0a sin0a в соответствии с косинусной диаграммой направленности поверх-
ностного источника (угол 0 отсчитывается от нормали к поверхности в точке S, где
находится источник).
1.4. Алгоритм решения уравнений переноса ...
271
После нахождения функций g(S) и h(S, S') в узловых точках S^, S'm-, урав-
нение Фредгольма (1.10) сводится к системе алгебраических линейных уравнений
относительно переменных G(Sm):
G(Sm) = g(Sm) + Snh(Srn>Sn)p(Sn)G(Sn)ASn, (1.19)
где ASn площадь п -го участка поверхности.
Используя решение уравнения (1.19) и величины т0(г), h(r, Sm), вычислен-
ные с помощью изложенного алгоритма, находим коэффициент светосбора в точке г
с помощью дискретного аналога соотношения (1.11):
г(г) = т0(г) +Smh(r, Sm)p(Srn)G(Sm)ASm . (1.20)
Хотя выполнение интегрирования путем построения траекторий лучей имеет
какое-то внешнее сходство с известным методом Монте-Карло, в действительности
алгоритм вычисляет функции т0(г), g(S), h(r, S), h(S, S’) обычным интегрирова-
нием, дающим хорошую точность при числе лучей N~ 200 (удвоение N практически
не изменяет результата).
Изложенный алгоритм реализует фиктивный способ распространения света в
сцинтилляторе, введенный в разд. 1.3. Гибкость алгоритма позволяет легко учесть
такие детали, как френелевское отражение на границе раздела сцинтиллятора с фо-
топриемником, зависимость свойств отражающей поверхности от координат точки
отражения и неоднородную чувствительность фотоприемника в пределах его поверх-
ности.
Изложенный алгоритм может быть применен к сцинтилляционному кристал-
лу произвольной формы. В дальнейшем мы ограничимся наиболее важными случая-
ми прямого кругового цилиндра и прямоугольной призмы, когда симметрия отража-
ющей поверхности упрощает реализацию алгоритма.
Изложенный алгоритм был реализован в виде пакета компьютерных про-
грамм для кристаллов, имеющих форму цилиндра или прямоугольной призмы произ-
вольных размеров и с произвольной зависимостью параметров отражающей поверх-
ности — средней эффективной зеркальности р = (р) и коэффициентов отражения р
— от положения точки поверхности S (предполагается, что симметрия функций
р = /(S) и p=p(S) совпадает с симметрией отражающей поверхности). Базовый
вариант программы относится к случаю диффузной отражающей поверхности и
реализует произвольное распределение р = /(S) средней эффективной зеркальности
вдоль отражающей поверхности с учетом ее симметрии. Базовая версия программы
может быть применена, как к частному случаю, к кристаллу с отражающей поверх-
ностью, содержащей зеркальный участок, на протяжении которого р = 1. Однако
компьютерный расчет такого случая с использованием базовой версии программы
требует большой затраты машинного времени ввиду медленного затуханря фиктив-
ных лучей в области зеркального отражения (по определению фиктивного способа
распространения луча, он затухает с числом отражений v как (pp)v). Поэтому для
расчета кристаллов с комбинированной отражающей поверхностью, состоящей из
диффузных (р < 1) и зеркальных (р = 1) участков, разработана специальная версия
программы, переносящая фиктивно распространяющийся луч из точки вхождения в
21е!
1.5. Эффективная зеркальность реальной рассеивающей поверхности ...
область чисто зеркального отражения в точку выхода из этой области (интенсивность
луча в точке выхода из этой области подсчитывается по числу отражений между точ-
ками вхождения и выхода). Специальная и базовая версии программы, примененные
к одному и тому же случаю, дают одинаковые результаты.
1.5. Эффективная зеркальность реальной рассеивающей
поверхности и ее зависимость от угла падения
Эффективная зеркальность диффузного отражателя р является параметром
модельной индикатрисы рассеяния (1.14) и зависит от утла падения света у . Для на-
хождения зависимости р = р(у) сначала получим в приближении геометрической
оптики истинную индикатрису рассеяния света шероховатой поверхностью при за-
данном значении у [34] (такую индикатрису рассеяния будем обозначать буквой f в
отличие от произвольной индикатрисы рассеяния, фигурирующей в уравнениях раз-
дела 1.1). Затем найдем р из условия наилучшего согласования модельной индикат-
рисы с истинной. Фактически, как будет показано ниже, такой подход не ограничен
условием применимости геометрической оптики.
1.5.1. Индикатриса рассеяния света диффузной поверхностью
в приближении геометрической оптики
Вычислим диаграмму направленности света, отраженного шероховатой по-
верхностью, в рамках известного геометрического приближения, состоящего в следу-
ющем. Отражающая шероховатая поверхность представляется в виде большого чис-
ла гладких микроплощадок, каждая из которых ориентирована случайным образом
относительно нормали к общей поверхности. Предполагается, что каждая элементар-
ная площадка зеркально отражает падающий на нее свет; возникающее при этом ди-
фракционное расхождение света не учитывается, поскольку оно мало по сравнению с
полной шириной индикатрисы рассеяния, определяемой шириной функции распре-
деления микроплощадок по ориентациям нормалей. Поскольку полная ширина срав-
нима с л/2 , критерий применимости приближения микроплощадок имеет вид
h » X. , (1.21)
где h— размер микроплощадки, а X —длина волны света. Как показано в работе [34],
приближение микроплощадок хорошо описывает диаграмму направленности света,
отражаемого шероховатой поверхностью прозрачного тела, удовлетворяющей усло-
вию (1.21).
Рассмотрим диаграмму направленности света, отражаемого шероховатой по-
верхностью, состоящей из зеркально-отражающих элементарных площадок. Коэф-
фициент отражения площадки предполагается не зависящим от угла падения (это не
может заметно исказить диаграмму направленности, поскольку средний коэффици-
ент отражения близок к единице).
1.5. Эффективная зеркальность реальной рассеивающей поверхности ...
273
Введем функцию распределения F(n) элементарных площадок по ориентаци-
ям орта нормали п . Суммарная поверхность всех площадок с нормалями, ориенти-
рованными в пределах телесного угла dOn , запишется в виде
dS = S0F(n)dO11 , (1.22)
где So обозначает полную поверхность всех элементарных площадок. Орт нормали к
общей отражающей поверхности обозначается через N . Пусть направление падения
задается ортом и, а угол падения обозначим через \|/.
Введем сферическую систему координат с полярной осью N, причем азиму-
тальный угол отсчитывается от плоскости падения. Одновременно будем пользовать-
ся декартовой системой координат с осью z , направленной вдоль общей нормали N ,
и плоскостью xz, совпадающей с плоскостью падения. Орты декартовых осей обо-
значаются через i, j, k . Орт направления падения и в декартовых осях имеет вид
u = isin\|/ -kcos\|/ (1.23)
Диаграмму направленности отраженного света f следует связать с распреде-
лением (1.22) микроплощадок по ориентациям нормалей. С этой целью обозначим че-
рез
v= isinOcoscp +jsin0sincp + kcos0 (1-24)
орт, задающий направление отражения, а через 0 и <р — его угловые координаты —
полярный и азимутальный углы. Введем также угловые координаты у, ф для орта п
нормали к микроплощадке и представим его в декартовых координатах (i, j, k — ор-
ты вдоль осей х, у, z):
n = i 81пусозф + J siny соэф + kcosy . (1.25)
Закон зеркального отражения от элементарной площадки имеет вид
v = u-2n(un) (1-26)
или, в декартовых осях,
Vx = Sin\|/ + 2 SlnyСОЭф( COS\|/COSy — 81П\|/81ПуС08ф) , (1.27)
vy = 2 sin у sin ф( cos \|/cos у — sin sin у cos ф),
vz = - cos\|/ + 2cosy(cos\|/cosy- sin\|/sinyсоэф).
Введем диаграмму направленности отраженного света /(v) = /(0, <р). Интен-
сивность отраженного света в элементарном телесном угле dOv = sin0 d0 dtp равна
/(v)dOv = CF(n)dOn(-un)o(-un) . (1.28)
Здесь С — нормировочная постоянная, п — орт нормали к микроплощадке, отража-
ющей свет в заданном направлении v , dOn — телесный угол в пространстве норма-
лей к микроплощадкам, соответствующий телесному углу dOv. Через о обозначена
ступенчатая функция
п(х) = 1 при х > О , о(х) = О при х< 0 . (1.29)
274
1.5. Эффективная зеркальность реальной рассеивающей поверхности ...
Согласно (1.28), все элементарные площадки, нормали к которым образуют
тупой угол с направлением падения и , участвуют в формировании диаграммы на-
правленности отраженного света. В действительности площадка, даже удовлетворя-
ющая условию un < О , не вносит вклада в диаграмму направленности, если она по-
падает в тень, отбрасываемую другими площадками. Учет эффекта затенения являе-
тся весьма сложной математической задачей и по этой причине не учитывался в
предшествующих работах, использующих модель микроплощадок [35]. В излагаемом
расчете эффект затенения также не учитывается. Этот эффект не влияет на диаграм-
му направленности в предположении, что вероятность затенения микроплощадки не
зависит от ориентации ее нормали. Учет эффекта затенения привел бы к незначите-
льному изменению формы диаграммы направленности, которое для настоящей рабо-
ты несущественно по соображениям, приводимым в конце этого раздела.
Соотношение между элементарными телесными углами, фигурирующими в
выражении (1.28), может быть выражено через якобиан перехода между сферически-
ми системами координат, связанными с микроплощадкой (у, <р) и с общей отражаю-
щей поверхностью (0, ф):
dOn _ sinyd(y, ф) _ siny vz)/d(0, ф)
dOv ~ 81п0д(0,ф) ~ sin0 d(v\, vz)/d(y, ф) ' I • J
Якобианы, содержащиеся в (1.30), могут быть вычислены с использованием
выражений (1.24) и (1.27). Окончательно, получаем связь между индикатрисой рассе-
яния света шероховатой поверхностью /(0, ф) и функцией распределения элемен-
тарных площадок по ориентациям нормали F(y, ф):
/(0, ф) = constF(y, ф)(-ип)а(-ип)8т0зтфзт_1фз1гг2фх
х [(cosyctgv -281пусо8ф)(81п2ус1ёф + соэ2усо8ф) +
+ COSy(8П12уС052ф - СОЭ2уСО8ф^ф)]-1 . (1-^1)
Здесь у и ф — функции 0 и ф , неявно определенные соотношениями (1.24) и (1.27).
1.5.2. Сравнение индикатрисы рассеяния,
полученной в геометрическом приближении, с экспериментом
Индикатриса рассеяния света шероховатой отражающей поверхностью имеет
в общем случае труднообозримый вид (1.31). Однако из выражения (1.31) вытекает
одно простое следствие, которое может быть непосредственно сопоставлено с экспе-
риментом.
Чтобы упростить вид индикатрисы рассеяния, рассмотрим ее в плоскости па-
дения, т.е. положим ф = 0 либо ф = д . Будем считать, что отражающая поверхность
обладает одинаковыми свойствами в любом направлении, выбранном в плоскости,
касательной к ней в точке отражения. Это означает, что функция распределения эле-
ментарных площадок по ориентациям нормали зависит только от угла у , образован-
ного нормалью к площадке с нормалью к общей поверхности. Тогда вид индикатрисы
1.5. Эффективная зеркальность реальной рассеивающей поверхности ...
275
t + у, град.
Рис. 1.1.
Интенсивность света, отраженного в плос-
кости падения от шероховатой поверхности
под углом t, как функция переменной
t + \|/ при фиксированных значениях угла
падения у = 0, 50 и 70°. Сплошные линии
-экспериментальные данные [27]. Штрихо-
вые кривые построены по эксперименталь-
ной кривой \|/ = 0 с использованием соот-
ношения модели микроплощадок (1.36).
рассеяния (1.31) существенно упрощается и в пределах плоскости падения (ср = О
или л) сводится к следующему выражению:
4(9) = при ф = О, (1.32)
4(0) = при Ф = я . (1.33)
Здесь угол падения у указан в виде индекса при индикатрисе рассеяния /.
Чтобы объединить выражения (1.32) и (1.33), введем угловую переменную t
следующим образом:
t = 0 при ф = О . ц 34)
t = -0 при ф = л .
Это означает, что если орт падения света лежит в левом квадранте плоскости паде-
ния, то в правом квадранте угол рассеяния t отсчитывается от нормали с положите-
льным знаком, а в левом квадранте — с отрицательным (угол падения положите-
лен). Теперь индикатриса рассеяния записывается в наглядном виде
4(t) = (1.35)
Отсюда следует, что индикатриса рассеяния, полученная в приближении эле-
ментарных площадок, удовлетворяет в плоскости падения следующему соотношению
сдвига:
4(t+V)=4(t) при t<n/2-y, (1.36)
4(t+V) = 0 при 1>я/2-ф.
Соотношение сдвига (1.36) и, следовательно, применимость приближения эле-
ментарных площадок могут быть проверены путем сравнения с экспериментом.
С этой целью используем экспериментальные данные Топорца и Мазуренко [27] для
276
1.5. Эффективная зеркальность реальной рассеивающей поверхности ...
стеклянной пластинки, обработанной абразивом № 220 с размером зерна около
60 мкм, существенно превышающим длину волны использованного в эксперименте
видимого света. После обработки пластинка была покрыта микронным слоем алюми-
ния, практически не изменившим ее рельефа, но сделавшим коэффициент отраже-
ния практически постоянной величиной.
На рис. 1.1 представлена диаграмма направленности света, отраженного пла-
стинкой в плоскости падения, в координатах versus (£+ \|/), где t—угол падения,
взятый со знаком согласно (1.34). Штриховой линией на рисунке показана зависи-
мость (1.36), построенная с использованием индикатрисы рассеяния /0, измеренной
при нормальном падении. Как видно из рис. 1.1, соотношение (1.36) неплохо согласу-
ется с экспериментальными данными (небольшое расхождение имеет место лишь
при наблюдении под скользящими углами, когда интерференционные явления в от-
раженном свете возникают даже при условии (1.21)).
1.5.3. Эффективная зеркальность диффузного отражателя
Эффективная зеркальность диффузного отражателя р является параметром
модельной диаграммы направленности отраженного света (1.14). Для нахождения
эффективной зеркальности р как функции угла падения у следует согласовать мо-
дельную индикатрису (1.14) с истинной индикатрисой (1.31) по интегральному пото-
ку отраженного света в направлении зеркального отражения, поскольку такая харак-
теристика отражателя наиболее существенным образом определяет эффективность
переноса световой энергии в сцинтилляторе. Иными словами, р определяется из
условия
(▼▼0>ф = <vv0>J • (L37)
где v0 — орт зеркального отражения, а угловые скобки обозначают усреднение с ве-
сом модельной индикатрисы Ф либо истинной индикатрисы f.
Отметим, что из условия (1.37) вытекает соотношение
<(v-vo)% = «v~vo)2>/- U-38)
Соотношение (1.38) означает, что среднее квадратичное отклонение направ-
ления распространения отраженного света от направления зеркального отражения
оказывается одним и тем же независимо от того, с весом какой индикатрисы — моде-
льной или истинной — проводится усреднение. Таким образом, условие (1.37), нала-
гаемое на модельную диаграмму направленности (1.14), согласует ее с истинной диа-
граммой как по величине интегрального потока в направлении зеркального отраже-
ния, так и по степени размытия.
Подставляя модельную индикатрису (1.14) в условие (1.37), получим уравне-
ние относительно эффективной зеркальности р. Решая это уравнение, находим
3(vv0)f-2cos\|/
Р = ---^-77-------- • (1.39)
3-2cosv
1.5. Эффективная зеркальность реальной рассеивающей поверхности ...
277
Истинная диаграмма направленности (1.31) присутствует здесь в виде весово-
го множителя, используемого при выполнении усреднения
JJ Wo/CO, cp)sin0d0d(p
(1.40)
х 0//“ ГГ
II /(0, <p)sin0d0d(p
Вычисление интегралов в выражении (1.40) можно упростить, переходя к пе-
ременным интегрирования у и ф и используя связь (1.28) между индикатрисой рас-
сеяния f и распределением F элементарных площадок по ориентациям нормали.
В результате среднее (vv0^., т.е. фактически эффективная зеркальность (1.39),
выражается непосредственно через распределение элементарных площадок по ори-
ентациям нормали:
л/2 2л
J sinydy J F(y, ф)(-ип)сг(-ип)(уу0^ф
( vv0) _ = —-------------------------------
4 0 V л/2 2л
J sinydy J F(y, Ф)(-Ш1)о(-11П^Ф
О о
(1-41)
Сюда надо подставить орт v, выраженный через у и ф согласно (1.27), и орт зеркаль-
ного отражения v0 в виде v0 = isiny + kcosy .
Далее рассматривается случай изотропной отражающей поверхности (это
означает, что свойства поверхности не зависят от направления, выбранного в каса-
тельной плоскости). Для изотропной поверхности функция распределения элемен-
тарных площадок по ориентациям нормалей F зависит только от угла у. Представим
эту функцию в простейшем виде
F(y) = (cos2my)<?. (1-42)
Фшурирующий здесь коэффициент т выберем из следующих соображений. Соглас-
но (1.35), в случае нормального падения диаграмма направленности отраженного
света в плоскости падения имеет вид
/о(0) = F(0/2) - (cosmO)6* . (1.43)
Согласно (1.43), при т > 1 интенсивность отраженного света обращается в нуль в
точке 0 = п/2т< я/2 , что не наблюдается в эксперименте, а в области 0 > и/2 т
становится отрицательной, что лишено физического смысла. При т < 1 интенсив-
ность отраженного света остается отличной от нуля в точке 0 = л/2 , т. е. в плоско-
сти, касательной к отражающей поверхности; это также противоречит эксперименту.
Таким образом, функция (1.42) согласуется с экспериментом только при т = 1. Учи-
тывая это, представим функцию распределения элементарных площадок по ориента-
циям нормалей в однопараметрическом виде
F(y) = (cos2y)3, О < у < я/4 .
(1-44)
278
1.5. Эффективная зеркальность реальной рассеивающей поверхности ...
Эта функция распределения используется только в интервале, указанном в (1.44).
Параметр q, вводимый соотношением (1.44), классифицирует отражающие
шероховатые поверхности по степени диффузности отражения: с возрастанием q
степень диффузности уменьшается. Действительно, чем больше q, тем быстрее убы-
вает число элементарных площадок с увеличением угла у между нормалью к площад-
ке с нормалью к общей поверхности.
Параметр диффузности q может варьироваться в интервале
1 < q < оо . (1.45)
Вне этого интервала, т.е. при q < 1 , диаграмма направленности Jq(0) = F\Q/2) =
= (cos0)9 не может описывать эксперимент, поскольку имеет в точке 0 = п/2 беско-
нечную производную, не наблюдаемую экспериментально. При q —> оо поверхность
превращается в зеркальный отражатель.
Подставляя (1.44) в (1.41), выполняя интегрирование в выражении (1.41) и
подставляя результат в (1.39), получаем окончательно выражение для эффективной
зеркальности шероховатой поверхности, характеризуемой параметром q, как функ-
цию угла падения у:
я/4
j Н(0, у, \|/)dy
3 о 2cosw л
р = —---------- -------------- _ _—_—_ при у < (1.46)
3-2cosy я/4 3-2cos\|/ r Y 4 '
j G(0, у, y)dy
о
я/2-\|/ л/4
J Н(0, у, \|/)dy+ J Н(р, у, vp)dy
3 о n/2-v 2cos\i/ л
= Ъ—П------ ---------------------------------- “ V—О—ПРИ V - 7 • (I*47)
3-2cOS\y я/2-у я/4 3-2cosy г 4 1
J G(0, у, i|/)dy+ J G(P, у, \|/)dy
О л/2 - у
Здесь использованы обозначения:
Н(р,у, 4/) = (cos2y)9siny[(7t-P)(cos2y +s2)c+scos2ysinp + (ssinp)3/2], (1.48)
G(p, Y, V) = (cos2y)9siny[(n -p)c + ssinp], (1-49)
s = sinysin\|/, c = cosycos\|/, p = arccos(ctg\|/ctgy). (1.50)
Соотношения (1.46)-(1.50) справедливы в области у < я/2 , q > 1 (q не обязательно
целое).
В табл. 1.1 приведена эффективная зеркальность р как функция угла падения
V при разных значениях параметра диффузности q и соответствующих значениях
средней эффективной зеркальности.
1.5. Эффективная зеркальность реальной рассеивающей поверхности ...
279
q
V, градусы 1 i 0,583 1,8 0,669 3 P 0,750 6 0,845 7 0,855
0,0 0,000 0,210 0,400 0,625 0,667
4,5 0,009 0,218 0,406 0,628 0,670
9,0 0,036 0,239 0,422 ~0,638 0,679
13,5 0,073 0,272 0,450 0,654 0,693
18,0 0,133 0,315 0,480 0,675 0,711
22,5 0,196 0,365 0,517 0,698 0,732
27.0 0,234 0,413 0,558 0,724 0,755
31,5 0,333 0,473 0,600 0,750 0,738
36,0 0,401 0,527 0,641 0,776 0,800
40,5 0,467 ; 0,579 0,680 0,800 0,822
45.0 0,527 0,627 0,716 0,823 0,842
49,5 0,582 0,670 0,749 0,843 0,861
54,0 0,630 ; 0,703 0,779 0,862 0,877
58,5 0,670 : 0,741 0,804 0,878 0,891 Таблица 1.1.
63,0 0,701 0,767 0,826 0,892 0,904 Эффективная зеркальность диффуз-
67,5 0,722 i 0,785 0,841 0,903 0,914 но-отражающей поверхности р как
72,0 0,735 ' 0,796 0,850 0,910 0,923 функция угла падения у , табулиро-
76,5 0,738 : 0,798 0,852 0,913 0,924 ванная для отражающих поверхнос- тей разной степени диффузности.
81,0 0,733 0,793 0,847 0,910 0,921 Поверхности классифицируются по
85,5 : 0,721 0,779 0,833 ; 0,899 0,911 параметру рельефа q согласно
90,0 0,702 0,758 0,812 0,879 i 0,892 (1.44) или, что то же, по средней эффективной зеркальности р.
я/2
р= J p(y)sinydy. (1.51)
о
Средняя эффективная зеркальность р может служить вместо параметра q
более удобной характеристикой диффузно-отражающей поверхности. Интервалу
(1.45) значений q соответствует интервал средних значений эффективной зеркаль-
ности
О, 58 < р < 1.
(1.52)
В виде примера можно рассмотреть диффузно-отражаюшую поверхность алю-
минированной стеклянной пластинки с индикатрисой отражения, представленной
на рис. 1.1 согласно данным Топорца и Мазуренко [27]. Эта индикатриса отражения
хорошо аппроксимируется в плоскости падения выражением (1.35), если представить
280
1 .б.СВЕТОСБОР В СЦИНТИЛЛЯЦИОННОМ КРИСТАЛЛЕ ...
распределение микроплощадок по ориентациям нормалей в виде (1.44) с q = 3 , чему
соответствует р = 0, 75 . Как правило, диффузно-отражающая поверхность сцин-
тилляторов характеризуется средней эффективной зеркальностью р, близкой к 0,75.
Изложенный выше алгоритм расчета переноса световой энергии может быть
применен к сцинтиллятору с отражающей поверхностью, характеризуемой любым
значением р в интервале (1.52), причем средняя эффективная зеркальность р может
быть произвольной функцией точки поверхности. В частности, отражающая поверх-
ность сцинтиллятора может состоять из диффузно-отражающих и зеркальных участ-
ков.
Зависимость эффективной зеркальности от угла падения, представленная в
табл. 1.1 для поверхностей разной степени шероховатости, получена в приближении
геометрической оптики, т.е. в предположении о выполнении неравенства (1.21). Од-
нако фактически расчет переноса света в кристалле может проводиться с использо-
ванием этих зависимостей для любых отражающих поверхностей. Действительно,
для поверхностей с мелкими шероховатостями, не удовлетворяющими условию
(1.21), почти вся интенсивность отраженного света сосредоточена в размытом макси-
муме в направлении зеркального отражения, так что модельная индикатриса (1.14)
еще лучше приближается к истинной, чем для поверхностей с крупными шероховато-
стями. С другой стороны, для поверхностей с малыми шероховатостями зависимость
Р = P(v) приближается к единице во всем интервале углов и в этом смысле согла-
суется с зависимостью р(у), приведений в табл. 1.1 для поверхностей с большой
средней эффективной зеркальностью (например, р > О, 8). Что касается поверхнос-
тей с меньшими р, сильно рассеивающими падающий свет, то они удовлетворяют
условию (1.21), поскольку сильное рассеяние может быть реально достигнуто лишь
нанесением крупных шероховатостей.
1.6. Светосбор в сцинтилляционном кристалле
с зеркально-отражающей поверхностью
В предыдущих разделах этой главы изложен метод расчета переноса световой
энергии в сцинтилляционном кристалле с диффузно-отражающей поверхностью.
Этот метод применим при произвольном значении средней эффективной зеркаль-
ности р, в частности, при р - 1. Однако приведенный выше алгоритм расчета,
включающий построение траекторий зеркально-отражаемой составляющей излуче-
ния вплоть до ее полного затухания, при р = 1 сходится очень медленно, так как луч
затухает лишь вследствие слабой реабсорбции. Это затрудняет расчет сцинтилляци-
онных кристаллов с зеркально-отражающей поверхностью в рамках изложенного
выше алгоритма. Расчет светосбора в таких кристаллах может быть проведен прос-
тым приближенным способом, излагаемым ниже.
Рассмотрим сцинтилляционный кристалл с зеркально-отражающей поверх-
ностью, удовлетворяющий следующим условиям. Поверхность кристалла имеет фор-
1.6.Светосбор в сцинтилляционном кристалле ...
281
му прямого цилиндра или прямой призмы (т. е. ось кристалла перпендикулярна ос-
нованию). На практике это условие почти всегда выполняется. Показатель преломле-
ния сцинтиллятора п должен быть достаточно большим, чтобы выполнялось нера-
венство
arc sin(jj)+ arcsin(j^) < , (1.53)
где пт показатель преломления иммерсионной жидкости, создающей оптический
контакт между сцинтиллятором и фотоприемником. Обычно используется иммерси-
онная жидкость с показателем преломления п1 = 1, 50 , и тогда условию (1.53) удов-
летворяют все рассматриваемые ниже сцинтилляционные материалы с показателем
преломления п > 1,8 .
Световой луч, распространяющийся в кристалле рассматриваемой формы,
при отражениях сохраняет угол 0 с осью сцинтиллятора (либо этот угол заменяется
на л -0 ). На фотоприемник могут попасть только лучи, распространяющиеся в пре-
делах конуса
0 < arc sin (1-54)
В кристалле, удовлетворяющем условию (1.53), все такие лучи полностью отражают-
ся от зеркальной боковой поверхности, не имеющей оптического контакта с каким-
либо другим веществом. Отсюда следует нецелесообразность такого контакта, и в
дальнейшем предполагается его отсутствие.
Учитывая сказанное, можно заменить сцинтилляционный кристалл беско-
нечным плоско-параллельным слоем, одна из границ которого (для краткости назы-
ваемая светочувствительной) контактирует с фотоприемником, а вторая является
зеркальным отражателем с коэффициентом отражения р . Будем рассматривать
только свет, испускаемый из точки сцинтилляции г в пределах конуса с углом рас-
твора 0О = arc sin (гц/n) (свет, испускаемый вне этого конуса, заведомо не может по-
пасть на фотоприемник). Если считать, что свет, распространяющийся внутри кону-
са, полностью попадает на фотоприемник, то доля световой энергии сцинтилляции,
попадающей на фотоприемник (коэффициент светосбора) запишется в виде
t(z) - А[ехр(-Ькг) + рехр(-Ьк(2Н-г))] . (1.55)
Здесь
п2 1/2
__________________________П2^
4 л " 2 ~ 2
Q ( 1 - COS0O)
П — телесный угол с углом раствора 0О = arc sin|
282
1.6. Светосбор в сцинтилляционном кристалле ...
%
[ -^jsinOdO
J <cos07 . n
q lncos0o
0o COS0Q-1
J sin0d0
о
(1.57)
есть отношение среднего пути, пройденного светом в пределах этого телесного угла, к
проекции этого пути на ось сцинтиллятора (ось z); z — расстояние точки сцинтил-
ляции от светочувствительной границы слоя.
Учтем теперь отражение света на границе слоя с фотоприемником, харак-
теризуемое коэффициентом френелевского отражения неполяризованного света
R(0), усредненным по телесному углу Q :
0о
J JR(0)sin0d0
р _ о____________
(1-COS0)
(1.58)
Отраженный от границы с фотоприемником свет возвращается к той же границе,
ослабленный в отношении рехр(-2ЬкН). С учетом этого в выражении (1.55) для
коэффициента светосбора следует положить
1 -R + Rpexp(-2t>KH) 1Г1
А =
(1.59)
Таким образом, в случае кристалла с зеркально-отражающей поверхностью,
удовлетворяющего условию (1.54), коэффициент светосбора (1.55) зависит только от
расстояния z между точкой сцинтилляции и светочувствительной гранью.
Усредняя выражение (1.55) и его квадрат, находим средний коэффициент
светосбора (т> и его дисперсию ст, отнесенную к среднему значению т :
<Т> = ^(l+pe-k)(l_e-k), к = ЬкН (1.60)
а2<т)2 <т2> -<т>2 = +p2e~2fc)(l-e-2fc) +
+ 2k2pe~2fc-(l+ре_,с)2(1-e“fc)2l .
(1-61)
Запишем также относительный перепад светового выхода между крайними
точками оси z:
_т(Н)-т(О)_ ?c(l+p)g-k-l-pe-2fc
z <т> (l+pe-fcMl-e-k)
(1.62)
Обычно реабсорбция выражена достаточно слабо (к « 1), а коэффициент
отражения от грани, противоположной фотоприемнику, близок к единице. В этом
случае полученные выражения упрощаются и принимают следующий вид:
1.7. Спектрометрические характеристики сцинтилляционного кристалла
283
(г) = к«1, 1-р « 1
g = т(Н)-т(О) = --, к « 1 , 1 _р « 1 (1.63)
<*>
ст = 0,149к2 , к « 1 , р = 1
Из выражений (1.64) и (1.65) видно, что относительная величина простран-
ственной неоднородности или дисперсии коэффициента светосбора является величи-
ной второго порядка малости относительно малых параметров к и (1 - р). Зависи-
мость этих величин от реабсорбции и неполного отражения выражена гораздо
слабее, чем зависимость среднего светового выхода, линейная по к и (1 - р ). Но и
средний световой выход, как будет показано в следующей главе, намного слабее
подвержен влиянию реабсорбции для кристалла с зеркально-отражающей поверхно-
стью, чем для кристалла с диффузным отражателем. Таким образом, отличительной
особенностью сцинтилляционного кристалла с зеркально-отражающей поверхнос-
тью является сравнительно низкая чувствительность спектрометрических характе-
ристик к световым потерям при реабсорбции и неполном отражении. Это свойство
обусловлено тем, что средний путь сцинтилляционного фотона в кристалле с зеркаль-
но-отражающей поверхностью (близкий к Н] намного меньше, чем в кристалле с
диффузным отражателем (где средний путь фотона в несколько раз превышает Н).
1.7. Спектрометрические характеристики
сцинтилляционного кристалла
Спектрометрические характеристики сцинтилляционного кристалла связаны
как с характеристиками светосбора (средним коэффициентом светосбора т = (т) и
его дисперсией о), так и с конверсионной эффективностью. Абсолютная конвер-
сионная эффективность сцинтиллятора rj0 вводится как отношение световой энер-
гии сцинтилляций, вызванных поглощенным в кристалле гамма-квантом, к его энер-
гии. Измерение абсолютной конверсионной эффективности сцинтиллятора является
сложной экспериментальной задачей. В практической сцинтилляционной спектро-
метрии используется более удобная и легко измеряемая величина — относительная
конверсионная эффективность сцинтиллятора ц , измеряемая в единицах абсолют-
ной конверсионной эффективности эталонного сцинтиллятора NaI(Tl) (обозначим по-
следнюю т|0 (NaI(Tl)). Относительная конверсионная интенсивность ц(Х) сцинтилля-
тора X вводится с учетом спектрального согласования сцинтилляторов с фотоприем-
ником:
П0Х)К(Х
n(X) = -------------------
n0(NaI(Tl))K(NaI(Tl))
(1-64)
284
1.7. Спектрометрические характеристики сцинтилляционного кристалла
Здесь
г Л-1/2
К = j/(co)S(G))d(D Я[Z((D)]2dco j[S((o)]2dco — (1.65)
коэффициент согласования спектра флуоресценции сцинтиллятора 1(со) со спект-
ральной чувствительностью фотоприемника S(co) (при полном согласовании, когда
S(cd) = constI(со), коэффициент К равен 1).
Абсолютная конверсионная эффективность сцинтиллятора ц0 слабо зависит
от энергии гамма-излучения Е (см. разд. 3.1). Эта зависимость может приводить к
некоторому вкладу в энергетическое разрешение, который учитывается ниже. Одна-
ко при определении конверсионной эффективности г|0 или ц, а также среднего све-
тового выхода С слабо выраженная зависимость ц0 (Е) не играет существенной ро-
ли и не учитывается далее.
Важнейшей спектрометрической характеристикой сцинтиллятора является
световой выход сцинтилляций, т. е. среднее значение световой энергии сцинтиляции,
достигающей фотоприемника. Наряду с абсолютным световым выходом, в практи-
ческой сцинтилляционной спектрометрии используется относительный световой вы-
ход сцинтиллятора С, измеряемый в единицах светового выхода эталона. Эталоном
обычно служит цилиндрическй кристалл Nal(Tl) 0 40 х 40 мм с шероховатой отража-
ющей поверхностью, покрытой порошком MgO с коэффициентом отражения 0,95.
Для краткости под относительным световым выходом С далее подразумевается его
величина, усредненная по координатам точки сцинтилляции. Относительный свето-
вой выход С(Х) кристалла X (произвольного сцинтиллятора) выражается через его
средний коэффициент светосбора т(Х), конверсионную эффективность ц0(Х) и
аналогичные характеристики эталонного кристалла (NalfTl) 040x40 мм) с учетом
спектрального согласования сцинтилляторов с фотоприемником:
С(Х) . ---------. (L66)
ц 0 (эталон) т (эталон) К( эталон) т (эталон)
Здесь г| и К — относительная конверсионная эффективность и коэффициент спек-
трального согласования, вводимые соотношениями (1.65) и (1.66).
Пространственная неоднородность светового выхода как функции точки сци-
нтилляции характеризуется относительными значениями осевого (3 z) и радиального
(8Г) перепадов светового выхода, которые определяются следующим образом.
Для сцинтиллятора в виде цилиндра с высотой Н и диаметром основания D:
. = 8
г~ D2<s)
г D D
2 2
Jt(H, r)rdr - j*r(O, r)rdr
о о
(1.67)
1.7. Спектрометрические характеристики сцинтилляционного кристалла
285
Г И
_ О
н
Jt(z, O)dz
о
(1.68)
Для сцинтиллятора в виде прямоугольной призмы с высотой Н и основанием
ах а :
5
z
1
а2(т)
а
(1.69)
L о о
о о
а
Н
1
S* аН<т> J
_ о
(1-70)
о
о о
Энергетическое разрешение R сцинтилляционного детектора измеряется от-
носительной полушириной амплитудного распределения импульсов напряжения на
выходе фотоприемника, т. е. отношением полуширины (ширины кривой распределе-
ния на уровне половины максимальной ординаты) к амплитуде, соответствующей
положению ее максимума. Амплитуда выходного сигнала V может быть представле-
на в виде
V=xn0EKv, (1.71)
где т — коэффициент светосбора, зависящий от координат сцинтилляции, ц0 — аб-
солютная конверсионная эффективность сцинтиллятора, зависящая от случайного
процесса взаимодействия регистрируемой частицы с веществом, Е — энергия части-
цы и Kv — коэффициент преобразования светового сигнала на входе фотоприемника
в импульс напряжения на его выходе. В выражении (1.71) сомножители т, ц и Kv
имеют статистически независимые разбросы, вносящие три статистически незави-
симых вклада в энергетическое разрешение. Эти вклады будут рассмотрены ниже.
Предварительно необходимо сделать следующее замечание. Эксперименталь-
ные кривые амплитудного распределения выходных импульсов имеют форму, близ-
кую к гауссовой кривой. Относительная полуширина R и относительная дисперсия
о гауссовой кривой связаны известным соотношением
R = (81п2)а = 2,355а. (1.72)
С другой стороны, квадрат дисперсии результирующего распределения, состо-
ящего из статистически независимых вкладов, равен сумме квадратов их дисперсий:
а2 = а2 + а2 + а2 (1-73)
Хотя каждое из составляющих распределений, представленных в (1.73) своей диспер-
сией, не обязательно имеет гауссову форму, можно для наглядности приписать ему
парциальное разрешение
286
1,7. Спектрометрические характеристики сцинтилляционного кристалла
Rj = 2, 355oj (1.74)
и объединить соотношения (1.72)—(1.74) одной формулой
R^[R2 + jR^ + jR2h]1/2 (1.75)
Соотношения (1.73)-(1.75) позволяют ввести три статистически независимых
вклада в разрешение, пропорциональных их дисперсиям. Эти вклады, рассматривае-
мые ниже, определяются переносом световой энергии в сцинтилляторе, энергетичес-
кой зависимостью конверсионной эффективности и чувствительностью фотоприем-
ника.
Вклад R. неоднородности светового выхода как функции точки сцинтилля-
ции пропорционален относительной дисперсии этой функции:
кт = 21355И^-<Ч2]1/2. (1.76)
Этот вклад в разрешение связан только с эффективностью переноса световой
энергии и не зависит ни от конверсионной эффективности сцинтиллятора, ни от
свойств фотоприемника.
Вклад R11 , связанный с разбросом конверсионной эффективности, физически
обусловлен слабой зависимостью квантового выхода люминесценции, возбуждаемой
вторичным фотоэлектроном, от его энергии. Этот эффект сильнее всего выражен в
случаях активированных кристаллов йодистого натрия и йодистого цезия и приводит
в этих случаях к не очень существенному вкладу в разрешение [36]
-0,045. (1.77)
Для оксидных сцинтилляторов, как будет показано в разд. 4.1, вкладом можно
пренебречь.
Вклад фотоприемника в разрешение Rph связан со статистическими флукту-
ациями числа N первичных фотоэлектронов. Относительная величина таких флук-
туаций убывает с возрастанием N пропорционально N~1/2 . Отсюда следует, что
Rph = const(T|fEKv)_ 1/2 = А(СЕ)-1/2 , (1.78)
где А — постоянная, характеризующая чувствительность фотоприемника. Для со-
временных фотоумножителей можно положить
/ СЕ \-1/2
«Ph-O.O35(O661M3B) . (1.79)
В полном энергетическом разрешении (1.75) можно выделить собственное
разрешение сцинтиллятора
R0 = [R2 + R2]1/2. (1.80)
Тогда полное энергетическое разрешение сцинтилляционного спектрометра запи-
шется в виде
1.7. Спектрометрические характеристики сцинтилляционного кристалла
287
О Го2 А2У/2 Гп2 0,00125 0,661 МэВА1/2 ,,
R = lRo + СЬ> = + ~С-----------Ё-----) (L 81)
Если в качестве фотоприемника используется фотоумножитель, формула
(1.81) применима во всем интервале энергий. В случае же фотодиода следует вклю-
чить в (1.81) также вклад шумов (темнового тока), существенный при слабом сигнале,
т.е. в области низких энергий Е. Таким образом, энергетическое разрешение сцин-
тилляционого кристалла определяется как пространственной однородностью свето-
вого выхода, представленной в выражении (1.81) первым слагаемым, так и величиной
светового сигнала на входе фотоприемника, стоящей в знаменателе второго слагае-
мого. При достаточно большой величине светового сигнала, т. е. при большом относи-
тельном световом выходе сцинтиллятора С или при большой энергии ионизиру-
ющей частицы, в энергетическом разрешении преобладает вклад, связанный с прос-
транственной неоднородностью светового выхода. В этом случае предпочтительны
варианты геометрии сцинтилляционного кристалла и отражающей поверхности,
обеспечивающие высокую пространственную однородность коэффициента светосбо-
ра за счет некоторой потери световой энергии, достигающей фотоприемника. В слу-
чае же слабого светового сигнала энергетическое разрешение в основном определяет-
ся его амплитудой, а пространственная неоднородность светосбора (если она не
слишком велика) не играет существенной роли.
В заключение этого раздела необходимо сделать следующее замечание. Расчет
спектрометрических характеристик был проведен в предположении об однородном
распределении сцинтилляций по объему и о малости размера вспышки, вызываемой
одной регистрируемой частицей, по сравнению с размерами сцинтилляционного
кристалла. Такое приближение оправдано следующими соображениями.
Неоднородное распределение сцинтилляций практически не влияет на вели-
чину среднего светового выхода, поскольку может изменить его менее чем на величи-
ну пространственной неоднородности т . На практике параметры сцинтилляцион-
ного кристалла обычно выбираются с учетом требования малой пространственной
неоднородности т (она редко превышает 10 или 15% от среднего значения т). Фак-
тически погрешность, возникающая при усреднении т , намного меньше этой вели-
чины. Например, если т линейно зависит от координаты z, а поток регистрируемого
излучения, направленный параллельно оси z, ослабляется при прохождении через
сцинтиллятор в е раз, то (как нетрудно проверить прямым расчетом) погрешность
при усреднении т по координате z будет в 6 раз меньше максимального изменения т
вдоль оси z.
Неоднородное распределение сцинтилляций по объему и отличная от нуля
пространственная протяженность сцинтилляции, вызванной одной регистрируемой
частицей, приводят к некоторому уменьшению дисперсии светового выхода и Rx по
сравнению со случаем однородно распределенных точечных сцинтилляций. Хотя
учет этого эффекта принципиально несложен (он может быть проведен методом Мон-
те-Карло), однако он представляется нецелесообразным ввиду следующих обстоя-
тельств. Во-первых, отрицательный вклад пространственной протяженности и неод-
288
1.8. Оптическая модель сцинтилляционного кристалла
нородного распределения сцинтилляций в разрешение не очень значителен [32]. Он
сравним по абсолютной величине с трудно учитываемыми вкладами структурных де-
фектов, неоднородности поверхностей т. п., которые компенсируют его в той или
иной степени, поскольку имеют положительный знак. Учет отрицательного вклада
при неучете сравнимого по величине положительного вряд ли способствовал бы по-
вышению точности расчета. Во-вторых, учет пространственной протяженности и не-
однородного распределения сцинтилляций в большой степени усложнил бы предста-
вление результатов (пришлось бы учитывать зависимость собственного разрешения
не только от произведения размеров кристалла на коэффициент реабсорбции, но и от
абсолютной величины размеров, от энергии регистрируемых частиц и геометрии об-
лучения).
1.8. Оптическая модель сцинтилляционного кристалла
В этом разделе приводится оптическая модель сцинтилляционного кристалла,
используемая далее при расчете спектрометрических характеристик.
Важнейшим элементом сцинтилляционного кристалла является его отражаю-
щая поверхность, состоящая из торцевой грани, противолежащей фотоприемнику, и
боковой поверхности (рис. 1.2). В настоящей работе расчет спектрометрических ха-
рактеристик проводится для пяти вариантов отражающей поверхности, сведенных в
табл. 1.2. Столь подробный учет рассеивающих свойств отражающей поверхности
необходим ввиду их существенного влияния на спектрометрические характеристики,
особенно резко выраженного при H/D »1 (см. разд. 2.3).
В табл. 1.2 представлены варианты отражающей поверхности, актуальные
для спектрометрии ионизирующих излучений. Варианты отражающей поверхности
кристалла классифицируются по средней эффективной зеркальности р торцевой
грани, противолежащей фотоприемнику, и боковой поверхности. Степень зеркаль-
ности обозначается, в порядке возрастания р, буквами^, д Д обозначает диффуз-
но-отражающую поверхность с наиболее выраженными рассеивающими свойствами,
т.е. с минимальной возможной степенью зеркальности р = О, 58 ; д—диффузная
поверхность с обычной степенью зеркальности (р = 0, 75); 3 — зеркально-отражаю-
щая поверхность (р = 1). Варианты отражающей поверхности кристалла обознача-
ются двумя буквами, первая из которых относится к торцевой грани, противоле-
жащей фотоприемнику, а вторая — к боковой поверхности. Две одинаковые буквы
обозначают отражающую поверхность с однородными рассеивающими свойствами
(например, дд — обычная диффузно-отражающая поверхность). Две разные буквы
(ДЗ или 03) обозначают комбинированный вариант отражающей поверхности —
диффузную торцевую грань, противолежащую фотоприемнику, и зеркальную боко-
вую поверхность.
В случае “а” (однородная диффузно-отражающая поверхность) коэффициент
отражения р принимается равным 0,95 независимо от угла падения света. Факти-
ческое значение р близко к этой величине независимо от используемого отражающе-
1.8. Оптическая модель сцинтилляционного кристалла
289
го вещества, поскольку с близкой к единице вероятностью свет претерпевает полное
внутреннее отражение от микроплощадок, образующих диффузную поверхность.
Обозначения табл. 1.2 поясняются рис. 1.2, на котором показано относитель-
ное расположение кристалла, фотоприемника и отражающей поверхности.
Таблица 1.2. Варианты отражающей поверхности, для которых прово-
дится расчет спектрометрических характеристик.
Обозначение Торец' пРотиволежаЩий Боковая
фотоприемнику поверхность
дд
дд
ДЗ
дЗ
33
р = 0,58
(максимальное рассеяние)
р = 0,75
(обычное рассеяние)
р = 0,58
(максимальное рассеяние)
р = 0,75
(обычное рассеяние)
Р = 1
(зеркальное отражение)
р = 0,58
(максимальное рассеяние)
р = 0,75
(обычное рассеяние)
р= 1
(зеркальное отражение)
р= 1
(зеркальное отражение)
р = 1
(зеркальное отражение)
Рис. 1.2. Оптическая модель сцинтилляционного кристалла с отражающими поверхностями
разных типов: а - диффузная поверхность с внешним отражателем (ниже обозначается как
ддили ДД)', б - гладкая зеркально-отражающая поверхность с внешним отражателем на тор-
цевой грани (33); в - комбинированная отражающая поверхность (зеркальная боковая часть
и диффузный торец) с внешним отражателем, не имеющим оптического контакта с боковой
поверхностью (дЗ или ДЗ).
290
1.8. Оптическая модель сцинтилляционного кристалла
В случае “б” (гладкая зеркально-отражающая поверхность) р принимается
равным 0,95 для торцевой грани, противолежащей фотоприемнику. Предполагается,
что боковая поверхность не покрыта внешним отражателем, поскольку в отсутствие
оптического контакта между боковой поверхностью и отражателем он не может по-
влиять на перенос света к фотоприемнику. Действительно, для кристалла с показате-
лем преломления n > 1, 80 свет, вошедший в кристалл после отражения от внешне-
го отражателя, движется под углом к оси 0 > arc sin (гц/и), т. е. вне выходной угло-
вой апертуры, причем отражения от зеркальной поверхности не изменяют 0 (либо
заменяют 0 на л -0 ). Отражатель же, находящийся в оптическом контакте с боковой
поверхностью, нецелесообразен, поскольку в отсутствие оптического контакта лучи,
движущиеся внутри конуса выходной апертуры, заведомо полностью отражаются от
гладкой боковой поверхности.
В случае отражающей поверхности комбинированного типа (рис. 1.2 в) ко-
эффициент отражения р для диффузного торца принимается равным 0,95 независи-
мо от угла падения, а боковая поверхность предполагается покрытой зеркальным
внешним отражателем с коэффициентом отражения 0,8, находящимся вне оптичес-
кого контакта с нею. В отличие от случая “б”, этот внешний отражатель несколько
улучшает свехосбор, поскольку отраженный свет может попасть внутрь конуса вы-
ходной апертуры после рассеяния от диффузного торца. Однако вероятность такого
рассеяния света незначительна, особенно в случае H/D »1 , когда использование
комбинированного отражателя целесообразно. Поэтому свойствц_вцешнего отража-
теляне игр аютсущественной роли.
Всегда, за исключением специально оговоренных случаев, предполагается
оптический контакт между гладкой торцевой гранью кристалла и фотоприемником.
В качестве фотоприемника обычно используется фотоумножитель, стеклянный бал-
лон которого практически не отличается по показателю преломления от иммерсион-
ной жидкости, помещаемой между баллоном и кристаллом. Поэтому выходная угло-
вая апертура определяется относительным показателем преломления п' = п/щ , где
п — показатель преломления кристалла, а гц = 1,50 — показатель преломления
иммерсионной жидкости. В зависимости от угла падения, свет претерпевает либо
полное, либо френелевское отражение на границе кристалла с иммерсионной про-
слойкой.
Изложенная оптическая модель сцинтилляционного кристалла используется
во всех приводимых ниже расчетах кристаллов цилиндрической и призматической
форм.
Изложение результатов расчета спектрометрических характеристик необхо-
димо предварить следующим замечанием. Коэффициент поглощения света к , суще-
ственно влияющий на спектрометрические характеристики кристалла, может замет-
но варьироваться в зависимости от технологии выращивания и концентрации при-
месей (в частности, активатора). Прогресс технологии сопровождается, как правило,
уменьшением/С^Поско л ьку, однако, спектрометрические характеристики кристалла
являются функциями не коэффициента поглощения и размеров кристалла по отдель-
1.8. Оптическая модель сцинтилляционного кристалла
291
ности, а их безразмерных комбинаций^ кР й yrl/D $дя цилиндра) либо к а и
Н/а (для прямоугольной призмы со стороной основания а), то приводимые ниже ре-
зультаты как функции переменных к а и Н/D сохраняют силу независимо от коэф-
фициента поглощения. С учетом сказанного, во всех приводимых таблицах спектро-
метрические характеристики даны как функции кР и Н/D (д ля цилиндра) либо к а
и Н/а (для прямоугольной призмы), причем одновременно с безразмерным коэффи-
циентом поглощения кР или к а приводится в скобках соответствующее ориентиро-
вочное значение поперечного размера (Р или а) в миллиметрах.
ГЛАВА 2
ЗАКОНОМЕРНОСТИ СВЕТОСБОРА И ФОРМИРОВАНИЕ
СПЕКТРОМЕТРИЧЕСКИХ ХАРАКТЕРИСТИК
2.1. Движение сцинтилляционных фотонов
в координатном пространстве и пространстве углов
Прежде чем исследовать зависимость спектрометрических характеристик от
оптических и геометрических параметров сцинтилляционного кристалла, необходи-
мо проанализировать основные закономерности светосбора.
Рассмотрим светосбор в кристалле, высота которого (продольный размер) пре-
вышает линейный размер торцевой грани, примыкающей к фотоприемнику (эту
грань будем называть светочувствительной, а ее размер поперечным). Эффектив-
ность переноса световой энергии сцинтилляции к фотоприемнику определяется, во-
первых, скоростью перемещения сцинтилляционных фотонов вдоль продольной оси
кристалла (оси z). На светочувствительную грань непосредственно попадает лишь ма-
лая доля световой энергии сцинтилляции (рис. 2.1). Остальная часть световой энер-
гии попадает на фотоприемник лишь после того, как свет, отразившись от шерохова-
той поверхности кристалла, получит направление вдоль прямой, пересекающей све-
точувствительное основание.
Во-вторых, необходимо учесть полное внутреннее отражение света, падающе-
го на светочувствительную грань кристалла под углом 0 , превышающим угол полно-
го внутреннего отражения 0О = arcsin(l/n') (ri — относительный показатель пре-
ломления на границе кристалла с фотоприемником). На фотоприемник попадают
лишь те фотоны, которые движутся под углом 0 < 0О к оси кристалла, т. е. внутри те-
лесного угла
1 П1
Q = 2л(1-cos0o), 0О = arcsin—= arcsin— . (2.1)
Этот угол составляет малую долю полного телесного угла 4 л, в пределах которого ис-
пускаются сцинтилляционные фотоны. Фотоны, испущенные вне телесного угла
(2.1), могут попасть на фотоприемник лишь после того, как изменят свое направление
и попадут в него в результате диффузного отражения от шероховатой поверхности
кристалла.
2.1. Движение сцинтилляционных фотонов в координатном пространстве ...
293
Таким образом, перенос большей части световой энергии к фотоприемнику
осуществляется благодаря одновременному направленному движению фотонов в ко-
ординатном пространстве (вдоль оси z) и диффузионному движению в пространстве
углов, образуемых скоростью фотона с продольной осью z (рис. 2.1). Фотон достигает
фотоприемника после того, как попадает в область
z = 0 , 0 < 0О = arcsin^ , (2.2)
отмеченную на рис. 2.2 жирной линией.
В случае сцинтиллятора с шероховатой отражающей поверхностью и боль-
шим отношением Н/D эффективность переноса световой энергии к фотоприемнику
ограничивается медленным диффузионным движением в координатном пространст-
ве (вдоль оси z). При H/D~ 1 диффузия вдоль оси z происходит достаточно быстро, и
ограничивающим фактором является более медленная диффузия в пространстве
углов. В обоих случаях эффективность переноса к фотоприемнику ограничена тем,
что фотон затухает из-за поглощения в объеме кристалла и неполного отражения от
поверхности, прежде чем успевает попасть на фотоприемник. Иными словами, диф-
фузионная длина траектории фотона L, предшествующая попаданию его на фото-
приемник, оказывается больше эффективной длины реабсорбции
Н
Фотоумножитель
Рис. 2.1. Движение сцинтилляцион-
ных фотонов в координатном простран-
стве и в пространстве углов, образуемых
вектором скорости фотона с продоль-
ной осью кристалла: а - быстрое дви-
жение в координатном пространстве
с незначительным изменением углов;
б - медленное движение в координат-
ном пространстве и быстрое движение
в пространстве углов.
Фотоумножитель
z
я/2
Рис. 2.2. Плоскость (продольная координата- z -
угол скорости фотона с осью z), в которой фотон со-
вершает диффузионное движение. Чтобы достигнуть
фотоприемника, фотон должен попасть в область, от-
меченную жирным отрезком прямой на оси абсцисс,
а - кристалл Nal(Tl) с относительным показателем
преломления п = 1,23 (контакт с фотоприемни-
ком посредством иммерсионной жидкости с по-
казателем преломления 1,5);
б - кристалл Nal(TI) с показателем преломления
п. = 1,85 в отсутствие иммерсионной жидкости.
О
294
2.1. Движение сцинтилляционных фотонов в координатном пространстве ...
Здесь к — коэффициент поглощения света в объеме, р — коэффициент отражения
от поверхности, а к + — эффективный коэффициент поглощения, учитываю-
щий потери света в объеме и на поверхности.
Сказанное проявляется в ряде закономерностей, которые иллюстрируются на
приводимых ниже примерах, использующих расчетные данные для кристаллов
NalfTl) (расчеты выполнены методом, изложенным в предыдущей главе).
Сначала рассмотрим пространственное распределение коэффициента свето-
сбора, полагая для ясности изложения коэффициент отражения р равным единице,
так что длина реабсорбции ЪаЬ = 1/к определяется истинным коэффициентом по-
глощения к . В разд. 2.1 и 2.2 ограничимся случаем кристаллов цилиндрической фор-
мы. Обозначим через т(г) коэффициент светосбора, усредненный по поперечному
сечению кристалла при заданном z.
На рис. 2.3 показано продольное распределение коэффициента светосбора
t(z) для кристалла NalfTl) фиксированной высоты (кН = 0,05) при разных отноше-
ниях высоты Н к диаметру D и разных значениях средней эффективной зеркальнос-
ти отражающей поверхности р - {р): р - 0 (не существующий в природе косинус-
ный отражатель), р = 0,75 (обычный диффузный отражатель) и р = 0,58 (макси-
мально возможная степень диффузности).
Эффективная зеркальность р и геометрический параметр Н/D влияют на
диффузионное движение фотона на плоскости z - 0 : чем больше отношение Н/D и
чем меньше р, тем быстрее происходит диффузия в пространстве углов и тем мед-
леннее движение по координате z. Иными словами, с увеличением Н/D и уменьше-
нием р уменьшается диффузионная длина , т.е. длина траектории фотона, приво-
дящей его в область 0 < arc sin (1 /п’), и возрастает Lz, т. е. длина траектории фото-
на, приводящей его на светочувствительную грань. Полная диффузионная длина L,
предшествующая попаданию фотона на фотоприемник, т. е. в область (2.2), опре-
деляется наибольшей из длин и Lz:
L = max{ Lq, Lz} . (2.4)
В тех случаях, когда 0 -диффузия доминирует над движением вдоль оси z, т.е.
Lq < Lz, увеличение рассеяния приводит к возрастанию Lz и L, а следовательно, к
уменьшению т . Если же 0 -диффузия происходит медленнее движения вдоль оси z,
то с усилением рассеяния и L уменьшаются, а т возрастает. Что касается
однородности осевого распределения т, то она всегда повышается с ускорением дви-
жения вдоль оси z, т. е. с ослаблением рассеяния и уменьшением L.
Рис. 2.3 иллюстрирует эти закономерности. В гипотетическом случае косинус-
ного рассеяния (р = 0) 0 -диффузия почти всегда происходит намного быстрее дви-
жения вдоль оси z. Это приводит к убывающей зависимости т от z, выраженной тем
сильнее, чем больше параметр H/D, характеризующий интенсивность рассеяния.
2.1. Движение сцинтилляционных фотонов в координатном пространстве ...
295
Более того, с увеличением Н/D почти вся кривая т = t(z),а следовательно, и усре-
дненный по объему коэффициент светосбора т = (т), заметно понижаются.
При максимальной реально возможной степени диффузности отражающей
поверхности (р = 0,58) картина качественно изменяется, причем пространственное
0,0 0,2 0,4 0,6 0,8 1,0
Средняя эффективная
зеркальность р
Z/H
Рис. 2.4. Зависимость усредненно-
го по объему коэффициента свето-
сбора т от средней эффективной
зеркальности диффузного отража-
теля р при фиксированном диаме-
тре кристалла D (kD - 0,02 ) и
разных значениях Н/D. Сплошной
линией нанесены расчетные дан-
ные в области значений р, возмож-
ных для реального отражателя;
штриховые линии относятся к ги-
потетической области р < 0,58 ,
включающей в себя случай косинус-
ного отражения (р = 0 ).
Рис. 2.3. Продольное распределение коэффици-
ента светосбора f(z) для кристалла Nal(TI) фикси-
рованной высоты (кН = 0,05 ) при разных отно-
шениях высоты Н к диаметру D и разных
значениях средней эффективной зеркальности отра-
жающей поверхности р : р = 0 (модель косинус-
ного отражения); р - 0,58 (максимально возмо-
жная степень диффузности); р = 0,75 (обычный
диффузный отражатель) и р = 1 (зеркальный
отражатель). Коэффициент отражения предпола-
гается равным единице.
296
2.2. Роль ОПТИЧЕСКИХ ПАРАМЕТРОВ В ФОРМИРОВАНИИ ...
распределение т особенно резко изменяет свой характер при больших значениях
H/D. (Это иллюстрирует неприменимость косинусного приближения к сцинтилля-
ционным кристаллам вытянутой формы).
Случаи же реально существующих шероховатых отражающих поверхностей
разной степени диффузности (р = 0,58 и 0,75) различаются между собой не очень
сильно. В обоих случаях при H/D = 1 или 2 эффективная зеркальность реального
отражателя достаточна для того, чтобы движение вдоль оси z преобладало над 0 -
диффузией. Это проявляется в практически однородном осевом распределении т и в
возрастании т с уменьшением эффективной зеркальности отражателя р. В случае
же H/D = 8 медленность движения вдоль оси z по сравнению с 0 -диффузией про-
является в заметной убывающей зависимости т от z, усиливающейся с уменьшени-
ем р, а также в небольшом возрастании т с увеличением р.
При приближении эффективной зеркальности р к единице движение вдоль
оси начинает преобладать над 0 -диффузией независимо от отношения H/D. Это
проявляется в том, что кривые т = t(z) , относящиеся к разным Н/D, сближаются
между собой, а наклон их уменьшается. В предельном случае р = 1 они сливаются
друг с другом и имеют очень малый наклон.
2.2. Роль оптических параметров в формировании спектро-
метрических характеристик сцинтилляционного
кристалла
Указанные закономерности объясняют характер зависимостей спектрометри-
ческих характеристик от оптических параметров и геометрии сцинтилляционных
кристаллов. Подробные и систематизированные расчетные данные о спектрометри-
ческих характеристиках будут приведены в главах 3, 4 и 5. В этой главе, пользуясь
введенной выше терминологией, мы проанализируем на нескольких примерах роль
оптических параметров кристалла (коэффициента реабсорбции к и относительного
показателя преломления п) в формировании спектрометрических характеристик.
Далее в разд. 2.1 и 2.2 рассматриваются реальные кристаллы NalfTl) с диффузно-
отражающей поверхностью, обладающей коэффициентом отражения р = 0,95 .
На рис. 2.4 представлена зависимость усредненного по объему коэффициента
светосбора т от средней эффективной зеркальности диффузного отражателя р при
фиксированном диаметре кристалла D и разных значениях высоты Н. Сплошной
линией нанесены расчетные данные в области значений р, возможных для реально-
го отражателя; штриховые линии относятся к гипотетической области р < 0,58,
включающей в себя случай косинусного отражения (р = 0). Напомним, что увеличе-
ние отношения Н/D и доли 1 - р рассеянного при отражении света приводит к уси-
лению 0 -диффузии и замед лению движения вдоль оси z.
Как видно из рис. 2.4, в случае равностороннего цилиндра {H/D = 1), харак-
теризуемого медленной 0 -диффузией и быстрым движением вдоль оси z, т сущест-
2.2. РОЛЬ ОПТИЧЕСКИХ ПАРАМЕТРОВ В ФОРМИРОВАНИИ ...
297
венно убывает с увеличением р, т.е. с дополнительным ослаблением и без того мед-
ленной 0 -диффузии. При H/D = 8 имеет место противоположная ситуация: угловая
диффузия преобладает над движением вдоль оси z , и его ускорение с возрастанием
р приводит к быстрому возрастанию т .
При промежуточных значениях Н/D ход кривой f versus р определяется
конкуренцией описанных противоположных тенденций, причем в области малых р,
где доминирует 0 -диффузия, т возрастает с р, а в области больших р, где преоб-
ладает движение вдоль оси z, т уменьшается с возрастанием р. Вследствие этого т
как функция р имеет максимум не очень далеко от значения р ~ 0,75 , характерно-
го ддя обычной отражающей поверхности. Вблизи этого максимума зависимость
т = т(р) выражена слабо.
В той или иной степени конкуренция пространственного перемещения фото-
нов с 0 -диффузией в формировании т проявляется при любых значениях Н/D. В ре-
зультате оказывается, что при изменении р в разумном интервале 0,65 < р< 0,85,
возможном для реального диффузного отражателя, коэффициент светосбора т изме-
няется незначительно (это видно из рис. 2.4).
Указанное обстоятельство имеет большое значение для стабильности светово-
го выхода С сцинтилляционных кристаллов: разбросу или изменению рассеиваю-
щих свойств поверхности соответствует незначительное изменение С.
Иной характер имеет зависимость осевой неоднородности светового выхода
5Z, определяемой согласно (1.67), от эффективной зеркальности р (рис. 2.5). Как уже
говорилось, осевая неоднородность светового выхода всегда возрастает с замедлени-
ем движения фотонов вдоль оси z, т.е. с уменьшением р или с увеличением H/D.
Конкурирующее влияние 0 -диффузии, ослабляющее зависимость т от р, при этом
отсутствует, что приводит к резкому характеру зависимости 8Z от р и H/D, иллюс-
трируемому рис. 2.5. Зависимость 8Z от р особенно резко выражена для больших
Н/D вблизи точки р = 1 , соответствующей зеркальному отражателю. В случае
Средняя эффективная зеркальность р
Рис. 2.5.
Зависимость относительного осевого
перепада светового выхода 5Z от
средней эффективной зеркальности
диффузного отражателя р при фикси-
рованном диаметре кристалла D
(kD = 0,02 ) и разных значениях
H/D. Сплошной линией нанесены
расчетные данные для кристалла
Nal(TI) в области значений р, возмож-
ных для реального отражателя;
штриховые линии относятся к гипоте-
тической области р = 0,58 , включаю-
щей в себя случай косинусного отра-
жения (р = 0 ).
298
2.2. Роль ОПТИЧЕСКИХ ПАРАМЕТРОВ В ФОРМИРОВАНИИ ...
зеркально-отражающей поверхности рассеяние не имеет места ни при каких значе-
ниях H/D, и поэтому все кривые 5Z versus р сближаются при приближении к точке
р = 1 (в этой точке 5Z отлично от нуля, но очень мало). Заметим, что кривые т ver-
sus р, представленные на рис. 2.4, также сближаются между собой при приближе-
нии к точке р = 1 , хотя и не в такой степени.
Прослеженные закономерности позволяют проанализировать роль коэффи-
циента поглощения и показателя преломления кристалла в формировании спектро-
метрических характеристик.
2.2.1. Влияние реабсорбции
Предварим проводимый ниже анализ следующим замечанием. Спектроме-
трические характеристики зависят от двух безразмерных комбинаций коэффициента
поглощения света к и размеров кристалла: kD и H/D. С другой стороны, в соответ-
ствии с соотношением (2.3), длина реабсорбции определяется эффективным коэф-
фициентом поглощения fc+ (1 -p)/D, учитывающим неполное отражение с отлич-
ным от единицы коэффициентом р . Отсюда следует, что изменение kD в области
kD « 1 - р практически не влияет на спектрометрические характеристики. Они су-
щественно зависят от коэффициента поглощения в области kD > 1 -р . Примени-
тельно к кристаллам с высокой прозрачностью это означает, что при заданном
соотношении размеров Н/D спектрометрические характеристики слабо зависят от
D в достаточно широких пределах. Например, для кристалла NaI(Tl) с коэффициен-
том поглощения к = 0,005 см-1, коэффициентом отражения р = 0,95 и соотношением
размеров H/D = 1 существенная зависимость спектрометрических характеристик
от переменной kD начинается с точки kD = 0,05, или D = 10 см.
Имея это в виду, проследим за ролью реабсорбции на примере, представлен-
ном на рис. 2.6 и 2.7. На рис. 2.6 показана зависимость среднего коэффициента све-
тосбора т от Н/D при двух достаточно различающихся значениях kD, равных
0,005 и 0,05 (т.е. D = 1 и 10 см) и трех значениях эффективной зеркальности отража-
ющей поверхности, охватывающих весь интервал ее реально возможных значений:
р =0,58, 0,75, 1.
Прежде всего отметим, что кривые зависимости т от Н/D (как и от всякой
другой переменной) всегда смещаются вниз с увеличением kD (рис. 2.6). На первый
взгляд зависимость т от Н/D кажется более сильной, чем зависимость от реабсорб-
ции. В действительности сильная зависимость т от Н/D в большой степени обуслов-
лена тем, что с увеличением Н/D пропорционально возрастает величина кН, харак-
теризующая реабсорбцию света в кристалле вытянутой формы (с H/D > 1). Д ля слу-
чаев kD = 0,005 и kD = 0,05 эффективная реабсорбция на длине D, характеризуе-
мая величиной кЭффО = kD+(1-р), различается в два раза, в то время как
изменение Н/D между крайними точками шкалы рисунка (H/D = 1 и 6) сопрово-
ждается изменением величины кэффН в шесть раз. Приблизительно в том же соот-
ношении (2 к 6) находятся изменения т , вызванные увеличением кО от 0,005 до 0,05
и увеличением Н/D от 1 до 6.
2.2. Роль ОПТИЧЕСКИХ ПАРАМЕТРОВ В ФОРМИРОВАНИИ ...
299
Отношение высоты к диаметру H/D
Отношение высоты к диаметру H/D
Рис. 2.6. Зависимость среднего коэффи-
циента светосбора т от Н/D для кри-
сталла Nal(TI) при двух значениях диаме-
тра D (kD = 0,005 и 0,05) и трех
значениях средней эффективной зеркаль-
ности отражающей поверхности, охваты-
вающих весь интервал ее реально воз-
можных значений р = 0,58 (штриховые
линии), р = 0,75 (сплошные линии),
р - 1 (штрих-пунктир).
Рис. 2.7. Осевая неоднородность 5Z све-
тового выхода кристалла Nal(Tl) как функ-
ция Н/D при двух значениях диаметра
D (kD = 0,005 и 0,05) и трех значени-
ях средней эффективной зеркальности
отражающей поверхности: р = 0,58
(штриховые линии), р = 0,75 (сплошные
линии), р = 1 (штрих-пунктир).
Таким образом (как и следовало ожидать), зависимость среднего светового
выхода от реабсорбции имеет хорошо выраженный монотонно убывающий характер.
Как видно из рис. 2.6, роль эффективной зеркальности (охарактеризованная в
разд. 2.1) не столь однозначна: возрастание р приводит к уменьшению т в области
не очень больших значений H/D, где преобладает движение фотонов вдоль оси z, и к
возрастанию т в области достаточно больших H/D, где преобладает 0 -диффузия.
С возрастанием эффективной зеркальности наклон кривых f versus H/D
уменьшается, так что в области больших значений Н/D кривые, относящиеся к зер-
кальному отражателю (р = 1), сближаются с кривыми для диффузного отражателя.
Из рис. 2.6 видно, что с увеличением реабсорбции, затрудняющей распространение
света в пространстве, расширяется область преобладания 0 -диффузии, в пределах
которой т возрастает с эффективной зеркальностью р.
Неоднородность светового выхода зависит от эффективной зеркальности и
реабсорбции значительно сильнее, чем его средняя величина. Это видно из рис. 2.7,
на котором осевая неоднородность 5Z представлена как функция тех же перемен-
ных, которые были использованы на рис. 2.6. Особенно быстро неоднородность 5Z
300
2.2. Роль ОПТИЧЕСКИХ ПАРАМЕТРОВ В ФОРМИРОВАНИИ ...
возрастает с увеличением отношения H/D, которое сопровождается не только про-
порциональным увеличением (при фиксированном D) величины кэффН = кН+
+ (1 -p)(HZD) , но и усилением рассеяния света при отражении. Напомним, что уси-
ление рассеяния, т. е. ускорение 0 -диффузии в ущерб движению вдоль оси z, намно-
го сильнее сказывается на неоднородности светового выхода (определяемой только
скоростью пространственного перемещения фотонов), чем на средней величине т
(определяемой его конкуренцией с 0 -диффузией).
В заключение этого раздела сделаем следующее замечание. Выше мы ограни-
чились случаем, когда вся отражающая поверхность кристалла является диффузным
отражателем, характеризуемым средней эффективной зеркальностью р, постоянной
вдоль всей отражающей поверхности. Как будет показано в разд. 2.3, при больших от-
ношениях Н/D становится целесообразным использование отражающей поверхнос-
ти, состоящей из диффузно-отражающей торцевой грани и зеркальной боковой по-
верхности. Такой вариант отражателя уменьшает влияние реабсорбции на средний
коэффициент светосбора т и особенно на его неоднородность 6Z, приводя в то же вре-
мя к некоторым особенностям пространственного распределения т . Эти особенности
рассматриваются в разд. 2.3.
2.2.2. Влияние показателя преломления
Показатель преломления сцинтилляционных диэлектрических кристаллов
варьируется в довольно широких пределах. В табл. 2.1, наряду с показателем прелом-
ления кристалла на частоте излучения (п), приведен также относительный показа-
тель преломления и’ на его границе с фотоприемником при наличии или в отсут-
ствие иммерсионной жидкости, создающей оптический контакт. Именно относи-
тельный (а не абсолютный) показатель преломления существенно влияет на перенос
света к фотоприемнику через угол полного внутреннего отражения 0 = arc sin( 1 /п')
и выходную угловую апертуру со . Последняя определяется как отношение удвоенного
телесного угла внутри конуса с углом раствора 0 к полному телесному углу 4 л :
со = l-cos0o= 1 - (1-п'~2)1/2 . (2.5)
Выходная угловая апертура совпадает с коэффициентом светосбора в отсут-
ствие рассеяния при отражении и световых потерь, связанных с реабсорбцией и не-
полным отражением света.
Из таблицы 2.1 видно, что сцинтилляционные кристаллы с разными значени-
ями относительного показателя преломления тг заметно различаются по выходной
угловой апертуре. Как будет показано ниже, это влияет на характер зависимости спе-
ктрометрических характеристик от коэффициента реабсорбции и формы кристалла.
Проследим за влиянием относительного показателя преломления на спектрометри-
ческие характеристики на примере кристаллов NalfTl), сравнивая случай частичного
оптического контакта с фотоприемником (п' = 1,23) со случаем отсутствия оптичес-
кого контакта (и* = п = 1,85). Эти случаи сопоставляются на рис. 2.8 и 2.9.
Как видно из табл. 2.1, при п' = 1,85 и п' = 1,23 значения угловой апертуры
со различаются в 2,5 раза, в то время как соответствующие значения среднего
2.2. Роль ОПТИЧЕСКИХ ПАРАМЕТРОВ В ФОРМИРОВАНИИ ...
301
Таблица 2.1. Параметры сцинтилляционных кристаллов, связанные с
преломлением испускаемого света: п - показатель пре-
ломления на частоте максимума спектральной полосы
излучения; и' = п/гц - относительный показатель пре-
ломления на границе кристалла с фотоприемником при
наличии иммерсионного слоя с показателем прелом-
ления гц = 1,5 или в отсутствие иммерсии;
0о = arcsin(l/n') - угол полного внутреннего отра-
жения; со = (1 - cos90) - выходная угловая апертура.
Nal(TI) Nal(TI) Csl(TI) Csl(Na) CdWO4 Bi4Ge30i2
п 1,85 1.85 1,79 1,85 2,35 2,15
ri 1,23 : 1,85 1,19 1,23 1,57 1,43
% 54,2° 32,7° 56,9° 54,2° 39,7° 44,2°
СО 0,415 0,159 : 0,454 0,415 0,230 0,284
Коэффициент светосбора т
Рис. 2.8. Зависимость т от безразмер-
ного коэффициента поглощения kD при
разных фиксированных значениях геоме-
трического параметра H/D, относи-
тельного показателя преломления п на
границе кристалла Nal(TI) с фотоприем-
ником и средней эффективной зеркаль-
ности отражающей поверхности
р = 0,58 (штриховые линии)
и р = 0,75 (сплошные линии).
Рис. 2.9. Средний коэффициент
светосбора т(кО) как функция kD в
единицах т(О) (левая шкала, верхняя
часть рисунка) и относительная осевая
неоднородность светового выхода как
функция той же переменной (правая
шкала, нижняя часть рисунка) при раз-
ных фиксированных значениях отноше-
ния Н/D и относительного показателя
преломления на границе кристалла с
фотоприемником п:1,23 (сплошные
линии) и 1,85 (штрихи). Во всех случаях
средняя эффективная зеркальность
р = 0,75 .
302
2.2. РОЛЬ ОПТИЧЕСКИХ ПАРАМЕТРОВ В ФОРМИРОВАНИИ ...
коэффициента светосбора т различаются менее чем в два раза. Это означает, что с
увеличением п', т.е. с уменьшением угловой апертуры, возрастает роль угловой
диффузии фотонов, переводящей их векторы скоростей внутрь конуса с углом раство-
ра 0 .
Сказанное иллюстрируется рис. 2.8, на котором показана расчетная зависи-
мость т от безразмерного коэффициента поглощения kD при разных фиксированных
значениях геометрического параметра Н/D и эффективной зеркальности отража-
ющей поверхности р. Из рисунка видно, что при H/D = 1 усиление угловой диффу-
зии, соответствующее уменьшению р от 0,75 до 0,58, приводит в случае оптического
контакта (п = 1,23) к возрастанию т на 6 процентов, а в отсутствие контакта к более
значительному эффекту: т возрастает примерно на 13 процентов. При H/D = 4 такое
же ускорение угловой диффузии в случае оптического контакта не приводит к воз-
растанию т, а в отсутствие контакта приводит к возрастанию т на 6 процентов.
Положительный вклад угловой диффузии в величину т уменьшается с увели-
чением безразмерного коэффициента поглощения кО, поскольку реабсорбция огра-
ничивает число отражений от шероховатой поверхности, претерпеваемых сцинтил-
ляционным фотоном до его затухания (это число можно грубо оценить как 1/(kD) ).
Сказанное иллюстрируется рис. 2.9, на котором показано относительное уменьшение
величины т , обусловленное реабсорбцией. В отсутствие оптического контакта, когда
вклад угловой диффузии в величину f значителен, уменьшение этого вклада с увели-
чением kD проявляется в заметном уменьшении т . При наличии же оптического
контакта, когда роль угловой диффузии фотонов не столь существенна, т зависит от
kD менее сильно.
Таким образом, в отсутствие оптического контакта средний световой выход
значительно меньше, чем при его наличии, и более чувствителен к реабсорбции. Что
касается осевой неоднородности светового выхода, то она, напротив, в отсутствие
оптического контакта намного менее чувствительна к реабсорбции и намного слабее
выражена, чем при наличии контакта. Это видно из того же рис. 2.9, на правой шкале
которого отложена относительная осевая неоднородность светового выхода .
Осевая неоднородность светового выхода уменьшается вместе с угловой
апертурой по простой физической причине. Чем меньше угол 0О при вершине кону-
са, в пределах которого фотоны достигают фотоприемника, тем больше длина пробе-
га фотона вдоль оси z между последовательными рассеяниями от боковой поверхнос-
ти (эту длину можно грубо оценить как Dctg0o). С другой стороны, при уменьшении
0О возрастает эффективная зеркальность диффузного отражателя как функция угла
падения, близкого к - 0 . Все это приводит к существенному ускорению перемеще-
ния фотонов вдоль оси z, а следовательно, к уменьшению осевой неоднородности
светового выхода. (Как уже отмечалось, осевая неоднородность определяется только
скоростью движения фотонов вдоль оси z).
Таким образом, показатель преломления кристалла существенно влияет через
выходную угловую апертуру на формирование спектрометрических характеристик.
Это влияние проявляется также в рассматриваемых ниже закономерностях светосбо-
ра в кристаллах с продольным размером, значительно превышающим поперечный.
2.3. Особенности светосбора в сцинтилляционных кристаллах ...
303
2.3. Особенности светосбора в сцинтилляционных
кристаллах с большим соотношением продольного
и поперечного размеров
2.3.1. Влияние соотношения размеров на светосбор
Выше было показано, что спектрометрические характеристики сцинтилляци-
онного кристалла с диффузно-отражающей поверхностью существенно ухудшаются с
возрастанием соотношения продольного (Н) и поперечного (D) размеров в области
больших значений H/D. При увеличении параметра и = Н/D среднее значение ко-
эффициента светосбора г понижается (рис. 2.6), а его продольная неоднородность
очень резко возрастает (рис. 2.7.). Причиной этого является то, что при большом от-
ношении и = Н/D перенос фотонов к светочувствительной грани кристалла вдоль
его оси приобретает малоэффективный диффузионный характер. В силу сказанного,
как видно из рис. 2.6 и 2.7, в области больших соотношений продольного и попереч-
ного размеров явным преимуществом обладают кристаллы с зеркально-отражающей
поверхностью. Однако в случае зеркального отражателя угловая диффузия фотонов
(0 -диффузия) полностью отсутствует, и коэффициент светосбора заведомо ограни-
чен малой величиной угловой выходной апертуры (2.6). Как видно из табл. 2.1, угло-
вая апертура особенно мала для оксидных кристаллов с большим показателем прело-
мления и для всех кристаллов в случае отсутствия оптического контакта.
Ввиду сказанного, для кристаллов с большим параметром и = Н/D целесо-
образен рассматриваемый ниже комбинированный вариант отражающей поверхнос-
ти, обеспечивающий сочетание быстрого переноса фотонов вдоль оси кристалла с до-
статочно ощутимой 0 -диффузией. Преимущества такого варианта отражателя ясны
из следующих соображений.
В кристалле с большим соотношением продольного и поперечного размеров
пространственный перенос света вдоль оси кристалла затруднен многократным рас-
сеянием света на шероховатой боковой поверхности. Рассеяние же на шероховатой
торцевой грани, противоположной фотоприемнику, не влияет на перенос фотонов
вдоль оси, но приводит к их диффузии в пространстве углов 0 между скоростью фо-
тона и осью кристалла (0 -диффузии). Угловая диффузия повышает эффективность
светосбора, перебрасывая фотоны, движущиеся вне телесного угла (2.1), т.е. вне вы-
ходной угловой апертуры, внутрь этого телесного угла. Очевидно, 0 -диффузия уси-
ливается при приближении точки сцинтилляции к шероховатому торцу, что должно в
той или иной степени компенсировать уменьшение коэффициента светосбора т при
удалении от светочувствительного торца.
Таким образом, с точки зрения максимального среднего светового выхода и
наивысшей его однородности в продольном направлении, для кристалла с большим
соотношением и продольного и поперечного размеров оптимальна отражающая по-
верхность комбинированного типа, состоящая из шероховатой торцевой грани, про-
тивоположной фотоприемнику, и зеркальной боковой поверхности. Для такой отра-
жающей поверхности выше было введено краткое обозначение ДЗ или дЗ (табл. 1.2,
304
2.3. Особенности светосбора в сцинтилляционных кристаллах ...
разд. 1.8). Здесь первая буква “Д’* или “0” обозначает диффузную торцевую грань с ма-
ксимально возможной или средней степенью рассеяния, т. е. с эффективной зеркаль-
ностью р = 0,58 или 0,75, соответственно; вторая буква “3” обозначает зеркальную
боковую поверхность. Для однородной диффузно-отражающей поверхности будем
использовать обозначение “ДД” (р = 0,58) либо идд' (р= 0,75), а для однородной
гладкой (зеркально-отражающей) поверхности — обозначение “33”. Более подробное
описание оптической модели сцинтиллятора, включающее классификацию отражаю-
щих поверхностей, дано в разд. 1.8.
Из общих соображений ясно, что в случае комбинированной отражающей по-
верхности (03) эффект диффузно-отражающего торца должен усиливаться с возрас-
танием степени шероховатости (т.е. с уменьшением эффективной зеркальности р).
Менее тривиальна зависимость этого эффекта от реабсорбции и показателя прелом-
ления, которая рассматривается в разд. 2.3.2.
Для практических потребностей спектрометрии ионизирующих излучений
важно разграничить области параметров, в пределах которых имеют преимущества
разные типы отражающей поверхности — полностью диффузный отражатель, пол-
ностью зеркальная поверхность либо комбинированный вариант отражателя. В гл. 5
такое разграничение будет проведено детально, а в разд. 2.3.2 и 2.3.3 мы проанали-
зируем закономерности светосбора, лежащие в его основе. В разд. 2.3.3 будет учтена
существенная роль поперечной неоднородности светового выхода, нетривиальным
образом зависящая от оптических и геометрических параметров кристалла.
2.3.2. Средний коэффициент светосбора и его осевая неоднородность
Для сцинтилляционных кристаллов вытянутой формы (u » 1) преимуще-
ство того или иного типа отражающей поверхности (диффузной, зеркальной или ком-
бинированной) должно оцениваться с учетом среднего светового выхода и его про-
странственной неоднородности. Сравним сначала разные варианты отражающей
поверхности с точки зрения среднего коэффициента светосбора т .
На рис. 2.10 представлена зависимость т от отношения высоты цилиндричес-
кого кристалла к его диаметру для двух значений безразмерного коэффициента по-
глощения kD , равных 0,005 и 0,05, и для трех типов отражающей поверхности: диф-
фузной (штриховые линии), зеркальной (штрих-пунктир) и комбинированной (спло-
шные линии). Диффузная поверхность “00” (р = 0,75) обозначена на рисунке корот-
кими шрихами, комбинированная поверхность403” (р = 0,75 для торцевой грани)
обозначена сплошными линиями,а зеркальная поверхность “33” — штрих-пунктир-
ной линией.
С точки зрения средней эффективности светосбора, как это видно из рис. 2.10,
комбинированный отражатель имеет преимущество перед диффузным в области
больших значений параметра и = Н/D, начиная с некоторого значения 3,5 .
Как видно из рис. 2.10, это граничное значение Uq возрастает с увеличением реаб-
сорбции: оно равно 3,5 при кО = 0,005 и 5,3 при kD = 0,05 . Это объясняется тем,
что с увеличением реабсорбции роль диффузного торца уменьшается, особенно в об-
2.3. Особенности светосбора в сцинтилляционных кристаллах ...
305
ласти больших значений и = H/D, вследствие больших потерь света на пути к диф-
фузному торцу и при последующем переносе к фотоприемнику. В этом смысле реаб-
сорбция существенно проявляется уже при kD = 0,05 в области H/D > 3 (где
кН > 0,15) и приводит к тому, что рассеивающие свойства торцевой грани переста-
ют влиять на эффективность светосбора. Действительно, как видно из рис. 2.10, при
kD= 0,05 (т.е. D - 100 мм), кривые т versus H/D , соответствующие комбинирован-
ному и зеркальному отражателям, практически сливаются. Таким образом, с точки
зрения влияния на среднюю эффективность светосбора, комбинированный и зер-
кальный отражатели перестают различаться в области сильной реабсорбции и боль-
ших значений и = H/D (kD > 0,05 и и > 3,5). При kD > 0,05 комбинированный или
Отношение высоты к диаметру H/D
Рис. 2.10. Зависимость среднего коэффи-
циента светосбора т от отношения высоты
цилиндрического кристалла Nal(TJ) к его
диаметру для двух значений безразмер-
ного коэффициента поглощения
kD = 0,005 и 0,05 и для трех типов отра-
жающей поверхности: диффузной (корот-
кие штрихи), зеркальной (штрих-пунктир)
и комбинированной (сплошные линии
либо длинные штрихи) при р - 0,75 .
Длинными штрихами представлен для
сравнения случай прямоугольной призмы
со стороной основания D.
Отношение высоты к диаметру H/D
Рис. 2.11. Зависимость относительной ве-
личины осевой неоднородности свето-
вого выхода цилиндрического кристалла
Nal(TI) от переменной Н/D для разных
типов отражателя при разных фиксирован-
ных значениях безразмерного коэффици-
ента поглощения kD (типы отражателя и
значения kD указаны на рисунке). Корот-
кими штрихами представлен для сравне-
ния случай прямоугольной призмы со сто-
роной основания D.
306
2.3. Особенности светосбора в сцинтилляционных кристаллах ...
зеркальный отражатель имеет преимущество перед диффузным только в области
и = H/D > 5,5 .
Если принять во внимание осевую неоднородность светового выхода, то преи-
мущество комбинированного отражателя перед другими типами отражающей по-
верхности оказывается более существенным. Это видно из рис. 2.11, на котором пока-
зана зависимость относительной величины осевой неоднородности 5Z от переменной
и = Н/D для разных типов отражателей при фиксированных значениях безразмер-
ного коэффициента поглощения kD . Из рисунка видно, что в случае диффузного от-
ражателя осевая неоднородность 62 становится недопустимо большой уже при
и > 3 , причем область значений и, в которой 5Z находится в допустимых пределах,
сужается с увеличением реабсорбции. Комбинированный отражатель обеспечивает в
области больших Н/D гораздо меньшую неоднородность. Наличие диффузного торца
в сочетании с зеркальной боковой поверхностью приводит при не очень сильной ре-
абсорбции даже к изменению знака 52 (положительность 5Z обусловлена тем, что
влияние диффузного торца с избытком компенсирует убывающую зависимость т от
расстояния между точкой сцинтилляции и фотоприемником).
Сравним теперь комбинированный отражатель с зеркальным, исходя из кри-
терия наивысшей осевой однородности светового выхода. Рис. 2.11 показывает, что
комбинированный отражатель обеспечивает заметно меньшую осевую неоднород-
ность, чем зеркальный, причем различие между этими типами отражателей в смысле
осевой неоднородности оказывается значительнее и проявляется в более широком
интервале kD, чем различие в смысле среднего светового выхода. Таким образом, ка-
залось бы, в области больших Н/D комбинированный отражатель всегда обладает
бесспорным преимуществом по сравнению с диффузным или зеркальным. Однако,
как будет показано в разд. 2.3.3, в действительности этот вывод справедлив лишь
применительно к кристаллам в виде прямоугольной призмы, для которых характерна
высокая поперечная однородность светового выхода. Для кристаллов же цилиндри-
ческой формы, ввиду значительной радиальной неоднородности коэффициента све-
тосбора, преимущество комбинированного отражателя может проявиться лишь в об-
ласти достаточно сильной реабсорбции. Таким образом, в смысле поперечной одно-
родности светосбора между цилиндрическим и призматическим кристаллами имеет
место существенное различие.
В смысле же среднего значения коэффициента светосбора и его осевой неод-
нородности цилиндрический кристалл с зеркальной боковой поверхностью и диамет-
ром основания D практически не отличается от призматического кристалла с такой
же поверхностью, с той же высотой и со стороной основания, равной D. Для иллю-
страции сказанного на рис. 2.10 и 2.11, относящихся к цилиндрическим кристаллам,
нанесены длинными штрихами кривые, относящиеся к кристаллам прямоугольной
формы со стороной основания D. Эти кривые почти сливаются с соответствующими
кривыми, относящимися к цилиндрическому кристаллу.
2.3. Особенности светосбора в сцинтилляционных кристаллах ...
307
2.3.3. Поперечная неоднородность светового выхода
Рассмотрим зависимость коэффициента светосбора т(х, у, z) от поперечных
координат точки сцинтилляции (х, у) в кристаллах цилиндрической и призматичес-
кой формы с зеркальной боковой поверхностью и шероховатым отражающим тор-
цом, противоположным светочувствительной грани.
Причиной поперечной неоднородности светового выхода не может быть раз-
личие в условиях распространения световых лучей, испускаемых из точек с разными
поперечными координатами непосредственно в сторону светочувствительной торце-
вой грани. Действительно, свет достигает фотоприемника лишь внутри конуса вы-
ходной угловой апертуры, в пределах которого свет заведомо претерпевает полное
внутреннее отражение от гладкой боковой поверхности (для всех рассматриваемых
сцинтилляционных кристаллов выполняется условие arcsin(l/n') + arcsin(l/n.) <
< -). В пределах этого конуса световые потери связаны лишь с реабсорбцией и не за-
висят от поперечных координат точки испускания (х, у), так как длина пути луча,
испускаемого под углом б , до пересечения со светочувствительным торцом равна
z/cos9 .
Однако существенная поперечная неоднородность коэффициента светосбора
т(х, у, z) может быть обусловлена тем, что от поперечных координат сцинтилляции
(х, у) зависит величина световой энергии, попадающей на диффузный торец вне ко-
нуса выходной угловой апертуры. При диффузном отражении от торцевой грани свет
частично перебрасывается внутрь этого конуса и достигает фотоприемника.
В случае кристалла с квадратным или прямоугольным сечением величина све-
товой энергии, попадающей на шероховатый торец, не зависит от поперечных коор-
динат х, у. Действительно, как видно из рис. 2.12 а, углы падения луча, испускаемо-
го в заданном направлении, на боковые грани не зависят от координат точки сцин-
тилляции. (На рисунке изображен луч, движущийся в плоскости поперечного сече-
ния, но сказанное справедливо и для луча, движущегося под произвольным утлом к
оси z). Следовательно, от поперечных координат сцинтилляции не зависит и величи-
Рис. 2.12.
Движение геометрического луча
в плоскости прямоугольного (а) или
кругового (б) поперечного сечения
кристалла. Во втором случае угол па-
дения луча, испускаемого в заданном
направлении, на боковую поверх-
ность зависит от координат точки
сцинтилляции (А или В). Это приводит
к заметной поперечной неоднороднос-
ти светового выхода цилиндрического
кристалла, особенно при использова-
нии комбинированного отражателя
(типа ДЗ или дЗ).
308
2.3. Особенности светосбора в сцинтилляционных кристаллах...
на телесного угла, в пределах которого свет, распространяющийся в сторону шерохо-
ватого торца, претерпевает полное внутреннее отражение от гладкой боковой поверх-
ности (предполагается, что она находится вне оптического контакта с отражателем).
По этой причине, как показывает расчет, в случае прямоугольного сечения попере-
чная неоднородность практически отсутствует.
Иначе обстоит дело в случае круглого сечения, когда углы падения лучей, ис-
пускаемых из разных точек поперечного сечения в одном и том же направлении, за-
висят от поперечных координат этих точек (рис. 2.12 б). Если точка сцинтилляции
находится вблизи границы круглого сечения, то в пределах большого телесного угла,
близкого к 2 л , свет падает на боковую поверхность под косым углом и претерпевает
полное внутреннее отражение, а в пределах половины этого телесного утла попадает
на диффузный торец без потерь при отражении. Если же точка сцинтилляции нахо-
дится вблизи центра сечения, то свет падает на боковую поверхность преимущест-
венно под небольшими углами к нормали и претерпевает значительные потери при
многократных частичных отражениях на пути к диффузному торцу. Поэтому для вну-
тренних точек сечения влияние диффузного торца, а следовательно, и коэффициент
светосбора т оказываются меньше, чем для точек, расположенных вблизи границы
сечения.
Это различие, обусловленное разницей в потерях при отражении, сглаживает-
ся с возрастанием безразмерного коэффициента поглощения kD , когда световые по-
тери из-за реабсорбции становятся сравнимыми с потерями при отражении. Попе-
речная неоднородность сглаживается реабсорбцией еще и по той причине, что сред-
няя длина пути света к шероховатому торцу s возрастает при удалении точки от
центра сечения. Действительно, эту длину можно оценить как
s = (Н-г)
(COS0)’
где z — координата точки сцинтилляции, отсчитываемая от светочувствительной
торцевой грани, а (0) — средний угол с осью z, под которым свет движется из этой
точки к диффузно-отражающему торцу. Если двигаться от центра сечения к границе,
то 0 будет возрастать вместе с телесным углом, в пределах которого свет движется в
сторону диффузного торца без потерь при отражении. Согласно (2.6), одновременно с
0 возрастает и z.
Сказанное иллюстрируется расчетной зависимостью поперечной неоднород-
ности светового выхода 8Г от отношения H/D, представленной на рис. 2.13 для трех
фиксированных значений безразмерного коэффициента реабсорбции kD . Рисунок
относится к цилиндрическому кристаллу. NalfTl) с комбинированным отражателем
(зеркальной боковой поверхностью и диффузным торцом). Из рисунка видно, что для
такого кристалла радиальная неоднородность коэффициента светосбора т имеет по-
ложительный знак (т возрастает при приближении точки сцинтилляции к боковой
поверхности) и довольно большую величину, особенно при малой реабсорбции. Кри-
вые 8r versus H/D имеют хорошо выраженный монотонно-убывающий характер и
резко понижаются с возрастанием безразмерного коэффициента поглощения kD . То
(2.6)
2.3. Особенности светосбора в сцинтилляционных кристаллах ...
309
и другое обусловлено тем, что радиальная неоднородность светового выхода сглажи-
вается с увеличением длины пути света к диффузному торцу (2.7).
Для сравнения на том же рисунке (в нижней его части) показана поперечная
неоднородность 5Г для того же кристалла с полностью диффузной отражающей по-
верхностью. Она имеет отрицательный знак и в среднем намного меньше по величи-
не. Отметим, что, в противоположность случаю комбинированного отражателя, ра-
диальная неоднородность несколько возрастает с отношением Н/D и очень слабо за-
висит от реабсорбции.
Сказанное приводит к нетривиальной зависимости собственного разрешения
цилиндрического кристалла с комбинированным отражателем от реабсорбции и от-
ношения H/D. Как уже говорилось в разд. 1.7, собственное разрешение сцинтилля-
ционного кристалла (1.80) состоит из небольшого постоянного вклада R^ , связанного
с энергетической зависимостью конверсионной эффективности, и вклада неоднород-
ности светосбора RT. Для наглядности опустим здесь вклад вещества и проанализи-
руем вклад R^, изменяющийся в широких пределах в зависимости от реабсорбции,
формы кристалла, типа отражающей поверхности и показателя преломления.
На рис. 2.14 показана сплошными линиями зависимость RT от Н/D для ком-
бинированного отражателя при двух значениях kD . Эта зависимость отличается по
своему характеру от случаев полностью диффузного и зеркального отражателей (обо-
значенных на том же рисунке штриховой и штрих-пунктирной линиями, соответ-
ственно), для которых характерно монотонное возрастание Rx с реабсорбцией и от-
ношением H/D.
Необычное поведение Rx в случае комбинированного отражателя объясняет-
ся следующим образом. Как видно из сопоставления рис. 2.13 с рис. 2.11, в случае
слабой реабсорбции (kD = 0,005) радиальная неоднородность (5Г) намного превы-
шает аксиальную (5Z) ив основном определяет величину Rx. По этой причине
RT повторяет монотонно убывающую зависимость радиальной неоднородности 5 г от
Н/D, показанную на рис. 2.13 и объясненную выше. С увеличением реабсорбции
картина изменяется, поскольку bz возрастает, а 8Г уменьшается. При достаточно
сильной реабсорбции (kD = 0,05) аксиальная неоднородность становится сравнимой
по величине с аксиальной, и поведение Rx определяется их конкуренцией. В области
малых H/D, где преобладает радиальная неоднородность, Rx повторяет ход 6Г и
уменьшается с увеличением H/D. В области же больших значений Н/D ход кривой
Rx определяется доминирующей осевой неоднородностью, возрастающей с H/D.
Вследствие этого кривая R^ versus H/D имеет минимум при некотором промежуточ-
ном значении H/D.
Таким образом, для кристаллов цилиндрической формы, как видно из рис.
2.14, в области малых Н/D преимущество в смысле собственного разрешения имеет
полностью диффузный отражатель, в области достаточно больших Н/D комбиниро-
ванный, а в промежуточной области — зеркальный. Существенная роль реабсорбции
состоит в том, что с возрастанием к£) границы этих областей заметно смещаются в
сторону меньших kD .
310
2.3. Особенности светосбора в сцинтилляционных кристаллах ...
Отношение высоты к диаметру H/D
Отношение высоты к диаметру H/D
Рис. 2.13. Зависимость относительной
величины 6Г поперечной неоднородности
светового выхода цилиндрического крис-
талла Nal(TI) от отношения Н/D для ко-
мбинированного (дЗ) и диффузного (Эд)
отражателей при трех фиксированных зна-
чениях безразмерного коэффициента ре-
абсорбции kD = 0,005 (короткие штри-
хи), 0,02 (длинные штрихи) и 0,05
(сплошная линия).
Рис. 2.14. Зависимость вклада неод-
нородности светосбора в энергетическое
разрешение от Н/D при двух значениях
kD для цилиндрического кристалла
Nal(TI) с отражателями: комбинированным
(сплошная линия), диффузным (штрихи) и
зеркальным (штрих-пунктир).
Сказанное относится к кристаллам цилиндрической формы. Напомним, что
для кристаллов, имеющих форму прямоугольной призмы, поперечная неоднород-
ность светового выхода всегда пренебрежимо мала, а продольная неоднородность
почти не отличается от случая цилиндра с той же высотой и диаметром, равным сто-
роне основания призмы. Поскольку собственное разрешение призматических крис-
таллов с комбинированным отражателем определяется только продольной неодно-
родностью, то, как видно из рис. 2.11, с точки зрения собственного разрешения преи-
мущество в области H/D > 2 всегда имеет комбинированный вариант отражающей
поверхности (зеркальная боковая поверхность и диффузная торцевая грань).
2.3. Особенности светосбора в сцинтилляционных кристаллах ...
311
2.3.4. Влияние показателя преломления кристалла
Показатель преломления кристалла п очевидным образом влияет на средний
световой выход, уменьшающийся вместе с выходной угловой апертурой (2.5) при уве-
личении относительного показателя преломления и' = п/гц . Однако этим не исчер-
пываются механизмы влияния показателя преломления на спектрометрические ха-
рактеристики и ход их зависимостей от коэффициента поглощения, формы кристал-
ла и типа отражающей поверхности.
Прежде всего отметим, что с возрастанием относительного показателя пре-
ломления п' ускоряется перенос фотонов вдоль оси кристалла с шероховатой отра-
жающей поверхностью и большим отношением и = H/D. Действительно, с увеличе-
нием гС сужается конус выходной угловой апертуры, а в пределах этого конуса умень-
шается угол между направлением световых лучей и осью кристалла. При этом, во-
первых, вместе с углом падения возрастает эффективная зеркальность диффузной
Отношение высоты к диаметру H/D
Отношение высоты к диаметру H/D
Рис. 2.15. Зависимость среднего коэф-
фициента светосбора т от отношения
Н/D при фиксированных значениях
безразмерного коэффициента поглоще-
ния кН для кристалла Nal(Tl) с относи-
тельным показателем преломления
п = 1,85 (что соответствует отсутствию
иммерсионной жидкости между кристал-
лом и фотоприемником). Сплошные,
штриховые и штрих-пунктирные кривые
относятся к случаям комбинированного,
диффузного и зеркального отражателей,
соответственно.
Рис. 2.16. Зависимость относительного
осевого перепада светового выхода от
отношения Н/D при разных фиксирован-
ных значениях kD для кристалла Nal(Tl)
с относительным показателем преломления
п - 1,85 (что соответствует отсутствию
иммерсионной жидкости между кристал-
лом и фотоприемником). Сплошные ли-
нии, длинные штрихи и штрих-пунктир
обозначают случаи комбинированного,
диффузного и зеркального отражателей,
соответственно. Короткими штрихами
показан для сравнения случай наличия
иммерсионной жидкости ( п = 1,23 ).
312
2.3. Особенности светосбора в сцинтилляционных кристаллах ...
боковой поверхности, а во-вторых, уменьшается число отражений зеркальной соста-
вляющей луча на пути от точки сцинтилляции к светочувствительной торцевой гра-
ни. То и другое ускоряет осевое перемещение фотонов к светочувствительной грани.
Сказанное проявляется в различных аспектах. Покажем сначала, что с увели-
чением п', благодаря ускорению осевого переноса фотонов, кристаллы с диффузным
и комбинированным отражателями сближаются в смысле среднего коэффициента
светосбора т и его осевой неоднородности 8Z . Это иллюстрируется рисунками 2.15
и 2.16.
На рис. 2.15 показана зависимость т от отношения Н/D при фиксированных
значениях безразмерного коэффициента поглощения kD для кристаллов NaI(Tl) с от-
носительным показателем преломления п' = 1,85 (что соответствует отсутствию
иммерсионной жидкости между кристаллом и фотоприемником). Сплошные кривые,
относящиеся к случаю комбинированного отражателя, проходят довольно близко к
штриховым линиям, относящимся к тем же кристаллам с полностью диффузной от-
ражающей поверхностью (это сходство усиливается с увеличением реабсорбции,
ослабляющей роль рассеяния). В случае показателя преломления и' = 1,23 (когда
между кристаллом и фотоприемником имеется прослойка иммерсионной жидкости с
показателем преломления 1.5) тип отражателя (диффузного или комбинированного)
значительно сильнее влияет на ход кривой т versus H/D. Это видно из сопоставле-
ния рисунков 2.15 и 2.10, относящихся соответственно к случаям п’ =1,85 и п' =1,23.
В то же время с увеличением п* возрастает разница между средним световым
выходом кристаллов с полностью зеркальным и комбинированным отражателями:
при п' = 1,85 в точке (H/D = 5, kD = 0,005) она составляет 70%, а при и' = 1,23 (в той же
точке) — только 20%. Это характеризует роль рассеяния (G -диффузии) света на
шероховатой торцевой грани, возрастающую с увеличением п' вместе с долей свето-
вой энергии, излучаемой вне конуса выходной угловой апертуры.
Рассмотрим теперь влияние показателя преломления на пространственную
неоднородность светового выхода. Начнем с продольной неоднородности, актуальной
при больших значениях H/D. На рис. 2.16 показана зависимость 8Z от Н/D при
п’=1,85 для диффузного и комбинированного отражателей (штриховая и сплошная
кривые, соответственно). Сравнение с рис. 2.11, относящимся к случаю и'=1,23, по-
казывает, что в кристалле с диффузным отражателем величина 5Z существенно
уменьшается с увеличением п'; например, осевая неоднородность в точке (H/D = 3,
kD = 0,05) составляет 22% при и' = 1,23 и 6,5% при п' = 1,85. Таким образом, в слу-
чае диффузного отражателя ускорение осевого переноса фотонов с увеличением п'
сказывается на осевой неоднородности светового выхода более резко, чем на его сред-
нем значении.
В случае комбинированного отражателя, как показывает сопоставление рис.
2.16 с рис. 2.11, увеличение п' также приводит к заметному (хотя и не столь резкому)
уменьшению осевой неоднородности 6Z , актуальной в области больших H/D. Как
уже отмечалось, это связано с тем, что рассеяние света на диффузном торце играет
тем большую роль, чем большая доля световой энергии излучается вне конуса выход-
2.3. Особенности светосбора в сцинтилляционных кристаллах ...
313
ной угловой апертуры, сужающегося с увеличением и’. Что касается радиальной не-
однородности светового выхода, то она, напротив, возрастает с увеличением относи-
тельного показателя преломления ri вместе с возрастающей ролью рассеивающей
торцевой грани (напомним, что различие в значениях т для точек с разными ради-
альными координатами обусловлено различием в величине световой энергии, по-
падающей из этих точек на диффузный торец). Сказанное иллюстрируется рис. 2.17,
на котором показаны расчетные кривые радиальной неоднородности 5r versus
H/D при гС = 1,85 и п' = 1,23. Расстояние между этими кривыми уменьшается с уве-
личением безразмерного коэффициента поглощения kD по той причине, что, как
уже отмечалось, реабсорбция света уменьшает роль угловой диффузии фотонов при
отражении от шероховатой торцевой грани.
Таким образом, увеличение относительного показателя преломления п' на
границе кристалла с фотоприемником приводит к существенному повышению про-
странственной однородности светосбора для кристалла с диффузным отражателем
(за счет уменьшения доминирующей осевой неоднородности) и к некоторому возрас-
Отношение высоты к диаметру H/D
Рис. 2.17. Зависимость относительного
радиального перепада светового выхода
8Г от отношения Н/D при разных фи-
ксированных значениях безразмерного ко-
эффициента поглощения к£) для кристал-
ла Nal(TI) с относительным показателем
преломления п = 1,85 (сплошные линии)
и и = 1,23 (штрихи). Рисунок относится к
комбинированному отражателю.
Отношение высоты к диаметру H/D
Рис. 2.18. Зависимость вклада Я неод-
нородности светосбора от отношения
Н/D при разных фиксированных значе-
ниях кО для кристалла Nal(TI) с относи-
тельным показателем преломления
п - 1,85 (что соответствует отсутствию
иммерсионной жидкости между кристал-
лом и фотоприемником). Сплошные и
штриховые линии относятся к случаям
комбинированного и диффузного отража
телей, соответственно. Штрих-пунктиром
показан для сравнения случай наличия
иммерсионной жидкости ( п - 1,23 ).
314
2.3. Особенности светосбора в сцинтилляционных кристаллах ...
танию пространственной неоднородности для кристалла с комбинированным отра-
жателем (за счет возрастания преобладающей радиальной неоднородности). Это су-
щественно сказывается на энергетическом разрешении R,., связанном с пространст-
венной неоднородностью коэффициента светосбора. Действительно, как видно из
рис. 2.18, увеличение п' от значения 1,23 до 1,85 сопровождается значительным по-
нижением кривой versus H/D для диффузного отражателя в области больших
Н/D и соответствующим расширением области допустимых значений H/D, в преде-
лах которой диффузный отражатель обеспечивает приемлемое разрешение. Этот эф-
фект особенно значителен при слабой реабсорбции; так, при kD= 0,005 область зна-
чений H/D, допустимых для диффузного отражателя, расширяется в два раза с уве-
личением п' от 1,23 до 1,85.
Для комбинированного же отражателя кривая Rx versus H/D с увеличением
п' смещается как целое в сторону больших значений H/D, и в ту же сторону смеща-
ется левая граница области значений H/D, обеспечивающих приемлемое разреше-
ние.
Сказанное актуально в тех случаях (см. разд. 3.1), когда условия использова-
ния сцинтилляционных детекторов исключают применение иммерсионной жидкос-
ти. В отсутствие иммерсионной жидкости (п'= 1,85 для сцинтиллятора NaI(Tl)) ма-
лость коэффициента светосбора т не позволяет использовать зеркальный тип отра-
жателя, еще более уменьшающий т. Поэтому в случае сильной реабсорбции (при
больших значениях kD и Н/D} следует использовать, в соответствии с рис. 2.18,
комбинированный отражатель. При слабой же реабсорбции (например, при
kD = 0,005) предпочтительнее диффузный отражатель, обеспечивающий приемле-
мое разрешение в достаточно широком интервале значений H/D. Этот интервал
можно расширить путем повышения средней эффективной зеркальности р диф-
фузной боковой поверхности (приведенные в разд. 2.3 рисунки относятся к типичной
шероховатой поверхности с р ~ 0,75). По-видимому, для этой цели будет предпочти-
тельна боковая поверхность с анизотропным рассеянием, более сильным для свето-
вых лучей, движущихся в плоскости поперечного сечения (такая анизотропия может
быть создана штрихами, нанесенными на боковую поверхность параллельно образу-
ющей). Анизотропный отражатель будет достаточно сильно рассеивать лучи, испус-
каемые вблизи границы поперечного сечения и д вижущиеся к шероховатому торцу
под углами 0 , близкими к ; это уменьшит поперечную неоднородность светового
выхода по сравнению со случаем комбинированного отражателя. Слабое же рассея-
ние лучей, движущихся под небольшими углами к оси (в частности, в пределах конуса
выходной угловой апертуры), обеспечит малую продольную неоднородность и доста-
точно большой средний коэффициент светосбора.
2.4. Краткий обзор некоторых расчетов ...
315
2.4. Краткий обзор некоторых расчетов,
выполненных методом Монте-Карло
В работах С. Дерензо с соавторами [17, 31] проведен расчет светосбора в крис-
таллах BGO различной формы. Интересен случай, когда форма выходного окна крис-
талла не совпадает с формой входного окна фотоумножителя: кристалл в форме пря-
моугольной призмы сочленяется с круглым фотокатодом (рис. 2.19). На основании
расчета светосбора, выполненного методом Монте-Карло, авторы приходят к некото-
рым выводам. В случае прозрачного полированного кристалла BGO в форме прямо-
угольной призмы, захватывается более половины света сцинтилляций. Существуют
некоторые возможности уменьшить долю захваченного света: а — использовать фо-
тоумножитель с высоким показателем преломления входного окна (подразумевается,
что иммерсионная жидкость имеет не меньший показатель преломления); б — моди-
фицировать форму кристалла (см. рис. 2.19); в — использовать кристалл с однородно
распределенными по объему рассеивателями света, например, пузырьками воздуха.
Использование металлического отражателя, нанесенного на кристалл в оптическом
контакте, приводит к понижению эффективности светосбора по сравнению со случа-
ем, когда оптический контакт отсутствует.
К заключению о возможности повышения однородности светосбора путем из-
менения формы торца кристалла, противоположного светочувствительному основа-
Рис. 2.19. Конфигурации кристалла BGO и фотоумно-
жителя, предложенные для уменьшения доли захвачен-
ного света [17].
Рис. 2.20. Конфигурации кристалла
BGO, предложенные для уменьшения до-
ли захваченного света и повышения све-
тового выхода: "а" - кристалл полнос-
тью покрыт диффузным отражателем,
"б" -симметрия кристалла нарушена
по отношению к одной плоскости,
"в" - симмметрия кристалла полностью
отсутствует [18].
316
2.4. Краткий обзор некоторых расчетов ...
Коэффициент светосбора, % Коэффициент светосбора,
Относительный показатель преломления
Коэффициент отражения
Рис. 2.22. Коэффициент светосбора как
функция коэффициента отражения зер-
кального отражателя, находящегося вне
оптического контакта с кристаллом. (Крис-
талл находится в оптическом контакте с
фотоприемником) [18].
Рис. 2.21. Доля прошедшего и захва-
ченного света как функция показателя
преломления для зеркального отражате-
ля; показатель преломления иммерсии
1,55, коэффициент поглощения прини-
мается равным 0,05/а (а - сторона
основания призмы) [18]. Коэффициент
отражения р указан на рисунке.
Относительный показатель преломления
Коэффициент отражения
Рис. 2.23. Доли собранного и захвачен-
ного света как функции показателя прело-
мления иммерсии между кристаллом и
диффузным отражателем, коэффициент
отражения которого принимает разные
значения. Коэффициент поглощения при-
нимается равным 0,05/D. (Кристалл на-
ходится в оптическом контакте с фотопри-
емником) [18].
Рис. 2.24. Коэффициент светосбора как
функция коэффициента отражения
диффузного отражателя при разных пока-
зателях преломления иммерсии между
отражателем и кристаллом. (Кристалл на-
ходится в оптическом контакте с фотопри-
емником) [18].
2.4. Краткий обзор некоторых расчетов ...
317
нию, приходят и авторы работ [18,19], в которых проведено моделирование светосбо-
ра в кристаллах BGO в форме прямоугольного параллелепипеда 3 х 5 х 20 мм3, предна-
значенного для позитронно-эмиссионного томографа с высоким разрешением. Рас-
чет с применением метода Монте-Карло показывает, что повышение однородности
светового выхода достигается применением диффузного отражателя с большим пока-
зателем преломления или матированием торца кристалла, противоположного фото-
приемнику. Кроме того, для повышения светового выхода предлагаются некоторые
модификации формы параллелепипеда (рис. 2.20).
На рис. 2.21-2.24 показана зависимость коэффициента светосбора от коэффи-
циента отражения и показателя преломления иммерсии между отражателем и крис-
таллом по данным работы [18].
В работах [26, 37] при расчете методом Монте-Карло светосбора в кристаллах
различной формы (рис. 2.25) отражение от диффузной поверхности рассматривается
в рамках модели микроплощадок Бугера (идеальная плоскость с регулярными углуб-
Рис. 2.25. Примеры детекторов различной формы, для которых проводится рас-
чет светосбора [26].
Рис. 2.26. Моделирование отражающей
поверхности в модели микроплощадок [26].
Рис. 2.27. Один из вариан-
тов формы кристалла PbWO4,
рассмотренный при расчете
светосбора в работе [25].
318
2.4. Краткий обзор некоторых расчетов ...
Таблица 2.2.
Результаты расчета коэффициента светосбора для детекторов на основе кри-
сталлов РЬ\Л/Од с различными отражателями [25].
Форма кристалла Торец Тип отражателя Боковая поверхность Кристалл- фотоумножитель Коэффициент светосбора, %
Нет отражателя Нет отражателя Нет пленки 17,76
Пленка с альбедо 0,98 24,64
Прямоугольная призма Металлическая (серебряная) пленка Нет отражателя Нет пленки 19,02
Нет отражателя Нет отражателя Пленка толщи- ной 53 нм. и = 1,84 18,15
Усеченная пирамида Нет отражателя Нет отражателя Нет пленки 22,60
Форма представлена на рис. 2.27 Нет отражателя Нет отражателя Нет пленки 25,57
Форма представлена на рис. 2.27 Нет отражателя Нет отражателя Пленка толщи- ной 53 нм, п = 1,84 26,49
лениями цилиндрической формы, рис. 2.26). При расчетах отражение света от мик-
роплощадок учитывается в приближении геометрической оптики.
Задача повышения светового выхода в кристаллах PbWO4 большого размера,
предназначенных для экспериментов в физике высоких энергий, решалась в работе
[25]. При расчетах варьировалась форма кристалла (параллелепипед, усеченная пи-
рамида, комбинация параллелепипеда и усеченной пирамиды), рассматривались
различные типы иммерсии для светочувствительного окна детектора (интерферен-
ционные пленки) и остальной отражающей поверхности кристалла (диффузные и ме-
таллические покрытия). Моделирование процесса светосбора осуществлялось мето-
дом Монте-Карло. Разработанный алгоритм учитывает поглощение отражаемого све-
та в объеме кристалла и его поляризацию, преломление на границах раздела. При
расчетах учитывалась зависимость показателя преломления от длины волны, коэф-
фициент поглощения собственного света предполагался равным 0,005 см-1 (его зави-
симость от длины волны не учитывалась). Кристалл в виде прямоугольной призмы с
размерами 2x2x22 см3 соединялся с фотоумножителем (грань 2 х 2 см сочленялась с
фотокатодом интерференционной пленкой толщиной 53 нм с показателем преломле-
ния 1,84). Кристалл предполагался оптически изотропным, причем сцинтилляцион-
ные вспышки однородно распределены по объему кристалла. (Такая же оптическая
модель кристалла использовалась при расчете эффективности светосбора в кристал-
ле PbWC>4 в форме прямоугольной призмы с размерами 2,2 х 2,3 х 32 см3 в работе [38]).
2.4. Краткий обзор некоторых расчетов ...
319
Поскольку форма и размеры кристалла задавались условиями эксперимента (крис-
талл предназначен для калориметра PHENIX, BNL), увеличение светового выхода мо-
жно обеспечить главным образом путем оптимального выбора типа отражателя.
Результаты расчета коэффициента светосбора для различных вариантов отражате-
лей приведены в табл. 2.2.
ГЛАВА 3
СПЕКТРОМЕТРИЧЕСКИЕ ХАРАКТЕРИСТИКИ
ЩЕЛОЧНО-ГАЛОИДНЫХ КРИСТАЛЛОВ
Рассмотрим спектрометрические характеристики сцинтилляционного крис-
талла, определения которых даны в главе 1, разд. 1.7: усредненный по объему коэф-
фициент светосбора т ; его относительные осевая (5Z) и поперечная (5Г) неодно-
родности, определяемые согласно (1.67) и (1.68); относительный световой выход С,
определяемый, согласно (1.66), по отношению к эталону — цилиндрическому крис-
таллу NaI(Tl) 040x40 мм со стандартной диффузной поверхностью (р = 0,75); вклад
RT неоднородности светосбора в энергетическое разрешение, определяемый соотно-
шением (1.76); собственное энергетическое разрешение кристалла Ro , определяемое
согласно (1.80); полное энергетическое разрешение (1.81) для двух энергий у-излуче-
ния. Результаты расчета этих спектрометрических характеристик, выполненного
изложенным в гл. 1 методом для наиболее распространенных сцинтилляционных
кристаллов, приведены в таблицах 1-11, вынесенных в Приложение 2. Спектромет-
рические характеристики кристаллов в виде цилиндров с размерами Dx Н и прямо-
угольных призм с размерами ах ах Н представлены как функции безразмерного ко-
эффициента поглощения kD (или кН) и отношения высоты к поперечному размеру
для разных типов отражающих поверхностей, классифицируемых и обозначаемых
согласно табл. 1.2.
В этой главе рассматриваются спектрометрические характеристики щелочно-
галоидных кристаллов, приведенные в таблицах 1-7 Приложения 2.
3.1. Спектрометрические характеристики кристаллов Nal(TI)
Результаты расчета спектрометрических характеристик кристаллов NaI(Tl)
приведены в таблицах 1-4 Приложения 2. Таблицы 1, 2 относятся к кристаллам ци-
линдрической формы, а табл. 3 — к кристаллам в виде прямоугольных призм. В табл.
1-3 приведены данные для наиболее распространенного случая, когда кристалл сое-
динен с фотоумножителем посредством иммерсионной жидкости с показателем пре-
3.1. Спектрометрические характеристики кристалла Nal(Tl)
321
ломления 1,5. Табл. 4 относится к цилиндрическим кристаллам, не имеющим опти-
ческого контакта с фотоумножителем.
Данные этих таблиц позволяют проследить за четко выраженными законо-
мерностями, обусловленными механизмом формирования спектрометрических ха-
рактеристик, проанализированным в гл. 2. Основу этого механизма составляет кон-
куренция между движением фотонов к фотоприемнику в координатном пространстве
(z -диффузией) и диффузией их в пространстве углов, образуемых вектором скорости
фотона с осью кристалла (0 -диффузией). 9 -диффузия перебрасывает фотоны, дви-
жущиеся вне конуса выходной угловой апертуры, внутрь этого конуса, увеличивая
тем самым эффективность переноса световой энергии. Представление о величине
этого эффекта дает рис. 3.1 а: при переходе от максимально рассеивающей поверх-
ности (случай ДД к зеркально-отражающей поверхности (33) полное подавление 9 -
диффузии приводит к уменьшению среднего светового выхода на 35-45%. Проявле-
но
Рис. 3.1.
Усредненный по объему коэффициент све-
тосбора как функция безразмерного коэф-
фициента поглощения к О для цилиндри-
ческого кристалла Nal(TI) с отражающей
поверхностью разных типов: ДД или дд ~
диффузная поверхность с р = 0,58 или
0,75; 33 - зеркально-отражающая
поверхность; ДЗ или дЗ - зеркальная
боковая поверхность и диффузный торец с
р - 0,58 или 0,75, соответственно.
Отношение высоты к диаметру:
а - H/D =1,6- H/D = 2,
в - H/D = 6 .
322
3.1. Спектрометрические характеристики кристалла Nal(Tl)
ния конкуренции между 0 - и z -диффузией определяются тем, что 0 -диффузия уси-
ливается, a z-диффузия ослабляется с возрастанием отношения Н/D и умень-
шением эффективной зеркальности боковой поверхности р, причем перенос свето-
вой энергии к фотоприемнику ограничивается более слабым из конкурирующих диф-
фузионных процессов.
3.1.1. Кристаллы Nal(TI) цилиндрической формы
Закономерности, связанные с конкуренцией z - и 0 -диффузии, иллюстриру-
ются рис. 3.1-3.4. На каждом из этих рисунков, в последовательности а-б-в, показан
эффект возрастания отношения продольного размера Н к поперечному размеру D.
С увеличением Н/D существенно ослабляется z -диффузия и усиливается 0 -диффу-
зия, поэтому становится целесообразным использование гладкой или слабо рассеива-
Рис. 3.2.
Относительная величина осевой неод-
нородности светового выхода (в процен-
тах) как функция безразмерного коэф- £
фициента поглощения kD для кристалла g
Nal(TI) цилиндрической формы с отража- *=
ющей поверхностью разных типов: ДД или S
дд- диффузная поверхность с р = 0,58
или 0,75, 33 - зеркально-отражающая g
поверхность, ДЗ или дЗ - зеркальная с
боковая поверхность и диффузный торец о
с р = 0,58 или 0,75, соответственно. g
Отношение высоты к диаметру: °
a - H/D = 1,6- H/D = 2,
в - H/D = 6.
kD
3.1. Спектрометрические характеристики кристалла Nal(Tl)
323
kD
0,00 0,01 0,02 0,03 0,04 0,05 0,06
Рис. 3.3.
Относительная величина радиальной неод-
нородности световыхода (в процентах) как
функция безразмерного коэффициента
поглощения kD для кристалла Nal(Tl)
цилиндрической формы с отражающей
поверхностью разных типов: ДД или дд -
диффузная поверхность с р = 0,58 или
0,75; 33 - зеркально-отражающая поверх-
ность; ДЗ или дЗ - зеркальная боковая
поверхность и диффузный торец с р = 0,58
или 0,75, соответственно. Отношение высоты
к диаметру: а - H/D =1,6- H/D = 2 ,
в - H/D = 6 .
ющей боковой части отражающей поверхности. Имея в виду эту общую закономер-
ность, проследим подробнее за спектрометрическими характеристиками.
Сначала рассмотрим средний коэффициент светосбора т (рис. 3.1). При
H/D = 1 (рис. 3.1 a) z -диффузия выражена хорошо, а 0 -диффузия — недостаточно,
поэтому т возрастает в последовательности ЗЗ-дЗ-ДЗ-дд-ДД по мере усиления
рассеяния света отражающей поверхностью. Заметную роль играет при этом погло-
щение света (реабсорбция), в большой степени подавляющее более слабо выражен-
ный диффузионный процесс, требующий для своего проявления больших диффузи-
онных длин. При H/D = 1 (случай “а”) более слабым процессом является 0-диффу-
зия. В случае 33 (зеркально-отражающая поверхность) 0 -диффузия полностью от-
сутствует, и поэтому влияние реабсорбции на т оказывается очень слабым.
При H/D = 2 (рис 3.16) картина качественно сохраняется, однако кривые,
относящиеся к разным степеням рассеяния света на поверхности, сближаются между
324
3.1. Спектрометрические характеристики кристалла NalfTl)
собой по сравнению со случаем “а”. Это связано с тем, что хотя z -диффузия по-преж-
нему преобладает над 0 -диффузией, но разница их скоростей уменьшилась по срав-
нению со случаем “а”, и усиление 0 -диффузии в последовательности ЗЗ-дЗ-ДЗ-дд-
ДД приводит к меньшему эффекту.
В случае же H/D = 6 (рис. 3.1 в) картина качественно меняется ввиду того,
что теперь 0 -диффузия резко преобладает по скорости над z -диффузией, которая и
ограничивает эффективность переноса световой энергии. Теперь наиболее эффек-
тивный перенос света достигается при использовании комбинированной отражаю-
щей поверхности с гладкой боковой частью (ДЗили дЗ), обеспечивающей быстрое
распространение света вдоль оси z при частичной угловой трансформации на рассе-
ивающем торце. Роль этой трансформации вполне ощутима, о чем свидетельствует
заметный сдвиг кривых т в случаях ДЗ и ЭЗ, различающихся лишь рассеянием света
Рис. 3.4.
Собственное энергетическое разрешение q?
(в процентах) как функция безразмерного <в
коэффициента поглощения кО для *
кристалла Nal(Tl) цилиндрической формы с §
отражающей поверхностью разных типов: £
ДД или дд диффузная поверхность с °-
р = 0,58 или 0,75; 33 - зеркально- g
отражающая поверхность; ДЗили 33 - |
зеркальная боковая поверхность и диф- Е
фузный торец с р = 0,58 или 0,75, о
соответственно. Отношение высоты к °
диаметру: а - H/D =1,6- Н/D - 2,
в - H/D = 6 .
kD
3.1. Спектрометрические характеристики кристалла Nal(Tl)
325
на торцевой части отражающей поверхности. Отметим также усиление роли реаб-
сорбции в последовательности случаев иа”-“б"-“в", соответствующее расширению ди-
апазона безразмерного поглощения кН на наибольшем из измерений кристалла
Н (в случаях "а" и "в" правая граница этого диапазона составляет соответственно 0,05
и 0,30).
Рассмотрим теперь пространственную неодаородаостъ светового выхода. На
рис. 3.2 представлена относительная величина осевой неоднородности 5Z, которая, в
отличие от среднего коэффициента светосбора т , определяется только скоростью
распространения света в направлении оси кристалла. При H/D = 1 (рис. 3.2 а) эта
скорость достаточно велика для всех типов отражающей поверхности, так что во всех
случаях осевая неоднородность оказывается незначительной (|8 J < 3 %). С возраста-
нием отношения Н/D эффективность переноса света вдоль оси начинает подавлять-
ся рассеянием на боковой поверхности. При H/D = 2 (рис. 3.2 б) матированная боко-
вая поверхность дает заметный осевой перепад светового выхода с отрицательным
знаком, означающим уменьшение эффективности переноса при удалении точки
сцинтилляции от фотоприемника. С уменьшением эффективной зеркальности р
осевая неоднородность светового выхода усиливается (кривая ДД лежит ниже кривой
дд). Варианты же отражающей поверхности с гладкой боковой частью (ДЗ, дЗ, 33),
обеспечивающие быстрое распространение света вдоль оси, дают незначительный
осевой перепад светового выхода (его положительный знак для вариантов ДЗ и дЗ
объяснен в разд. 2.3.2). При дальнейшем возрастании Н/D осевой перепад светового
выхода становится крайне чувствительным к рассеянию света на боковой поверхнос-
ти. Это видно из рис. 3.2 в, где представлен случай Н/D ~ 6 . Из рисунка видно, что
уменьшение эффективной зеркальности боковой поверхности р в последовательно-
сти 33-дд-ДД приводит к резкому возрастанию 18Z |, намного превышающему эф-
фект реабсорбции. Рассеяние же света на торцевой части отражающей поверхности,
имеющей гладкую боковую часть, очень слабо влияет на 5Z, как это видно из сопо-
ставления кривых ДЗ, ЭЗ и 33 (рис. 3.2 в).
Для кристаллов цилиндрической формы (в отличие от рассматриваемых ниже
кристаллов в виде прямоугольных призм) картина пространственной неодно-
родности светового выхода усложняется радиальной неоднородностью, происхож-
дение которой было рассмотрено в разд. 2.3.3. Радиальная неоднородность светового
выхода 8Г существенна для отражающей поверхности типа дЗ или ДЗ (гладкая
боковая поверхность и диффузный торец); она обусловлена более благоприятными
условиями отражения света от боковой поверхности для лучей, испускаемых из близ-
ких к ней точек вне конуса выходной апертуры (внутри этого конуса всегда выполняе-
тся условие полного внутреннего отражения от гладкой боковой поверхности). Лучи,
испускаемые и отражаемые от боковой поверхности вне конуса выходной апертуры,
могут попасть внутрь его лишь после рассеяния от диффузного торца. Поэтому ради-
альная неоднородность светового выхода может заметно проявиться лишь в услови-
ях, обеспечивающих эффективное распространение света вдоль оси кристалла. Ины-
326
3.1. Спектрометрические характеристики кристалла Nal(Tl)
ми словами, радиальная неоднородность светового выхода значительна лишь в тех
случаях, когда мала осевая неоднородность, т.е. при небольших Н/D и слабой реаб-
сорбции. Это видно из рис. 3.3: для отражающих поверхностей типа ДЗ или дЗ ради-
альная неоднородность светового выхода уменьшается с усилением реабсорбции и
возрастанием отношения H/D; для диффузной отражающей поверхности (ДД или дд)
радиальная неоднородность выражена гораздо слабее.
Сказанное объясняет нетривиальную зависимость собственного энергетичес-
кого разрешения кристалла от реабсорбции и отношения H/D, представленную на
рис. 3.4. Из рисунка видно, что для всех Н/D наилучшее собственное разрешение до-
стигается при зеркально-отражающей поверхности (вариант 33). Это связано с тем,
что гладкая боковая поверхность обеспечивает быстрое распространение света вдоль
оси z и высокую осевую однородность светового выхода, а полное отсутствие угловой
диффузии фотонов — полную поперечную однородность. Однако недостаточно эф-
фективный светосбор, связанный с отсутствием угловой диффузии (см. рис. 3.1),
оправдывает рассмотрение других вариантов отражающей поверхности, обеспечива-
ющих большие значения т.
При H/D = 1 (рис. 3.4 а) диффузно-отражающая поверхность (вариант дд
или ДД} обеспечивает вполне приемлемое собственное разрешение, медленно ухуд-
шающееся с увеличением реабсорбции. Комбинированный же вариант отражающей
поверхности (ДЗ или дЗ) дает очень плохое собственное разрешение Ro , соответству-
ющее значительной радиальной неоднородности светового выхода, показанной на
рис. 3.3 а. Убывающая зависимость этой радиальной неоднородности от реабсорбции
проявляется в аномальном значительном уменьшении с увеличением безразмер-
ного коэффициента поглощения kD . Несмотря на это убывание, при H/D = 1 ком-
бинированный отражатель не может дать приемлемого разрешения.
При H/D = 2 (рис. 3.4 б) диффузный вариант отражающей поверхности (дд и
тем более ДД} уже не дает приемлемого собственного разрешения, особенно при за-
метной реабсорбции. Однако с увеличением реабсорбции комбинированный отража-
тель (вариант дЗ) начинает давать неплохое разрешение. По-видимому, хорошее раз-
решение в промежуточной области значений kD может быть достигнуто вариантом
отражающей поверхности, промежуточным между вариантами дд и дЗ, т.е. сочета-
нием диффузного торца со слабо рассеивающей боковой поверхностью (штрихи, на-
несенные на нее параллельно образующей, будут подавлять радиальную неоднород-
ность светового выхода, слабо влияя на осевое распространение света и связанную с
ним осевую неоднородность).
Наконец, при H/D = 6 (рис. 3.4 в) варианты диффузно-отражающей поверх-
ности становятся заведомо непригодными, а комбинированный вариант дЗ при не
слишком слабой реабсорбции дает неплохое собственное разрешение. В этом случае
сохраняет силу сделанное выше замечание о целесообразности варианта отражаю-
щей поверхности, промежуточного между вариантами дд и дЗ.
3.1. Спектрометрические характеристики кристалла Nal(Tl)
327
3.1.2. Кристаллы Nal(TI) в виде прямоугольных призм
Рассмотрим кристаллы NalfTl), имеющие форму прямоугольной призмы с вы-
сотой Н и стороной основания а. Спектрометрические характеристики таких кри-
сталлов приведены в табл. 3 Приложение 2 как функции безразмерного коэффици-
ента поглощения к а, соотношения продольного и поперечного размеров Н/а и рас-
сеивающих свойств отражающих поверхностей (как и выше, используется их клас-
сификация согласно табл. 1.2).
Сравнение таблиц 1 и 3 (Приложение 2) показывает, что по некоторым важ-
нейшим спектрометрическим характеристикам прямоугольный кристалл с размера-
ми Нх ах а близок к цилиндрическому кристаллу с высотой Н и диаметром D = а.
Это относится к среднему коэффициенту светосбора т и осевой неоднородности све-
тового выхода 5Z. По поперечной же неоднородности светового выхода прямоуголь-
ный кристалл существенно отличается от цилиндрического: поперечная неоднород-
Рис. 3.5.
Собственное энергетическое разрешение
(в процентах) как функция безразмерного
коэффициента поглощения к а для крис-
талла Nal(TI) в виде прямоугольной призмы
с высотой И и стороной основания а для
отражающих поверхностей разных типов:
ДД или дд - диффузная поверхность с
р = 0,58 или 0,75, 33 - зеркально-
отражающая поверхность, ДЗ или дЗ -
зеркальная боковая поверхность и диф-
фузный торец с р = 0,58 или 0,75,
соответственно. Отношение высоты
к стороне основания: а - Н/а = 1,
б - Н/а = 2 , в- Н/а = б .
328
3.1. Спектрометрические характеристики кристалла Nal(Tl)
ность светового выхода в кристалле прямоугольной формы равна нулю в случае глад-
кой боковой поверхности (варианты ДЗ, дЗ, 33) и пренебрежимо мала для диффузной
боковой поверхности (варианты ДЦ, дд). В цилиндрическом же кристалле поперечная
неоднородность, как правило, выражена сильно (рис 3.3). Такое различие между пря-
моугольными и цилиндрическими кристаллами (физическая причина которого была
объяснена в разд. 2.3) приводит к резко различающимся зависимостям собственного
разрешения Ro от рассеивающих свойств отражающей поверхности. В случае ци-
линдрического кристалла комбинированный вариант поверхности ДЗ или дЗ при не
очень большом отношении Н/D или слабой реабсорбции дает плохое разрешение из-
за значительной радиальной неоднородности светового выхода (рис, 3,3.) В случае же
прямоугольного кристалла комбинированный вариант отражающей поверхности (ДЗ
или дЗ) всегда обеспечивает хорошее собственное разрешение.
Собственное разрешение кристаллов прямоугольной формы представлено на
рис. 3.5 a-в, для трех отношений Н/а (1, 2 и 6). Из рисунка видно, что даже при
Н/а = 1 комбинированный вариант отражающей поверхности ДЗ или дЗ обеспечи-
вает лучшее собственное разрешение, чем диффузно-отражающая поверхность; с
увеличением же отношения Н/а это различие в величине собственного разрешения
резко возрастает. Для сильно вытянутого прямоугольного кристалла при значитель-
ной реабсорбции наилучшее разрешение при максимальном световом выходе обес-
печивается комбинированной отражающей поверхностью типа ДЗ — гладкой боко-
вой поверхностью в сочетании с максимально рассеивающим торцом.
3.1.3. Влияние оптического контакта кристалла с фотоумножителем
В настоящей монографии всегда, за исключением специально оговариваемых
случаев, предполагается оптический контакт между кристаллом и фотоприемником
(фотоумножителем), создаваемый иммерсионной жидкостью с показателем прелом-
ления 1,5. Иммерсионная жидкость значительно увеличивает выходную угловую
апертуру кристалла и используется всегда, когда это допускается условиями экспери-
мента. Исключение составляют некоторые случаи, когда сцинтилляционные детек-
торы работают в условиях высоких температур или механических вибраций (напри-
мер, в геологической разведке или на борту космического аппарата).
В табл. 4 приведены спектрометрические характеристики цилиндрических
кристаллов NaI(TL), не имеющих оптического контакта с фотоумножителем. Случай
отсутствия оптического контакта достаточно подробно анализировался в гл. 2, поэто-
му мы ограничимся здесь кратким обзором различий между случаями оптического
контакта (табл. 1) и его отсутствия (табл. 4).
Эти различия, как отмечалось в гл. 2, обусловлены, во-первых, тем, что в от-
сутствие оптического контакта 0 -диффузия фотонов играет гораздо большую роль,
чем при его наличии. Это проявляется, например, в значительном возрастании сред-
него коэффициента светосбора т при переходе от гладкой отражающей поверхности
(вариант 33, полностью исключающий 0 -диффузию) к максимально рассеивающей
поверхности (вариант ДД.
3.1. Спектрометрические характеристики кристалла Nal(Tl)
329
Во-вторых, в случае отсутствия оптического контакта свет распространяется
вдоль оси кристалла значительно эффективнее, поскольку внутри острого конуса вы-
ходной угловой апертуры лучи движутся под малыми углами к оси. Это проявляется
в том, что диффузная отражающая поверхность (дд и даже Д/J дает небольшой осе-
вой перепад светового выхода в широкой области отношений размеров H/D < 4 ;
в этой области основной вклад в собственное разрешение дает не осевая, а попереч-
ная неоднородность светового выхода.
В цилиндрическом кристалле с гладкой (зеркальной) боковой поверхностью и
диффузным торцом (вариант ДЗ или дЗ) в отсутствие оптического контакта большая
доля интенсивности приходится на лучи, распространяющиеся вне конуса выходной
угловой апертуры, но испытывающие полное внутреннее отражение от боковой по-
верхности; телесный угол таких лучей возрастает с радиальной координатой источ-
ника. Такие лучи могут попасть внутрь выходной апертуры и достигнуть фотоприем-
ника после отражения от диффузного торца. Их вклад в световой выход значителен и
возрастает с радиальной координатой, что приводит к значительной радиальной не-
однородности светового выхода. По этой причине комбинированный вариант отра-
жающей поверхности (вариант дЗ либо худший по разрешению вариант ДЗ) дает
приемлемое разрешение только для сильно вытянутых кристаллов (H/D > 6) при до-
статочно сильной реабсорбции. Таким образом, область применимости комбини-
рованного отражателя смещена по сравнению со случаем оптического контакта в
сторону больших значений Н/D и безразмерного коэффициента поглощения kD.
Большая доля световой энергии, полностью отражающейся от гладкой
боковой части комбинированной поверхности, проявляется также в довольно боль-
шом среднем коэффициенте светосбора т для варианта дЗ и особенно ДЗ. Этим вари-
антам отражающей поверхности соответствуют значения т , близкие или даже пре-
вышающие значение т для диффузной поверхности [ДДили дд). Для цилиндрических
кристаллов применимость вариантов ДЗ и дд ограничена значительной радиальной
неоднородностью светового выхода, однако это ограничение можно ослабить или
устранить двумя путями. Первый способ состоит в использовании кристалла в виде
прямоугольной призмы. Как уже говорилось, в случае кристалла с прямоугольным
поперечным сечением радиальная неоднородность светового выхода отсутствует
(осевая же неоднородность, как и средний коэффициент светосбора т , близки к слу-
чаю цилиндрического кристалла). Если же по условиям эксперимента использование
прямоугольного кристалла неудобно, можно уменьшить радиальную неоднородность
светового выхода в цилиндрическом кристалле следующим образом. Как видно из
табл. 4, для вариантов поверхности ДДи ДЗ радиальная неоднороднсть 6 г имеет про-
тивоположные знаки. Это позволяет приближенно обратить 5Г в нуль по непрерывно-
сти, осуществляя промежуточный случай отражающей цилиндрической поверхности
с сильно рассеивающим торцом и слабо рассеивающей боковой частью. Слабое рас-
сеяние света боковой поверхностью (близость р к единице) одновременно обеспечит
малость осевой неоднородности светового выхода, а следовательно, хорошее соб-
ственное разрешение.
330
3.2. Спектрометрические характеристики кристаллов CsIfTl)
В заключение рассмотрим один нетривиальный частный случай, когда целе-
сообразно сочленение кристалла с фотоумножителем без оптического контакта. В не-
которых специальных условиях эксперимента (проводимого, например, в сильном
магнитном поле, влияющем на выходные характеристики фотоумножителя) послед-
ний сочленяетя с кристаллом посредством световода, длина которого значительно
превышает диаметр (либо с использованием пучка волокон, каждое из которых играет
роль такого световода). Внутри такого световода с показателем преломления тъ^ свет
распространяется без потерь при отражении внутри конуса 0 < 02 = arccos( l/r^) ,
где 0 — угол, образуемый лучом с осью световода, совпадающей с осью кристалла.
В отсутствие оптического контакта между кристаллом и входным торцом световода с
показателем преломления > 21/2 = 1,414 свет входит в световод внутри конуса
0 < 02 и распространяется в световоде практически без потерь. В этом случае коэф-
фициент светосбора на выходе световода т2 дается таблицей 4 Приложения 2. Вели-
чина т2 достигает при слабой реабсорбции и сильном рассеянии фотонов на отра-
жающей поверхности типа ДД сравнительно большого значения 0,35-0,4.
При наличии же оптического контакта между кристаллом и световодом коэф-
фициент светосбора на выходе световода т2 будет намного меньше. Его можно оце-
нить как т2 = £Jcont , где fC()nt — коэффициент светосбора на входе световода при
наличии оптического контакта, приведенный в табл. 1 Приложения 2, а
^ = (1 - cos02) = 1 - 1/П2 — соотношение телесных углов при вершине конусов с
углами раствора 02 и -. Полагая = 1,52 (обычное стекло) и используя значение
tcont = 0,62 , приведенное в табл. 1 Приложения 2 для стандартного кристалла
040x40 мм, получаем оценку т2 = 0,21 , которая оказывается в полтора-два раза
меньше, чем в отсутствие оптического контакта.
Это довольно значительное различие физически связано с тем, что в отсут-
ствие оптического контакта свет, не попадающий в световоде в конус 0 < 02 , не по-
падает и в выходную угловую апертуру кристалла; он возвращается в кристалл,
претерпевает угловую диффузию и после этого частично попадает в конус 0 < 02 .
При наличии же оптического контакта лучи, попадающие в выходную угловую апер-
туру кристалла, но не в конус 0 < 02 , выходят из световода через его боковую поверх-
ность и после этого полностью теряются.
3.2. Спектрометрические характеристики кристаллов Csl(TI)
Как уже отмечалось в разд. 3.1, сцинтилляционная конверсионная эффектив-
ность г| кристалла CsIfTl) зависит от времени формирования импульса ^мп и имеет
два характерных значения: гц = 0,45 при 1 мкс < ^мп< 2 мкс и г|2 = 0,75 при
^мп > 4 мкс (значения конверсионной эффективности т| приводятся в единицах кон-
версионной эффективности кристалла NalfH)). В табл. 5 и 6 Приложения 2 спектро-
метрические характеристики приведены для этих двух значений конверсионной эф-
фективности (в табл. 5 — для кристаллов цилиндрической формы и в табл. 6 — для
3.2. Спектрометрические характеристики кристаллов CsIfTl)
331
кристаллов в виде прямоугольной призмы). Из этих таблиц видно, что конверсионная
эффективность, зависящая от времени формирования импульса, заметно влияет на
величину полного разрешения, особенно при небольшой энергии у -квантов или в
случае гладкой отражающей поверхности (33), обеспечивающей хорошее собствен-
ное разрешение при низком коэффициенте светосбора т .
Сравним спектрометрические характеристики кристаллов NalfTl) и CsIfTl).
Сравнение таблиц 1 и 5 Приложения 2 показывает, что по среднему коэффициенту
светосбора эти кристаллы почти не различаются. Несколько большая выходная угло-
вая апертура кристалла CsIfTl) компенсируется более сильной реабсорбцией света
(коэффициенты поглощения кристаллов CsI(Tl) и Nal(Tl) различаются в два раза). Для
сильно вытянутых кристаллов (H/D » 1) роль реабсорбции возрастает, и кристалл
Cslfn) уступает кристаллу NalfTl) тех же размеров по среднему коэффициенту
светосбора.
0,00 0,02 0,04 0,06 0,08 0,10
Рис. 3.6.
Относительная величина осевой неодно-
родности светового выхода (в процентах)
как функция безразмерного коэффициента
поглощения kD для кристалла Csl(TI)
цилиндрической формы с отражающей
поверхностью разных типов: ДД или дд -
диффузная поверхность с р - 0,58 или
0,75; 33 -зеркально-отражающая по-
верхность; ДЗ или дЗ - зеркальная
боковая поверхность и диффузный торец
с р = 0,58 или 0,75, соответственно.
Отношение высоты к диаметру:
а - H/D =1,6- H/D = 2,
в - H/D = б.
332
3.2. Спектрометрические характеристики кристаллов CsI(T1)
kD
Рис. 3.7.
Собственное энергетическое разрешение
(в процентах) как функция безразмерного
коэффициента поглощения kD для крис-
талла Csl(TI) цилиндрической формы с от-
ражающей поверхностью разных типов:
ДД или дд- диффузная поверхность с
р = 0,58 или 0,75; 33-зеркально-отра-
жающая поверхность; ДЗ или дЗ -
зеркальная боковая поверхность и диф-
фузный торец с р = 0,58 или 0,75 соот-
ветственно. Отношение высоты к диаметру:
а - H/D =1,6- H/D = 2,
в - H/D = 6.
kD
Что касается осевой неоднородности светового выхода 5Z, то увеличение
реабсорбции и выходной угловой апертуры при переходе от кристалла NalfTl) к CsIfTl)
действуют в одну сторону, приводя к заметному возрастанию для кристалла с
диффузно-отражающей поверхностью (типа ДД или дд). Это видно из сопоставления
рис. 3.2 и 3.6. Радиальная же неоднородность светового выхода 5Г, значительная для
цилиндрических кристаллов с комбинированной отражающей поверхностью (ДЗ или
дЗ), несколько уменьшается при переходе от кристалла NalfTl) к кристаллу CsIfTl) тех
же размеров благодаря увеличению реабсорбции и выходной угловой апертуры. По
этой причине при переходе от NalfTl) к CsIfTl) расширяется область значений H/D, в
которой комбинированная отражающая поверхность ДЗ или дЗ обеспечивает лучшее
собственное разрешение, чем диффузная поверхность ДД или дд. Это видно из срав-
нения рис. 3.7 и 3.4, на которых показано собственное разрешение кристаллов CsI(Tl)
и NalfTl). Более подробно области адекватной применимости отражающих
поверхностей разных типов будут рассмотрены в гл. 5.
3.4. Сравнение с экспериментом
333
3.3. Спектрометрические характеристики кристаллов Csl(Na)
Как видно из табл. 7 Приложения 2, кристалл CsI(Na) отличается от NaI(Tl)
более сильной реабсорбцией, что расширяет область применимости отражателей с
гладкой боковой поверхностью (типов ДЗ, дЗ, 33} в сторону меньших значений H/D.
Это актуально в случае кристаллов цилиндрической формы, для которых примени-
мость отражающих поверхностей ДЗ и дд ограничена радиальной неоднородностью
светового выхода, отсутствующей для кристаллов в виде прямоугольной призмы.
Из табл. 7 видно, что в случае значительной реабсорбции (кО > 0,1) радиаль-
ная неоднородность светового выхода, обусловленная отражателями ДЗ и дЗ, стано-
вится несущественной, и собственное разрешение определяется в основном осевой
неоднородностью, наименьшей для вариантов ДЗ, дЗ и 33 (в области сильной реаб-
сорбции и больших отношений Н/D разница между ними исчезает).
3.4. Сравнение с экспериментом
При сравнении расчетных спектрометрических характеристик с эксперимен-
тальными данными следует иметь в виду случайный разброс сцинтилляционных ха-
рактеристик для образцов одинаковых размеров. Этот разброс связан с неполной вос-
производимостью концентрации активатора и особенно ее пространственного рас-
пределения, с зависимостью коэффициента реабсорбции от неконтролируемых при-
месей, а также с разной степенью диффузности отражающей поверхности. Даже для
традиционных щелочно-галоидных кристаллов технология выращивания которых
хорошо воспроизводится, наблюдается некоторый разброс измеряемых сцинтилля-
ционных характеристик. Учитывая сказанное, для сравнения результатов расчетов с
экспериментом по возможности используется статистика промышленных предприя-
тий или результаты лабораторных измерений, проведенных на большом числе образ-
цов.
Как известно из литературы, энергетическое разрешение лучших образцов
NalfTl) и CsIfTl) приближается к теоретическому пределу, определяемому вкладами не-
линейности отклика (4,5%) и статистических флуктуаций фотоумножителя. Минима-
льное энергетическое разрешение пары кристалл - фотоумножитель с источником
137Cs (Е = 662 эВ), упоминавшееся в литературе, составляет для цилиндрического
кристалла NalfTl) 0 25 х 25 мм около 5,6% [39], а для кристалла CsI(Tl) прямоугольной
формы с размерами 10x10x10 мм — около 5,7% [40]. Соответствующие расчетные
значения полного и собственного разрешения (табл. 1 и 6 Приложения 2) составляют
для кристалла NalfTl) 6,8 и 5,9%, а для кристалла CsIfTl) — 6,3 и 5,0%. Разрешение
кристаллов NaI(Tl), выпускаемых ведущими зарубежными фирмами (например, [41-
43]), и лучших образцов, выпускаемых в странах СНГ, приближается к приведенным
выше значениям.
334
3.4. Сравнение с экспериментом
В табл 3.1 приведено энергетическое разрешение кристаллов, выпускаемых
фирмой Crismatec и Институтом монокристаллов, согласно данным последних ката-
логов [43,44]. Из таблицы видно, что разрешение лучших образцов количественно со-
гласуется с расчетными значениями.
В табл. 3.2 приведены аналогичные данные для кристаллов других размеров,
выпускаемых Институтом монокристаллов [44]. Расчетные значения разрешения
практически не выходят за пределы интервалов, указанных в каталоге [44] для ото-
бранных образцов и воспроизведенных в табл. 3.2.
Чтобы дать представление о разбросе данных промышленной статистики о
собственном энергетическом разрешении, на рис. 3.8 приведена функция распреде-
ления цилиндрических образцов NaI(Tl) по собственному разрешению, построенная
по данным статистики Харьковского завода химических реактивов. Как видно из ри-
сунка, собственное разрешение имеет значительный разброс в интервале, левая гра-
ница которого соответствует наилучшим образцам. Экспериментальные функции
распределения образцов по значениям светового выхода и собственного разрешения
имеют хорошо выраженный максимум. Абсцисса максимума функции распределе-
ния, т. е. наиболее вероятное значение светового выхода или собственного разреше-
Таблица 3.1. Энергетическое разрешение цилиндрических кристаллов Nal(TI) с диффу-
зно-отражающей поверхностью, изготавливаемых фирмой Crismatec и
Институтом монокристаллов, согласно каталогам [43, 44]. Для сравнения
приведены расчетные данные (р = 0,75 , табл. 1 и 4 Приложения 2).
Разрешение относится к энергии гамма-излучения 662 кэВ.
Размеры, мм Фирма Cristmatec, Франция Институт монокристаллов, Харьков Расчет
D Н отобранные стандартные отобранные стандартные
40 25 7,0 < 7,5 7,0 8,0 7,2
75 75 6,5 <7,5 8,0 9,5 7,5
150 100 8,5 < 10,0 9,5 11,0 7,7
Размеры, мм Таблица 3.2.
D Н Отобранные Стандартные Расчет Энергетическое разрешение цилиндрических кристаллов
10 10 6,0-7,0 7,1-8,5 7,3 Nal(TI) с диффузно-отражаю- щей поверхностью, изготав-
40 40 6,0-7,0 7,1-8,0 7,4 ливаемых Институтом моно-
53 63 6,0-7,0 7,1-8,0 7,5 кристаллов, согласно каталогу
100 100 7,0-9,0 9,1-10,0 7,7 [44]. Для сравнения приведены расчетные данные (р = 0,75, -
150 150 7,0-9,5 9,6-10,0 7,8 табл. 1 и 4 Приложения 2).
200 200 7,5- 10,0 10,1-11,0 8,3
3.4. Сравнение с экспериментом
335
Собственное разрешение Rq, %
Рис. 3.8. Распределение цилиндрических
образцов Nal(TI) по собственному разре-
шению согласно данным промышленной
статистики Харьковского завода химичес-
ких реактивов и Усольского завода
«Кристалл». Диаметр образцов, равный
высоте, указан на рисунке в миллиметрах.
Кривые построены по данным для 142
образцов с диаметром D = 16 мм,
для 92 образцов с D = 25 мм, для 1244
образцов с D = 40 мм, для 70 образцов
С D = 63 ММ [53].
Отношение высоты к диаметру H/D
Рис. 3.9. Сравнение расчетной зависи-
мости относительного светового выхода
С от переменной Н/D (кривые) с дан-
ными экспериментальной статистики (точ
ки) для цилиндрических кристаллов
NalfTl) разных диаметров [53].
ния, используется для сравнения с их расчетными значениями. За единицу изме-
рения светового выхода С принимается световой выход кристалла NaI(Tl) 04Ох
х 40 мм с диффузно-отражающей поверхностью.
На рис. 3.9 расчетные данные о световом выходе цилиндрических кристаллов
NalfTl) с диффузно-отражающей поверхностью сравниваются с заводской статисти-
кой. На рисунке представлена расчетная зависимость светового выхода от отноше-
ния высоты к диаметру при нескольких фиксированных значениях диаметра. Из ри-
сунка видно, что расчетные значения светового выхода согласуются с эксперимента-
льными данными в пределах точности измерений.
Сравним расчетные данные о собственном разрешении кристаллов NalfTl),
связанном с полным разрешением соотношением (1.81), с данными промышленной
статистики. В табл. 3.3 и на рис. 3.10 расчетные значения собственного разрешения
для цилиндрических кристаллов NalfTl) с диффузно-отражающей поверхностью
(р = 0,75) сравниваются с данными промышленной статистики. На рис 3.10 а собст-
венное разрешение представлено как функция переменной Н/D при фиксированных
значениях диаметра кристалла, а на рис. 3.10 б — как функция диаметра при
336
3.4. Сравнение с экспериментом
Рис. 3.10. Сравнение расчетных данных о собственном разрешении R цилиндрических крис-
таллов Nal(Tl) (кривые) с данными экспериментальной статистики (точки), а - зависимость R от
переменной Н/D при фиксированных значениях диаметра, указанных на рисунке в миллимет-
рах. 6 - зависимость R от диаметра для кристаллов с диаметром, равным высоте.
H/D = 1 . Из табл. 3.3 и рис. 3.10 видно, что расчетные данные о собственном разре-
шении количественно согласуются с экспериментом в пределах разброса эксперимен-
тальных данных.
В дополнение к данным промышленной статистики, в табл. 3.4 расчетные
данные об энергетическом разрешении цилиндрических кристаллов NalfTl) сравни-
ваются с экспериментальными данными о разрешении спектрометрических блоков
детектирования (Институт монокристаллов, г. Харьков). Блок детектирования состо-
ит из цилиндрического кристалла NalfTl) и специально подобранного для него фото-
умножителя (тем самым уменьшается влияние неконтролируемой пространственной
неоднородности конверсионной эффективности). В табл. 3.4 для каждого размера
кристалла приведен интервал экспериментальных значений разрешения блоков
детектирования, полученный по результатам измерений 15 или более образцов. Рас-
четные значения разрешения, приведенные в той же таблице, не выходят за пределы
экспериментальных интервалов.
Экспериментальная статистика для кристаллов CsIfTl) и CsI(Na) менее подроб-
на. В табл. 3.5 для сравнения с теорией используются экспериментальные данные о
световом выходе и разрешении 16 образцов CsI(Na) вытянутой формы (D = 18 и
30 мм, Н = 160 мм). Кристаллы CsI(Na) такой формы широко используются в геофи-
зическом каротаже скважин. Чтобы по возможности уменьшить разброс спектроме-
3.4. Сравнение с экспериментом
337
трических характеристик, для сопоставления с расчетом использованы данные рабо-
ты [45] об образцах CsI(Na), при выращивании которых специально подбиралась оп-
тимальная концентрация активирующей добавки (йодистого натрия). Коэффициент
поглощения собственного света к , измеренный для этих кристаллов непосредствен-
но и с помощью методики, предложенной в [46], колебался в интервале 0,02-0,03 см"1.
Как видно из таблицы, этому соответствует заметный разброс спектрометрических
характеристик, особенно чувствительных к поглощению ввиду большого значения
параметра кН. В пределах этого разброса расчетные данные о световом выходе и
разрешении согласуются с экспериментом.
Размеры, мм Собственное разрешение. %
D н ; Расчет Промышленная статистика
10 10 6,4 6,0
16 16 ; 6,4 6,1
25 10 ; 6,3 6,5
25 25 6,5 6,7
25 : 40 : 7,7 6,8
40 20 6,3 6,0
40 40 : 6,5 6,3
40 : 63 7,5 6,8
63 63 6,7 6,9
100 50 6,5 7,0
100 100 6,8 6,7
160 100 6,7 7,0
200 100 6.7 7,5
200 200 7,3 8,0
Таблица 3.3.
Сопоставление расчетных значений
собственного разрешения для цилин-
дрических кристаллов Nal(TI) с диф-
фузно-отражающей поверхностью
(р = 0,75, табл. 1 и 2 Приложения 2)
с данными промышленной статистики [6].
Размеры, мм Полное разрешение. % Таблица 3.4.
D н Отражающая поверхность Расчет Эксперимент Сравнение расчетных данных о пол- ном разрешении цилиндрических кристаллов Nal(Tl) с диффузно-отра-
25 25 дд 7,3 7,5-8,5 жающей поверхностью (р = 0,75 ,
40 : 40 дд 7,4 6,5-8,0 табл. 1 и 2 Приложения 2) с экспери-
40 ; 63 дд 8,4 9,0-10,5 ментальными значениями [6] разре- шения блоков детектирования
40 80 дд 9,2 8,9-9,2 при энергии гамма-излучения
30 70 дЗ 11,5 10,5-12,0 Е = 662 кэВ. Приведены интервалы
100 100 дд 7,7 7,5-8,5 измеренных значений разрешения.
150 100 дд 7,7 7,5-9,0
338
3.4. Сравнение с экспериментом
В табл. 3.6 результаты расчета, проведенного для цилиндрических кристаллов
CsI(Na) с диффузно-отражающей поверхностью (табл. 7 Приложения 2), сравнивают-
ся с данными промышленной статистики, обработанными Е. П. Сысоевой и приве-
денными в [6]. Расчет относится к среднему значению коэффициента поглощения
света к = 0,02 см"1. Фактически величина к претерпевает заметные случайные ко-
лебания от образца к образцу, влияющие на спектрометрические характеристики,
особенно для кристаллов больших размеров. Иногда это приводит к некоторому рас-
хождению теории с экспериментом, проистекающему от несоответствия фактическо-
го значения коэффициента поглощения использованному в расчете значению
к = 0,02 см"1, характерному для большей части образцов. Чтобы проиллюстриро-
вать сказанное, в двух случаях (помеченных в таблице звездочками) расчет проведен
при значениях к , несколько отклоняющихся от этой средней цифры.
Другой причиной некоторого расхождения теории с экспериментом могут
быть пространственные неоднородности конверсионной эффективности, приводя-
щие к дополнительному положительному вкладу в дисперсию светового выхода и в
собственное разрешение кристалла. Такие неоднородности должны сильнее проявля-
ться в случае больших кристаллов [47]. По-видимому, этим объясняется отклонение
Полное энергетическое Таблица 3.5.
Размеры, мм Световой выход, % разрешение, % Сравнение расчетных данных о све- товом выходе и полном разреше-
D Н Расчет Эксперимент : Расчет Эксперимент 30 12,6 30 13,2 17 14,4 нии с экспериментом [45] для цили- ндрических кристаллов Csl(Na) с зеркально-отражающей боковой поверхностью и диффузным тор- цом при энергии гамма-излучения Е ~ 662 кэВ. Расчетные данные
18 37 11,6 160 34 12,5 35 10,8 28 13,1 20 12,8 28 12,6 37 14,4 30 13,0 25 12,3 40 11,1 (табл. 7 Приложения 2) относятся к коэффициенту поглощения света к = 0,025 см"1.
30 160 ; 34 35 12,0 И,4 40 12,1 23 12.6 36 11,7 30 12,6
3.4. Сравнение с экспериментом
339
Полное энергетическое Таблица 3.6.
Размеры, мм Световой выход, % разрешение, % Сравнение расчетных значений светового выхода и собственного
D Н Расчет Эксперимент Расчет Эксперимент разрешения цилиндрических крис- таллов Csl(Na) с диффузно-отра-
40 40 70 60 7,2 ; 7,5 жающей боковой поверхностью
50 50 66 60 7,3 ' 7,5 (табл. 7 Приложения 2) с данными промышленной статистики [6].
63 63 62 60 7,6 7,5 Расчетные данные относятся
80 80 57 58 8,2 8,0 к коэффициенту поглощения све-
100 50 65 58 7,0 ' 8,5 та к = 0,02 см~1.
100 50 * 57 58 7,3 8,5
100 100 53 55 9,1 8,5
160 80 56 55 7,4 9,0 * Расчет относится к коэффици-
160 160 45 50 13,0 10,0 енту поглощения 0,03 см-1.
160 160 ** 50 50 9,7 10,0 ** Расчет относится к коэффици-
200 100 51 50 7,8 10,5 енту поглощения 0,015 см-1.
экспериментального собственного разрешения от расчетного в худшую сторону, де-
монстрируемое табл. 3.6 для кристаллов диаметром 100 мм или более.
С учетом указанных выше факторов, приводящих к неполной воспроизводи-
мости экспериментальных спектрометрических характеристик как функций разме-
ров кристаллов, табл. 3.1-3.6 и рис. 3.9, 3.10 демонстрируют количественное согла-
сие результатов расчета с экспериментом.
ГЛАВА 4
СПЕКТРОМЕТРИЧЕСКИЕ ХАРАКТЕРИСТИКИ ТЯЖЕЛЫХ
ОКСИДНЫХ КРИСТАЛЛОВ
4.1. Спектрометрические характеристики кристаллов
Bi4Ge3O12((BGO))
В таблицах 8 и 9 (см. Приложение 2) приведены спектрометрические характе-
ристики кристаллов BGO цилиндрической и прямоугольной формы: средний коэф-
фициент светосбора т , его осевая и поперечная неоднородности, их вклад в энергети-
ческое разрешение Rr, собственное разрешение кристалла Ro и полное разрешение
R при двух значениях энергии гамма-квантов. Эти спектрометрические характери-
стики даны как функции безразмерного коэффициента поглощения kD (для цилин-
дра) или к а (для прямоугольной призмы) и отношения высоты кристалла Н к
поперечному размеру. В таблицах сопоставляются разные варианты отражающей
поверхности: диффузная поверхность с максимальной (ДД) и обычной (дд) степенью
рассеяния, зеркальная поверхность (33), диффузный торец с разными степенями
рассеяния в сочетании с зеркальной боковой поверхностью (комбинированные вари-
анты ДЗ и дЗ).
Приведенные в таблицах зависимости иллюстрируются рисунками 4.1-4.5.
В гл. 3 те же зависимости были детально проанализированы для кристаллов NalfTl); в
общих чертах они сохраняют свой характер и применительно к кристаллам BGO. По-
этому здесь мы ограничимся перечислением основных различий между кристаллами
BGO и NaI(Tl). Эти различия обусловлены, во-первых, ббльшим показателем прелом-
ления кристалла BGO и соответственно меньшим значением выходной угловой
апертуры, а во-вторых, более сильной реабсорбцией света в кристалле BGO по срав-
нению с NalfTl) (безразмерный коэффициент поглощения kD кристалла BGO изме-
няется в более широком интервале).
Сравним сначала средний коэффициент светосбора т для кристаллов BGO и
NalfTl) (рис. 4.1 и 3.1). В случае BGO, вследствие меньшей угловой апертуры и более
сильной реабсорбции, т заметно меньше, чем для NaI(Tl); это различие усиливается с
реабсорбцией, подавляющей угловую диффузию фотонов.
4.1. Спектрометрические характеристики кристаллов Bi4Ge30i2 (BGO)
341
Для светосбора в кристаллах BGO, благодаря меньшей выходной угловой
апертуре, более существенна роль угловой диффузии, перебрасывающей фотоны,
движущиеся вне узкого конуса выходной апертуры, внутрь этого конуса. Этому соот-
ветствует большое различие в значениях т между случаем диффузного отражателя
ДД, обеспечивающего максимальную угловую диффузию, и случаем зеркального
отражателя 33, полностью ее подавляющего. Для кристалла NalfTl) с меньшим пока-
зателем преломления эта разница не столь значительна; в обоих случаях она умень-
шается с возрастанием kD и Н/D в меру подавления угловой диффузии реабсорб-
цией.
Сравним теперь кристаллы BGO и NaI(Tl) с точки зрения пространственной
неоднородности светового выхода. Рассмотрим сначала осевую неоднородность 6Z,
ограничиваясь случаями чисто диффузной [ДД, дд) и чисто зеркальной (33) отражаю-
щей поверхности, когда осевая неоднородность отрицательна, т.е. эффективность
Рис. 4.1.
Усредненный по объему коэффициент
светосбора как функция безразмерного
коэффициента поглощения к£) для
цилиндрического кристалла BGO с
отражающей поверхностью разных типов:
ДДипи дд - диффузная поверхность с
р = 0,58 или 0,75; 33 -зеркально-
отражающая поверхность; ДЗ или дЗ-
зеркальная боковая поверхность и диф-
фузный торец с р - 0,58 или 0,75,
соответственно. Отношение высоты
к диаметру: а - H/D =1,6- H/D = 2,
в - H/D - 4.
342
4.1. Спектрометрические характеристики кристаллов В14ОезО12 (BGO)
светосбора уменьшается при удалении от фотоприемника. Казалось бы, благодаря
более сильной реабсорбции осевая неоднородность должна быть выражена сильнее
для кристаллов BGO. На самом деле, как видно из сравнения рис. 4.2 с рис. 3.2, эта
закономерность соблюдается только в случае зеркально-отражающей поверхности
33. В случае же диффузной поверхности осевая неоднородность светового выхода
выражена почти одинаково для кристаллов BGO и NalfTl). Это объясняется тем, что
более сильная реабсорбция света в кристалле BGO компенсируется более быстрым
переносом света вдоль оси z в пределах более узкого конуса выходной апертуры.
Рассмотрим теперь радиальную неоднородность светового выхода 8Г, пред-
ставленную на рис. 4.3 и 3.3 для цилиндрических кристаллов BGO и NalfTl)
соответственно. В соответствии со сказанным в разд. 2.3.3, радиальная неоднород-
ность существенна в случае комбинированной отражающей поверхности (ДЗ или 03),
состоящей из зеркальной боковой части и диффузного торца. В этом случае радиаль-
kD
Рис. 4.2.
Относительная величина осевой неодно-
родности светового выхода (в процентах)
как функция безразмерного коэффициен-
та поглощения kD для кристалла BGO ци-
линдрической формы с отражающей по-
верхностью разных типов: ДД или дд -
диффузная поверхность с р = 0,58 или
0,75; 33 - зеркально-отражающая
поверхность; ДЗ или дЗ - зеркальная бо-
ковая поверхность и диффузный торец с
р = 0,58 или 0,75, соответсвенно. Отно-
шение высоты к диаметру: а - H/D = 1,
б - H/D = 2 , в - H/D = 4 .
kD
-60 —I—i-'—i—>—।---'—i—I—>—>—i—
0,00 0,02 0,04 0,06 0,08 0,10 0,12
kD
4.1. Спектрометрические характеристики кристаллов Bi4Ge30i2 (BGO)
343
kD
20
15
10
5
0
-5
-10
0,00 0,02 0,04 0,06 0,08 0,10 0,12
kD
Рис. 4.3.
Относительная величина радиальной
неоднородности светового выхода (в про-
центах) как функция безразмерного коэф-
фициента поглощения кО для кристалла
BGO цилиндрической формы с отражаю-
щей поверхностью разных типов: ДД или
дд - диффузная поверхноть с р = 0,58
или 0,75; 33 -зеркально-отражающая
поверхность; ДЗ или дЗ - зеркальная
боковая поверхность и диффузный торец
с р = 0,58 или 0,75, соответственно.
Отношение высоты к диаметру:
а - H/D =1,6- H/D = 2 ,
в - H/D = 4 .
kD
ная неоднородность выражена для кристаллов BGO намного слабее, чем для NaI(Tl).
Такая закономерность легко объясняется, если вспомнить, что радиальная неодно-
родность светового выхода в кристаллах с комбинированной отражающей повер-
хностью обусловлена рассеянием света, попадающего из точки сцинтилляции на
диффузный торец, противоположный фотоприемнику (см. разд. 2.3.3). Более сильная
реабсорбция света в кристалле BGO ослабляет этот эффект по сравнению с NaI(Tl).
Таким образом, пространственная неоднородность светового выхода в кри-
сталлах BGO, несмотря на более сильную реабсорбцию света, выражена, как прави-
ло, слабее, чем в кристаллах NaI(Tl). (Эта закономерность перестает выполняться при
больших значениях H/D, когда актуальная мера реабсорбции кН становится для
кристалла BGO значительной и приводит к существенной осевой неоднородности
светового выхода с отрицательным знаком).
344 4.1. Спектрометрические характеристики кристаллов Bi4Ge30i2 (BGO)
kD
Рис. 4.4.
Собственное энергетическое разреше-
ние (в процентах) как функция безраз-
мерного коэффициента поглощения
kD для кристалла BGO цилиндричес-
кой формы с отражающей поверхнос-
тью разных типов: ДД или дд диф-
фузная поверхность с р = 0,58 или
0,75; 33 -зеркально-отражающая по-
верхность; ДЗ или ЭЗ- зеркальная
боковая поверхность и диффузный
торец с р = 0,58 или 0,75, соответ-
ственно. Отношение высоты к диаметру:
a - H/D = 1,6- H/D = 2,
в - H/D = 4.
Сказанное проявляется в собственном энергетическом разрешении (1.80),
представленном для цилиндрических кристаллов BGO на рис. 4.4, а для NaI(Tl) на
рис. 3.4. При сравнении этих рисунков следует учесть вклад вещества (около 4,5%) в
разрешение кристаллов NaI(Tl) и практическое отсутствие такого вклада в разреше-
ние кристаллов BGO.
Сравнение рисунков 4.4 и 3.4 показывает, что при H/D = 1 собственное раз-
решение кристалла BGO, несмотря на более сильную реабсорбцию, лучше собствен-
ного разрешения кристалла Nal(Tl) для любого варианта отражающей поверхности.
При больших значениях Н/D это утверждение справедливо без оговорок в случае
комбинированных отражающих поверхностей [ДЗ и дЗ), а в случае диффузно-отра-
жающей поверхности оно сохраняет силу при сопоставимых значениях kD .
4.1. Спектрометрические характеристики кристаллов Bi4Ge3O12 (BGO) 345
Выше речь шла о собственном энергетическом разрешении (1.80), включаю-
щем вклад неоднородности светосбора и вклад вещества. Полное разрешение (1.81)
содержит также вклад статистических флуктуаций фотоумножителя, уменьшающий-
ся с возрастанием энергии гамма-излучения Е, сцинтилляционной конверсионной
эффективности кристалла и коэффициента светосбора т . В случае больших энергий
у -излучения Е указанное выше соотношение между собственным разрешением кри-
сталлов BGO и NalfTl) сохраняется и для полного разрешения. С уменьшением Е это
соотношение изменяется в пользу кристалла NaI(Tl), обладающего намного большей
конверсионной эффективностью и большим коэффициентом светосбора. В главе 5
для разных сцинтилляционных кристаллов рассматривается полное энергетическое
разрешение R и рассчитываются области наилучшего полного разрешения в про-
странстве энергии и параметров кристалла.
Рис. 4.5.
Собственное энергетическое разрешение
(в процентах) как функция безразмерного
коэффициента поглощения к а для
кристалла BGO в виде прямоугольной
призмы с высотой Н и стороной осно-
вания а для отражающих поверхностей
разных типов: ДД или дд - диффузная
поверхность с р = 0,58 или 0,75;
33 - зеркально-отражающая поверхность;
ДЗили дЗ - зеркальная боковая поверх-
ность и диффузный торец с р = 0,58 или
0,75, соответственно. Отношение высоты к
стороне основания: а - Н/а = 1,
б - Н/а = 2 , в- Н/а = 4 .
346
4.3. Сравнение теории с экспериментом
4.2. Спектрометрические характеристики кристаллов
CdW04 (CWO)
В таблицах 10 и И Приложения 2 приведены спектрометрические характе-
ристики кристаллов CWO цилиндрической и прямоугольной формы. Сравним дан-
ные этих таблиц со случаем BGO, представленным в табл. 8 и 9.
Кристалл CWO отличается от BGO более высоким показателем преломления и
вдвое большей сцинтилляционной конверсионной эффективностью при том же значе-
нии коэффициента реабсорбции света. Различие этих кристаллов по величине средне-
го коэффициента светосбора т и его пространственной неоднородности обусловлено
только различием выходных угловых апертур (coewo = 0,115, юВсю = 0,142). В случае
зеркально-отражающей поверхности 33, когда угловая диффузия фотонов полностью
отсутствует, различие в значениях т для кристаллов CWO и BGO соответствует разни-
це угловых апертур и составляет 19%. В случае диффузно-отражающей поверхности
при слабой реабсорбции света это различие уменьшается до 13 или 14% благодаря уг-
ловой диффузии фотонов. В случае сильной реабсорбции (мерой которой служит
параметр кН= kDx Н/D) угловая диффузия подавляется, и значения т для CWO и
BGO различаются на 18 или 19% независимо от типа отражающей поверхности.
Благодаря более узкому конусу выходной апертуры, для кристаллов CWO
характерна заметно меньшая осевая неоднородность светового выхода, чем для BGO,
при почти одинаковых значениях поперечной неоднородности. Соответственно,
кристаллы CWO превосходят кристаллы BGO тех же размеров и формы в смысле луч-
шего собственного разрешения. Это тем более справедливо для полного энергетичес-
кого разрешения (1.81) ввиду заметно большего светового выхода С кристалла CWO
по сравнению с BGO (с учетом различия конверсионной эффективности и коэффици-
ентов светосбора этих кристаллов, их световой выход С различается приблизитель-
но в 1,6 раза).
4.3. Сравнение теории с экспериментом
При сравнении результатов расчета с экспериментом для кристаллов BGO и
CWO следует иметь в виду значительный разброс образцов по спектрометрическим
характеристикам (особенно по величине энергетического разрешения), связанный с
оптической неоднородностью кристаллов, с наличием макродефектов и примесей
[48], а в случае CWO также и с нарушением стехиометриии.
Для лучших образцов BGO 04Ох 40 мм2 (фирмы Hitachi) энергетическое раз-
решение R, относящееся к энергии гамма-кванта 662 кэВ, колеблется в пределах 9,5-
11 %, а расчетное значение R при к = 0,02 см-1 составляет 10%. Для лучших крис-
таллов CWO тех же размеров экспериментальное разрешение колеблется в интервале
от 10 до 11,8% [49], а расчетное разрешение составляет 9%; расхождение следует свя-
зать с упомянутыми выше дефектами кристаллов.
4.3. Сравнение теории с экспериментом
347
kD
kD
-------* - диффузно-отражающая поверхность, H/D = 1.
-------h - диффузно-отражающая поверхность, H/D = 2.
-------О _ зеркальная боковая поверхность и диффузный торец, H/D = 1.
-------Ф - зеркальная боковая поверхность и диффузный торец, Н/D ~ 2.
Рис. 4.6. Сравнение расчетной зависимости энергетического разрешения от безразмерного коэф-
фициента поглощения kD с экспериментом [50, 47, 49] для цилиндрических кристаллов BGO (а) и
CW0 (б) с фиксированными значениями H/D, указанными на рисунке.
Для кристаллов BGO и CW0 отсутствует промышленная статистика. Поэтому
расчетные данные о спектрометрических характеристиках сравниваются ниже с
усредненными результатами лабораторных измерений, проведенных на группах об-
разцов одинаковых размеров с использованием одного и того же фотоумножителя
(число образцов в каждой группе превышало 10, а для образцов размером 0 40 х 40 мм
достигало 50). Образцы были получены в Институте монокристаллов НАН Украины в
отделе В. Д. Рыжикова [49-51,47]. Ниже световой выход С выражен в единицах свето-
вого выхода цилиндрического кристалла NaI(Tl) 0 40 х 40 мм с диффузно-отражающей
поверхностью.
На рис. 4.6 расчетная зависимость энергетического разрешения от коэффици-
ента поглощения света сравнивается с экспериментальными данными для цилин-
дрических кристаллов BGO и CWO с двумя вариантами отражающей поверхности —
диффузно-отражающей и комбинированной (зеркальная боковая поверхность и диф-
фузный торец).
На рис. 4.7 расчетная зависимость светового выхода и разрешения от отноше-
ния Н/D сопоставляется с экспериментом для цилиндрических кристаллов CW0 с
диаметром 40 мм и диффузно-отражающей поверхностью.
348
4.3. Сравнение теории с экспериментом
Рис. 4.7.
Сравнение расчетной зависи-
мости светового выхода С (левая
шкала) и энергетического разре-
шение R (правая шкала) с экспе-
риментальными данными [49] для
цилиндрических кристаллов CWO
с диаметром 40 мм и диффузно-
отражающей поверхностью.
Отношение высоты к диаметру H/D
Как видно из рис. 4.6 и 4.7, расчет количественно согласуется с эксперимен-
том в пределах разброса, причина которого была указана выше.
Для сравнения с расчетными данными используются также эксперименталь-
ные характеристики сцинтилляционных блоков детектирования с фотоумножителем,
оптимально подобранным для каждого кристалла [50], что частично компенсирует не-
контролируемые поперечные неоднородности кристалла и значительно уменьшает
разброс спектрометрических характеристик от образца к образцу.
В табл. 4.1 световой выход и разрешение, рассчитанные для цилиндрических
кристаллов BGO с диффузно-отражающей поверхностью, сравниваются с экспери-
ментальными данными для сцинтилляционных блоков детектирования с кристалла-
ми BGO [50].
Из табл. 4.1 видно, что результаты расчета совпадают с экспериментальными
данными в пределах относительной ошибки 0,05-0,10 для светового выхода и 0,1-
0,15 для разрешения. С учетом упомянутого выше разброса образцов по сцинтилля-
ционным и оптическим свойствам, согласие расчета с экспериментом следует счи-
тать хорошим.
Для кристаллов BGO 0 50 х 50 мм2 имеется экспериментальная статистика [50,
47]. Коэффициент поглощения света к для исследованных образцов колебался в ин-
тервале от 0,035 до 0,045 см4. Обработка экспериментальных данных для 50 образ-
цов, полученных с одним и тем же фотоумножителем ФЭУ-110, дает наиболее вероят-
ное значение разрешения R = 14,2%, причем минимальное значение R для этой
группы образцов составляет 12,5%. Расчет при к = 0,04 см4 дает R = 12,2 %.
В табл. 4.2 световой выход и разрешение, рассчитанные для цилиндрических
кристаллов CW0 с диффузно-отражающей поверхностью, сравниваются с экспери-
ментальными данными для отдельных образцов [49,51,52,8]. Расчетные значения све-
тового выхода хорошо согласуются с экспериментом, а экспериментальные значения
4.3. Сравнение теории с экспериментом
349
К, см-1 Размеры D х Н, мм2 Световой выход, % Полное разрешение, % Таблица 4.1. Сравнение значений светового выхода и пол-
расчет эксперимент • расчет эксперимент**
0,025 40x50 14,5 ; 14,0 11,5 13,6 ного энергетического раз-
0,025 * 40x50 14,5 : 14,3 11,5 10,5-13 решения, рассчитанных для цилиндрических крис-
0,040 50x50 11,9 ; 12,4 12,2 14,0 таллов BGO с диффузно-
0,040 50x50 11,9 12,6 12,2 14,4 отражающей поверхнос-
0,045 50x50 : 11,3 1 11,0 12,7 15,5 тью, с эксперименталь- ными данными для сцин-
0,045 50x50 ; 11,3 11,8 12,7 14,5 тилляционных блоков де-
0,045 50 хбО : 10,4 10,4 14,0 15,7 тектирования (разреше-
0,040 ; 50x60 11,0 13,2 13,3 13,8 ние приведено для энер- гии гамма-излучения
0,030 50x107 9,6 ; 9,6 18,9 16,3 Е = 662 кэВ) [50].
* Для группы образцов указан интервал значений энергетического
разрешения.
* * В более поздней работе [44] для сцинтилляционных блоков
детектирования на основе кристаллов BGO приводится значение
полного энергетического разрешения 10,5-13% (для 137Cs).
Таблица 4.2. Сравнение значений светового выхода и полного энергетического
разрешения, рассчитанных для цилиндрических кристаллов CW0
с диффузно-отражающей поверхностью, с экспериментальными
данными (разрешение приведено для энергии гамма-излучения
Е = 662 кэВ) [49, 51, 52, 8].
D, мм Н, мм ; Относительный световыход,% Полное разрешение, %
расчет эксперимент : расчет эксперимент
15 20 30,3 30,6 8,3 9,5
18 40 25 27 i 10,2 10,5
18 40 25 28 10,2 10,5
40 20 31,6 30,4 8,3 9.8
40 40 26.4 26,9 8.8 10.0
40 40 26.4 26,7 8,8 9,0
40 50 25 23,9 9.3 11,8
40 50 25 23,8 9,3 10,5
40* 50 25 23,9 9,3 9,2-11,8
40* 50 25 23,8-24,5 9,3 9,8-10,5
40 70 22 21,9 10,4 12,0
40 70 22 21,9 10,4 11,5
50 50 24,7 21,8 9,0 10,5
* Данные для группы образцов.
350
4.3. Сравнение теории с экспериментом
разрешения хуже расчетных на 1-1,5%. Последнее естественно объясняется упомя-
нутыми структурными неоднородностями образцов.
В заключение сделаем следующее замечание. Как видно из сопоставления
таблиц спектрометрических характеристик для кристаллов NaI(Tl), BGO и CWO, тя-
желые оксидные кристаллы заметно отличаются по величине коэффициента свето-
сбора от кристаллов NaI(Tl) тех же размеров. Поэтому для определения сцинтилляци-
онной конверсионной эффективности r|BGO и r|cwo оксидных кристаллов, выра-
женной в единицах Лыа1(Т1) * по экспериментальным значениям светового выхода
кристаллов NaI(Tl), BGO и CWO необходимо знание средних коэффициентов светосбо-
ра для тех же кристаллов. Значения сцинтилляционной конверсионной эффективно-
сти оксидных кристаллов, полученные таким способом, составляют 0,26 для BGO и
0,50 для CWO. Эти цифры заметно превышают соответствующие литературные зна-
чения r|BGO и ^cwo ’ полученные без должного учета коэффициентов светосбора.
Ввиду сказанного особенно важна проверка полученных значений г] BGO ht|cwo пу-
тем сравнения расчетного светового выхода с экспериментальным для образцов BGO
и CWO разных размеров. Как видно из табл. 4.1 и 4.2, расчетные значения светового
выхода совпадают с экспериментальными, как правило, с относительной погрешнос-
тью около пяти процентов. Эта цифра может служить оценкой точности полученных
значений nBGO и r|cwo .
ГЛАВА 5
ОБЛАСТЬ НАИЛУЧШЕГО ЭНЕРГЕТИЧЕСКОГО
РАЗРЕШЕНИЯ СПЕКТРОМЕТРА
5.1. Постановка задачи
Рассмотрим для сцинтилляционного кристалла условие минимизации полного
энергетического разрешения / /
в у/2
—f = пип .
т|тЕ7
(5-1)
Здесь г[ — конверсионная эффективность сцинтиллятора, т — средний коэффици-
ент светосбора, В — постоянная фотоумножителя. В выражении (5.1) первое слагае-
мое (квадрат собственного разрешения кристалла Ео) не зависит от энергии у-
фотона Е, а второе слагаемое (связанное со статистическими флуктуациями сигнала)
обратно пропорционально Е и коэффициенту светосбора(Т)Как отмечалось в гл. 2,
условия минимума величины (К^и максимума (|7) вообще говоря, не совпадают.
С учетом этого в области больших Е, где второе слагаемое в (5.1) несущественно,
величина разрешения (5.1) минимизируется одновременно с(Е^Т)а при малых Е,
когда второе слагаемое преобладает, минимуму величины (5.1) соответствует макси-
мум^^Таким образом, оптимальное в смысле наилучшего разрешения сочетание па-
раметров кристалла зависит от Е
Поясним сказанное примером, представленным на рис. 5.1. На этом рисунке
показано энергетическое разрешение (5.1) цилиндрического кристалла BGO с
безразмерным коэффициентом поглощения kD = 0,02 при двух значениях H/D,
равных 1 и 2. Сплошные линии относятся к случаю ди^фузно-ртражающей по-
верхности, обеспечивающей высокий световой выход и соответственно малое зна-
чение второго слагаемого в (5.1) при заметном вкладе первого слагаемого — собствен-
ного разрешения Ro , быстро возрастающего с отношением H/D. Штриховые линии
относятся к случаю зеркально-отражающей поверхности, когда малое значение
сочетается с низким световым выходом, что приводит к существенному вкладу
второго слагаемого, зависящего от энергии Е, и к быстрому уменьшению R с возра-
станием Е. В результате зеркально-отражаюшая поверхность обеспечивает лучшее
разрешение по сравнениюс диффузной в области больших энергий, лежащей справа
352
5.1. Постановка задачи
Рис. 5.1.
Зависимость энергетического разрешения от
энергии гамма-излучения для кристаллов
BGO цилиндрической формы с диффузно-от-
ражающей поверхностью дд, характеризуе-
мой средней эффективной зеркальностью
р = 0,75 (сплошные линии), и с зеркально-
отражающей поверхностью (штрихи) при
разных отношениях H/D.
от точки пересечения соответствующих кривых разрешения — штриховой и сплош-
ной линий, относящихся к данному отношению H/D. С увеличением Н/D точка
пересечения смещается в сторону меньших энергий, поскольку вклад первого слагае-
мого в (5.1) возрастает вместе со степенью пространственной неоднородности свето-
'сбора/Гаким образомГна плоскости H/D Е можно провести границу областей, в од-
ной из которых (простирающейся в сторону больших энергий и отношений H/D) на-
илучшее разрешение обеспечивается зеркально-отражающей поверхностью, а по
другую сторону границы — диффузным отражателем. Такие границы областей наи-
лучшего разрешения показаны для разных случаев на рис. 5^2-5.12 при фиксирован-
ных значениях безразмерного коэффициента поглощения kD (с его возрастанием
граница смещается в область малых значений Е и H/D).
Запишем уравнение кривой на плоскости H/D-Е, разделяющей две такие
области А и В. Пусть наилучшее разрешение (5.1) достигается в области А с ис-
пользованием отражающей поверхности А, дающей высокий световой выход(^^ри
шгохом собственном разрешении^^ а в области В — с использованием отража-
теля В, обеспечивающего хорошее~собственное разрешение при низком световом
выходе. Приравнивая друг другу два значения выражения (5.1), относящихся к отра-
жателям А и В, получаем границу областей А и В при фиксированном значении без-
размерного коэффициента поглощения kD :
в
Ед в = ----------------------- . (5.2)
Здесь фигурируют спектрометрические характеристики кристалла No и т как функ-
ции переменной Н/D при фиксированном kD ; эти функции табулированы в Прило-
жении 2.
5.2 Щелочно-галоидные кристаллы
353
Ниже границы рассматриваемых областей А и В будут построены по формуле
(5.2) для наиболее распространенных сцинтилляционных кристаллов различной
формы с разными типами отражающей поверхности и разными значениями безраз-
мерного коэффициента поглощения kD.
5.2. Щелочно-галоидные кристаллы
На рис. 5.2 показаны кривые, разделяющие плоскость Е versus H/D на
области, в которых наилучшее энергетическое разрешение достигается с использова-
нием отражающих поверхностей разных типов. Сплошная линия разделяет при за-
данном значении kD области, где наилучшее разрешение обеспечивается диффузно-
отражающей поверхностью (дд) и зеркально-отражающей поверхностью (33). Из
рисунка видно, что с возрастанием безразмерного коэффициента поглощения kD
Отношение высоты к диаметру H/D
Отношение высоты к стороне основания Н/а
Рис. 5.2. Разграничение плоскости Е
versus H/D на области, где наилучшее
энергетическое разрешение цилиндри-
ческого кристалла Nal(TI) достигается при
отражающих поверхностях разных типов.
Сплошная линия, относящаяся к заданному
безразмерному коэффициенту реабсорб-
ции кО, отделяет область^где наилучшее
разрешение обеспечивается диффузной
поверхностью ддс р = 0,75 , от области,
где наилучшее разрешение дает зеркаль-
ная поверхность 33. Штриховые линии
разделяют такие области для той же диф-
фузной поверхности дд и комбинирован-
ной поверхности дЗ с гладкой боковой
частью и диффузным торцом (р = 0,75 ).
Рис. 5.3. Разграничение плоскости Е ver-
sus Н/а на области, где наилучшее энерге-
тическое разрешение прямоугольного крис-
талла Nal(TI) достигается при отражающих
поверхностях разных типов. Сплошная ли-
ния, относящаяся к заданному безразмерно-
му коэффициенту реабсорбции ка, отделя-
ет область, где наилучшее разрешение
обеспечивается диффузной поверхностью
ддс р = 0,75 , от области, где наилучшее
разрешение дает зеркальная поверхность
33. Штриховые линии разделяют такие
области для той же диффузной поверхности
дд и комбинированной поверхности дЗ с
гладкой боковой частью и диффузным тор-
цом (р = 0,75 ).
354
5.2 Щелочно-галоидные кристаллы
вторая из этих областей расширяется за счет первой; это связано с тем, что с увеличе-
нием реабсорбции возрастает положительная разность между значениями собствен-
ного разрешения кристаллов с диффузной и зеркальной поверхностями.
Штриховыми линиями на рис. 5.2 разграничены области, где наилучшее раз-
решение достигается при использовании диффузного отражателя (дд) и комбиниро-
ванного отражателя (дЗ), состоящего из гладкой зеркальной боковой поверхности и
диффузного торца. Штриховые кривые смещены по отношению к сплошным в сторо-
ну больших значений H/D; это связано с существенным вкладом поперечной неод-
нородности светового выхода в разрешение цилиндрического кристалла с комбини-
рованным отражателем (см. разд. 2.3.3). Как уже говорилось, вклад поперечной
неоднородности уменьшается с возрастанием Н/D и кЕ); этим определяется поло-
жение штриховых линий, относящихся к разным значениям kD (с уменьшением kD
Отношение высоты к диаметру H/D
Отношение высоты к стороне основания Н/а
Рис. 5.4. Разграничение плоскости Е
versus H/D на области, где наилучшее
энергетическое разрешение цилиндри-
ческого кристалла Csl(TI) достигается при
отражающих поверхностях разных типов.
Сплошная линия, относящаяся к заданному
безразмерному коэффициенту реабсорб-
ции kD , отделяет область, где наилучшее
разрешение обеспечивается диффузной по-
верхностью дд с р = 0,75 , от области, где
наилучшее разрешение дает зеркальная
поверхность 33. Штриховые линии разде-
ляют такие области для той же диффузной
поверхности дди комбинированной по-
верхности дЗ с гладкой боковой частью и
диффузным торцом (р = 0,75 ).
Рис. 5.5. Разграничение плоскости Е
versus Н/а на области, где наилучшее
энергетическое разрешение прямоугольно-
го кристалла Csl(TI) достигается при отра-
жающих поверхностях разных типов. Спло-
шная линия, относящаяся к заданному
безразмерному коэффициенту реабсорб-
ции ка, отделяет область, где наилучшее
разрешение обеспечивается диффузной по-
верхностью ддс р = 0,75 , от области,
где наилучшее разрешение дает зеркальная
поверхность 33. Штриховые линии разде-
ляют такие области для той же диффузной
поверхности дд и комбинированной по-
верхности дЗ с гладкой боковой частью и
диффузным торцом (р = 0,75 ).
5.3. Тяжелые оксидные кристаллы
355
граница области, в которой преимущество имеет комбинированный отражатель, бы-
стро отодвигается в сторону больших H/D).
Картина упрощается в случае кристаллов в виде прямоугольной призмы,
представленном на рис. 5.3. При такой геометрии кристалла поперечная неоднород-
ность светового выхода практически отсутствует; поэтому штриховые и сплошные
кривые (имеющие тот же смысл, что и на рис. 5.2) почти совпадают. Эта закономер-
ность имеет место и для других материалов; она позволяет строить общую границу
для областей, где отражающие поверхности с гладкой боковой частью (33 и ЭЗ) име-
ют преимущество по сравнению с диффузно-отражающей поверхностью (Эд).
На рис. 5.4 и 5.5 показаны границы областей наилучшего энергетического
разрешения для кристаллов CsI(Tl), имеющих форму цилиндра и прямоугольной
призмы. Случай кристалла CsI(Tl) отличается от NaI(Tl) большими значениями без-
размерного коэффициента поглощения к£) и несколько большей выходной угловой
апертурой; то и другое способствует повышению радиальной неоднородности свето-
вого выхода в цилиндрическом кристалле с комбинированным отражателем и соот-
ветственно расширяет область его применимости, граница которой показана
штриховыми линиями (это видно из сравнения рис. 5.2 и 5.4). Случаи же кристаллов
NaI(Tl) и CsIfTl) прямоугольной формы, представленные на рис. 5.3 и 5.5, различают-
ся незначительно.
5.3. Тяжелые оксидные кристаллы
Д ля кристаллов BGO цилиндрической и прямоугольной формы разграничение
плоскости Е versus H/D на области наилучшего разрешения показано на рис. 5.6 и
5.7 соответственно. На рис. 5.6 а разграничены области, где наилучшее разрешение
обеспечивается диффузно-отражающей (Эд) и зеркальной (33) цилиндрическими
поверхностями. На рис. 5.6 б такое же разграничение проведено для случаев диффуз-
но-отражающей поверхности (дд) и комбинированного отражателя типа дЗ (зеркаль-
ная боковая поверхность и диффузный торец). На рис. 5.7 то же самое сделано для
прямоугольной призмы (причем случаи “а" и “б” практически не различаются).
На рис. 5.8 а , 5.8 б и 5.9 показано такое же разграничение областей для крис-
таллов CWO.
Оксидные кристаллы BGO и CWO отличаются от щелочно-галоидных значи-
тельно меньшим значением амплитуды светового сигнала на входе фотоумножителя.
Это обусловлено меньшей конверсионной эффективностью и меньшей выходной
угловой апертурой по сравнению со случаем щелочных галогенидов (ср. таблицы 3.1
и 4.1 Приложения 2). В результате область применимости зеркально-отражающей
поверхности (33), значительно понижающей и без того малый световой выход
оксидных кристаллов, оказывается сдвинутой в сторону высоких энергий по сравне-
нию со щелочными галогенидами, а при одной и той же энергии — в сторону больших
значений H/D. Эта закономерность видна из сопоставления серии рисунков 5.6-5.9
356
5.3. Тяжелые оксидные кристаллы
с рисунками 5.2-5.5. Но в области больших значений Н/D радиальная неоднород-
ность светового выхода цилиндрических кристаллов с отражателем дЗ становится
несущественной; поэтому в области низких энергий (где границы проходят при боль-
ших H/D) применимость отражателя дЗ оказывается несколько шире, чем отража-
МэВ
Отношение высоты к диаметру H/D
Отношение высоты к диаметру H/D
Рис. 5.6. Разграничение плоскости Е versus H/D на области, где наилучшее энергетическое
разрешение цилиндрического кристалла BGO достигается при отражающих поверхностях разных
типов. Кривая, относящаяся к фиксированному безразмерному коэффициенту реабсорбции kD,
отделяет область, где наилучшее разрешение обеспечивается диффузной поверхностью дд с
р = 0,75 , от области, где наилучшее разрешение дает: а - зеркальная поверхность 33,
б - комбинированная поверхность дЗ с гладкой боковой частью и диффузным торцом.
Рис. 5.7.
Разграничение плоскости Е versus H/a на
области, где наилучшее энергетическое раз-
решение прямоугольного кристалла BGO
достигается при отражающих поверхностях
разных типов. Кривая, относящаяся к задан-
ному безразмерному коэффициенту реаб-
сорбции ка, отделяет область, где наилуч-
шее разрешение обеспечивается
диффузной поверхностью ддс р = 0,75 ,
от области, где наилучшее разрешение
дает зеркальная поверхность 33 либо ком-
бинированная поверхность дЗ с гладкой
боковой частью и диффузным торцом
(р= 0,75 ).
Отношение высоты к стороне основания Н/а
5.3. Тяжелые оксидные кристаллы
357
Отношение высоты к диаметру H/D
Отношение высоты к диаметру H/D
Рис. 5.8. Разграничение плоскости Е versus H/D на области, где наилучшее энергетическое
разрешение цилиндрического кристалла CWO достигается при отражающих поверхностях разных
типов. Кривая, относящаяся к фиксированному безразмерному коэффициенту реабсорбции kD,
отделяет область, где наилучшее разрешение обеспечивается диффузной поверхностью дд с
р = 0,75 , от области, где наилучшее разрешение дает: а - зеркальная поверхность 33,
б - комбинированная поверхность дЗ с зеркальной боковой частью и диффузным торцом.
Отношение высоты к стороне основания Н/а
Рис. 5.9.
Разграничение плоскости Е versus Н/а на обла-
сти, где наилучшее энергетическое разрешение пря-
моугольного кристалла CW0 достигается при отра-
жающих поверхностях разных типов. Кривая,
относящаяся к заданному безразмерному коэффи-
циенту реабсорбции ка, отделяет область, где
наилучшее разрешение обеспечивается диффузной
поверхностью дд с р = 0,75 , от области, где
наилучшее разрешение дает зеркальная поверх-
ность 33 либо комбинированная поверхность дЗ
с гладкой боковой частью и диффузным торцом
(р - 0,75 ).
теля 33 (это видно из сравнения случаев “а” и “б”, представленных на рис. 5.6 или
5.8). С увеличением же энергии и уменьшением отношения Н/D область примени-
мости цилиндрической отражающей поверхности дЗ становится уже, чем поверхно-
сти 33.
В заключение сделаем следующее уточняющее замечание относительно опти-
мального выбора отражающей поверхности в области, где отражающие поверхности
358
5.3. Тяжелые оксидные кристаллы
дЗ и 33 одновременно имеют преимущество по сравнению с диффузной поверхнос-
тью дд. В случае кристалла прямоугольной формы (рис. 5.3, 5.5, 5.7, 5.9), когда ради-
альная неоднородность светового выхода практически отсутствует и отражатель дЗ
обеспечивает такое же (или даже лучшее) собственное разрешение, что и отражатель
33, следует отдать предпочтение„отражателю дЗ, дающему более высокий (или такой
же) световой выход.
В случае же кристалла цилиндрической формы нельзя заранее сделать выбор
между зеркальным (33) и комбинированным (33) отражателями в области, где каж-
дый из них имеет преимущество по сравнению с диффузным. Этот выбор требует бо-
лее детального анализа конкурирующих вариантов с использованием таблиц
спектрометрических характеристик.
СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ
1. LecoqP. The challenge of new scintillator development for high energy physics//
Inorganic Scintillators and Their Applications. Proc, of the Intern. Conference. «SCINT
97» / Ed. by Y. Zhiwen et al. -Shanghai, China, 1997. -P. 13-17.
2. BaBar Collaboration, Technical Design Report, SLAC-R-95-457- 1995.
3. BELLE Collaboration, A study of CP Violation in В Meson Decay, Technical Design Re-
port, KEK Report 95-1.- 1995.
4. Sumner R. The L3 BGO electromagnetic calorimeter // Nucl. Instr, and Meth. -1988.
-A265. -P. 252-257.
5. Zucchiatii A. The BGO crystals of a 4p calorimeter: optimization and tests// Heavy
Scintillators. Proc, of the Intern. Conference «Crystal 2000» / Ed. by F. Notaristefani et
al. -Chamonix, France, 1992. -P. 273-277.
6. Цирлин Ю. А., Глобус M. E., СысоеваE. П. Оптимизация детектирования гам-
ма-излучения сцинти^ляционньши кристаллами -М.: Энергоатомиздат, 1991.
-179 с.
7. Цирлин Ю. А. Светособирание в сцинтилляционных счетчиках. -М.: Атомиздат,
1975.-264 с.
8. Карась В. Р., Сысоева Е. П. Сцинтилляционные материалы и детекторы на их
основе. -Черкассы: ОНИИТЭХИМ, 1989. -25 с.
9. Калашников С. Д. Физические основы проектирования сцинтилляционных гам-
ма-камер. -М.: Энергоатомиздат, 1985. -515 с.
10. Bailey D. L., Fulton R. R., Jackson C. et al. Dynamic Geometric Mean Studies Using a
Single Headed Rotating Gamma-Camera / / J. Nucl. Med. -1989. -30. -P. 1865-1869.
11. Гринев Б.В., Семиноженко В. П. Сцинтилляционные детекторы ионизирую-
щих излучений для жестких условий эксплуатации -Харьков: Основа, 1993.
-С. 156.
12. Шамовский Л. М. Кристаллофосфоры и сцинтилляторы в геологии -М.: Недра,
1985. -С. 240.
13. Melcher С. L., ManenteR. A., Schweitzer J. S. Applicability of barium fluoride and
cadmium tungstate scintillators for well logging // IEEE Trans. Nucl. Sci. -1989. -NS-
36.-P. 1188-1192.
14. Rosa С. М., Dayton R., Raby P., Kusner M. Characteristics of scintillators for well log-
ging to 225 °C // Nucl. Sci. -1990. -Vol. 37. -№2. -P. 966-971.
15. Grinyov В. V., Yankelevich V. L. On the axial distribution of light output in cylindrical
scintillation detectors / / Nucl. Instr, and Meth. -1991. -A306. -P. 229-232.
16. Гр инев Б. В., Янкелевич В. Л. Исследование осевого распределения световыхода
в сцинтилляционных детекторах // Проблемы ядерной физики и косм, лучей.
-1991. -Вып. 35. -С. 73-77.
17. DerenzoS. Е. and RilersJ. К. Monte-Cado calculations of the optical coupling be-
tween bismuth germanate crystals and photomultiplier tubes / / lEEETrans. Nucl. Sci.
-1982. -NS-29. -№1. -P. 191-194.
18. Carrier C. and Lecomte R. Theoretical modeling of light transport in rectangular pa-
rallelepipedic scintillators // Nucl. Instr, and Meth. -1990. -A292. -№ 3. -P. 685-692.
360
СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ
19. Carrier С. and Lecomte R. Effect of geometrical modifications and crystal defects on
light collection in ideal rectangular parallelepipedic BGO scintillators // Nucl. Instr, and
Meth. -1990. -A294. -№l-2. -P. 355-364.
20. Глобус M. E. Расчет оптических систем, использующих многократно отра-
женные световые потоки / / Приборы и техника эксперимента. -1981. -№ 1.
-С. 61-62.
21. Глобус М. Е. Расчет нормативных спектрометрических характеристик новых
сцинтилляторов // Измерительная техника. -1990. -№5. -С. 53-56.
22. Globus М. Е. Spectrometric characteristics of ionizing radiation detectors based on
BGO and CWO 11 Nuclear Tracks and Radiation Measurements. -1993. -Vol. 21.
-№1.-P. 131-133.
23. Globus M.E., Grinyov B.V. Calculations of scintillators for radiation detector sys-
tems: dependence of spectrometric characteristics on shape, size and reflector type 11
IEEE Trans. Nucl. Sci. -1995. -Vol. 42. -№4. -P. 357-360.
24. Globus M. E., Grinyov В. V Operation characteristics of ionizing radiation detectors
based on inorganic and plastic scintillators for nuclear physics and medical instrumen-
tation// IEEE Trans. Nucl. Sci. -1996. -Vol. 43. -№3. -1996. -P. 287-1294.
25. Berdnikov Ya. A., Kosmach V. F., Samsonov V. M., Shishlo A. P. Optimization of light
collection processes in PbWO4 scintillator crystals //Tungstate Crystals. Proc, of the
Intern. Workshop on Tungstate Crystals / Ed. by Baccaro S. et al. -Roma, Italy, 1998.
-P. 287-290.
26. Gavriluk V. P., Vinograd E. L., Grinyov В. V., Goriletsky V. I. Eject of surface condi-
tions on the light collection in scintillation detectors // Functional Materials. -1997. -4.
-№4. -P. 572-577.
27. Топор ец A. С., Мазур ehko M. M. Рассеяние света шероховатой поверхностью / /
I, II, III. Журнал прикл. спектроскопии. -1967. -7. -Вып. 6. -С. 905; 1968. -8.
-Вып. 1. -С. 161; 1969. -10. -Вып. 3. -С.486.
28. Mayer Von R., Kipke H., Wensel A. Die Remissionseignschaften von MgO-Reflektoren
furNal(Tl)-Szintillatoren// Optik. -1969. -Vol. 29. -№4. -P. 343-352.
29. ПаргаманикЛ. Э., ДайчА. P., ЦирлинЮ. А. Прохождение света через диффуз-
ные световоды // Оптика и спектроскопия. -1964. -17. -С. 776.
30. Глобус М. Е., Цирлин Ю. А., Носуленко Н. А. О влиянии способа обработки по-
верхности на оптические свойства монокристаллов / / Сб. «Рост и свойства кри-
сталлов».-Харьков, 1980. -№6. -С. 138-140.
31. Derenzo S. Е. Gamma-ray spectroscopy using small, cooled bismuth germanate scin-
tillators and silicon photodiodes / / Nucl. Instr, and Meth. -1984. -219. -P. 117-122.
32. Кукушкин Л. С., Ратнер A. M. К вопросу об энергетическом разрешении сцин-
тилляционных счетчиков // ЖТФ. -1958. -28. -№2. -С. 345-350.
33. Сапожников Р. А. Теоретическая фотометрия -Л.: Энергия, 1967. -С. 268.
34. Глобус М. Е. Эффективная зеркальность рассеивающих поверхностей //Жур-
нал прикл. спектроскопии. -1972. -XVI. -№5. -С. 888-896.
35. MoonP., SpenserD.E. Light scattering by rough surface in geometric approach//
J. Franklin Inst. -1957. -264. -P. 29 -34.
36. Столярова E. Л. Прикладная спектрометрия ионизирующих излучений. -М.:
Атомиздат, 1964.
СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ
361
37. GavrilukV. Р., VinogradE. L., Grinyov В. V., Goriletsky V. I. Search for optimum
light collection conditions in cylindric scintillation detectors 11 Functional Materials.
-1997. -Vol. 4. -№4. -P. 578-583.
38. Zhu R. Radiation damage in scintillating crystals // Inorganic Scintillators and Their
Applications. Proc, of the Intern. Conference «SCINT 97» / Ed. by Y. Zhiwen et al.
-Shanghai, China, 1997. -P. 83-90.
39. PersykD.E., MoiT. E. State-of-the-art photomultipliers for anger cameras// IEEE
Trans. Nucl. Sci. -1978. -NS-29. -№1. -P. 615-618.
40. Sakai E. Resent measurements on scintillator-photodetector systems // IEEE Trans.
Nucl. Sci. -1987. -NS-34. -№1. -P. 418-422.
41. Каталог фирмы «Hilger Analitical», Великобритания, 1997.
42. Radiation detectors, Quartz et Selice, Catalog, France, 1990.
43. Scintillation Detectors, Crismatec, Catalog, France.
44. Scintillation Materials & Detectors, Catalog of the Institute for Single Crystals: Khar-
kov, 1995.
45. Балакирев Э. H., Захарин Я. А., КоролевскаяН. С. Высокоэффективные сцин-
тилляционные детекторы с большим отношением высоты к диаметру на осно-
ве монокристаллов йодистого цезия активированных натрием//Оптические и
сцинтилляционные материалы. -Харьков: ВНИИ монокристалов, 1982. -№9.
-С. 79-82.
46. Глобус М. Е., Власова И. Д., Чер ников В. В., Цир лин Ю. А. Определение прозрач-
ности сцинтилляционных материалов по координатной зависимости амплиту-
ды импульса / / Физика и химия оптических и сцинтилляционных материалов.
-Харьков: ВНИИ монокристаллов, 1985. -№14. -С. 63-66.
47. Globus М., Grinyov В., Borodenko Yu. Effect of bulk properties of large alkali-halide
and oxide single crystals on their operation characteristics // Abstracts of international
conference on crystal growth XI. -The Hague, The Netherlands, 1995. -P. 764.
48. Матейченко П. В., Овечкин A. E., Нагорная Л. Л. Формирование макродефектов
в кристаллахCdWO4 // Неорганические материалы. -1990. -26. -С. 892-893.
49. Нагорная Л. Л., Зеленская О. В., Вострецов Ю. Я., Глобус М. Е. и др. Спектроме-
трические детекторы на основе кристаллов CdWO4 // Приборы и техника экс-
перимента. -1991. -№2. -С. 66-69.
50. БурачасС. Ф., Бороденкою. А., ГлобусМ.Е. и др. Спектрометрические сцин-
тилляционные блоки на основе кристаллов германата висмута / / Приборы и тех-
ника эксперимента. -1993. -№3. -С. 71-74.
51. Nagornaya L., Ryzhikov V. Fast scintillators based on large “heavy” tungstate single
crystals // Heavy Scintillators. Proc, of the Intern. Workshop «Crystal 2000» / Ed. by
F. Notaristefani et al. -Chamonix, France, 1992. -P. 367-374.
52. Каталог фирмы «Hitachi Chemical Co.», Япония, 1981.
53. Глобус M. E. Перенос сцинтилляционных фотонов и отклик диэлектрических
кристаллов на ионизирующие излучения: Докторская дис. -Харьков, 1997. -391 с.
ПРИЛОЖЕНИЯ
Приложение 1
Сводная таблица физических свойств и сцинтилляционных характеристик неорганических сцинтилляторов
Материал 2эфф- Плот- ность, г/см3 Радиаци- онная длина, см Показатель преломле- ния для max Характеристики и свойства Длина волны максимума Световой люминесцен- выход, цииХтах,нм Ф°™ы/МэВ Конверсион- ная эффектив- ность, % относит. Nal(TI) Точка плав- ления, К Время затухания сцинтил- ляций, НС Литература Часть 1 Часть 2
1 2 3 4 5 6 7 8 9 10 11 12
Nal(TI) 51 3,67 2,59 3,05 1,85 415 38000 100 924 230 : [77]
Nal (ЛК) 3,67 ЗД5 1,85 303 76000 60 i [28]
Csl(TI) 54 4,51 2,43 1,85 1,79 550 52000 56000 45 85* 894 630-1000 ' [77,28] [7]
Csl (чистый) 54 . 4,51 2,43 1,85 1,95 315 2300 2100 5-6 894 16,10 [/7, 28] [3, 7]
Csl(CO3) 54 4,51 1,84 405 60 894 2000 [166]
Csl(Na) 54 4,51 2,43 1,85 1,84 420 38000- : 44000 85 894 630 [77, 166]
Bi4Ge3O12^p^^ 74 7,13 1,12 2,15 480-500 8000- 10000 15-20 1323 300 [77, 166] [Ю2]
Bi4Ge3O12 (170K) 74 7,13 1,12 2,15 24000 2000 [150]
Bi4Si3O12 (BSO) 73 6,8 1,06 2,06 480 1200 2-3 1293 100 [28] [144, 149, 152]
CaF2(Eu) 16 3,18 3,72 1,47 435 19000 50 1691 940 [28, 77]
CaWO4 62 6,1 1,5 1,92 430 6000 50 1849 0,5-20 мкс [28] [2]
CdWO4^Cw5)^ 66 ! 7,9 7,99 1,06 2,2-2,35 470/540 490 12000— 15000 25-30; 40 1598 20/5 мкс 10,5—19,5 мкс : [77, 166] [152]
PbWO4((PWO?) 73 8,28 0,96 0,85 2,2 430-520 440-500 440-530 140 170 200 5% от BGO 1% от Csl(TI) 1396 : 2; 1,7/10; 2/10/30 [166,28, 126] [184, 196, 218]
Приложение 1
365
366
Приложение 1
1 2 3 4 5 6 7 8 9 10 11 12
LuPO4(Ce) (LOP) 63,7 6,53 1,43 2,04 350 365 200 4200 4400** [28] 18000 [27] 5 23 24 [27, 28, 60]
CdS(Te) 4,82 2,39 640 190 3170 13640 17000** 18 270 3000 [28, 191]
CdF2 6,64 1,76 1,55 540 200 10 [181]
CsF 53 4,64 2,69 1,48 390 2000 2500 5-7 955 3-5 2,9*** [151,159, 182,77]
CsCI 3,99 2,79 1,64 245 270 900 0,88*** [151, 28]
CsBr(80K) 4,44 2,58 250 1800 1,34*** [151, 28]
CsGd2F7 Конц. Ce: 10 мол.% 20 мол.% 30 ат. % 57,8 5,5 5,5 : 5,74 : 340 335 332 800/5200 i 1600/5800 : 5700 16 -25/-3000 15-25/-3000 2600 [44] [27] [186]
KMgF3 12,9 3,2 130-160 1800**** «5 1343 1,3 [166]
KMgF3(Ce) 12,9 3,2 355 3800 10 1343 27 [166]
LaF3(Ce) 5.94 1,85 1,7 290 340 220 1890 90 2200** 3,0 26,5 185 [125]
LaF3(Nd) 5,94 1,85 1,7 173 1800 6 ' [145] '
* При времени формирования импульса 5 мкс.
** Полный световой выход.
*** Кросс-люминесценция.
**** Для р -излучения.
Приложение 1 367
Приложение 2.
Таблицы спектрометрических характеристик кристаллов
Nal(TI), Csl(TI), Csl(Na), BGO, CWO (CdWO4)
Таблица 1. Спектрометрические характеристики кристалла Nal(Tl) цилиндрической формы
0Dx Н с коэффициентом оптического поглощения (kj средний коэффициент свето-
w Н / сбора т , его осевая (5Z) и радиальная (<5Г) неоднородности, их вклад в разрешение
Rx, собственное разрешение кристалла RQ , полное разрешение R при двух энергиях
гамма-излучения, световой выход С относительно кристалла Nal(TI) 040x40 мм.
Символ ДЦили дд обозначает диффузно-отражающую поверхность с эффективной
зеркальностью (р) - 0,58 или 0,75; ДЗ или дЗ - отражатель, состоящий из зеркаль-
ной боковой поверхности и диффузно-отражающего торца с (р) = 0,58 или 0,75;
33 - полностью зеркальная поверхность.
Тип R, %
Н D отра- жате- ля т §z, % 5Г, % С, % rt, % Ro, % Энергия (МэВ): 0,662 1,275
1 2 3 4 5 6 7 8 9 10
1 ДД 0,701 кО -2,0 = 0,005 -5,4 (D = 10 мм) 112,3 3,8 5,9 6,8 6,4
1 дд 0,661 -1,3 -6,7 106,0 4,5 6,4 7,2 6,8
1 ДЗ 0,590 2,5 36,0 94,5 23,9 24,4 24,6 24,5
1 дЗ 0,552 1,5 32,4 88,5 21,4 21,9 22,2 22,1
1 33 0,402 -0,0 0,0 64,4 0,0 4,5 6,3 5,5
2 ДД 0,603 -9,2 -5,9 96,6 8,0 9,1 9,8 Y 9,5
2 дд 0,581 -5,3 -7,5 93,1 6,4 7,8 8,6 8,2
2 ДЗ 0,550 3,5 36,0 88,2 23,9 24,3 24,6 ; 24,5
2 дЗ 0,518 2,1 30,1 83,0 ; 19,9 20,4 20,7 20,6
2 33 0,399 -0,0 0,0 63,9 0,0 4,5 6,3 5,5
4 : дд 0,460 -34,4 -6,7 73,6 25,6 26,0 26,3 : 26,2
4 дд 0,463 -20,4 -8,7 74,1 16,0 16,6 17,1 16,8
4 ДЗ 0,508 4,3 32,6 81,4 21,7 22,1 22,5 22,3
4 дЗ 0,480 2.6 25,2 76,9 16,6 17,2 17,7 17,5
4 33 0,394 -0,1 0,0 63,1 0,1 4,5 6,3 5,5
6 ДД 0.365 -67,6 : -7,3 58,5 48,3 48,5 i 48,7 48,6
6 дд 0,380 -41,7 -9,7 60,9 30,6 30,9 31,2 31,1
6 [ ДЗ 0,480 4,1 29,2 76,9 19,4 19,9 20,3 20,1
6 дЗ 0,455 2,4 21,5 72,9 14,2 14,9 15,5 15,2
6 33 0,388 ‘ -0,2 : 0,0 62,2 0,1 4,5 6,3 5,5
8 ДЗ 0,459 4,0 26,6 73,5 17,7 18,2 ; 18,7 18,5
8 дЗ 0,436 2,3 18,9 69,9 12,5 13,3 13,9 13,6
8 33 0,383 -0,3 0,0 61,4 0,2 4,5 6,3 5,5
10 дз 0,441 3,8 24,3 70,7 16,1 16,7 17,2 17,0
10 дЗ 0,422 2,0 16,8 67,6 11,1 12,0 12,7 12,3
10 33 0,378 -0,4 0,0 60,6 0,3 4,5 6,4 5,6
Приложение 2
369
продолжение Таблицы 1
1 2 3 4 5 6 7 8 9 Ю
kD = 0,02 (D = 40 мм)
1 ДД 0,664 -2,3 -5,7 ; 106,4 4.1 6,1 7,0 6,6
1 дд 0,624 -1,5 ; -6,8 100,1 4,7 6,5 7,4 7,0
1 ДЗ 0,529 2,7 26,1 84,8 17,3 17.9 18,3 ! 18,1
1 дЗ 0,492 1,6 21,1 78,8 14,0 14,7 15,2 U.9
1 33 0,394 -0,1 0,0 63,1 0,1 • 4,5 6,3 5,5
2 ДД 0,556 -11,2 : -6,3 89,1 9,5 10,5 11,1 : 10,8
2 дд 0,535 -6,6 -7,8 85,8 7,1 8,4 9,2 8,9
2 ДЗ 0,469 3,8 22,7 75,2 15,2 15,8 16,3 16,1
2 дЗ 0,442 2,2 16,6 70,9 11,0 11,9 12,6 12,3
2 33 0,383 -0,3 0,0 61,4 0,2 4,5 6,3 5,5
4 ДД 0,407 -42,6 -7,1 65,3 31,5 31,8 32,1 32,0
4 дд 0,411 -26,0 -9,0 65,9 19,8 20,3 : 20,7 20,5
4 ДЗ 0,406 4,4 17,2 65,1 11,7 12,5 13,2 12,9
4 дЗ 0,391 2,2 11,5 62£ 7,7 8,9 9,9 9,4
4 33 0,363 -0,8 0,0 58,2 0,5 4,5 6,4 5,6
6 ДД 0,315 -83,3 -7,8 50,5 59,0 59,2 59,4 59,3
6 дд 0,329 -52,8 -9,9 52,7 38,3 38,5 : 38,8 38,7
6 ДЗ 0,368 3,4 13,8 59,0 9,3 : 10,4 11,3 10,9
6 дЗ 0,359 1,3 8,8 57,5 5,9 7.4 8,7 8,1
6 33 0,345 : -1,6 0,0 55,3 1,1 4,6 6,6 Г 5,7
8 дз 0,340 2,2 11,5 54,5 7,8 9,0 10,2 9,7
8 дЗ 0,335 ; 0,3 7,2 53,6 4,9 6,6 8,2 7,5
8 33 0,328 -2,7 0,0 52,6 1,8 4,9 6,8 ' 6,0
10 ДЗ : 0,318 0,6 9,8 50,9 6,8 8,2 9,5 8,9
10 дЗ : 0,314 -1,4 6,0 50,3 4,5 6,4 8,1 ' 7,3
10 33 0,312 -4,0 0,0 50,1 2,8 5,3 7,2 i 6,4
kD= 0,05 (D = 100 мм)
1 ДД 0,601 -3,1 -6,2 96,4 4,8 6,6 7,5 7,1
1 дд 0,563 -2,1 -7,1 90,3 5,0 6,7 7,7 7,2
1 ДЗ 0,462 3,0 16,7 74,1 11,2 12,1 12,8 12,5
1 дЗ 0,434 1,6 12,2 69,5 8,1 9,3 10,2 9,8
1 33 0,378 -0,4 0,0 60,6 0,3 4,5 6,4 5,6
2 : ДД 0,481 -15,8 ; -6,9 77,0 12,8 13,6 ; 14,2 ; 13,9
2 дд 0,463 -9,7 -8,1 74,3 9,1 10,1 10,9 10.6
2 Г ДЗ 0,392 3,6 12,7 62,8 8,7 9,8 10,7 10,3
2 дЗ 0,377 1,6 8,4 60,4 5,6 7,2 8,5 7,9
2 33 0,354 -1,2 0,0 56,8 0,8 4,6 6,5 5,7
370
Приложение 2
окончание Таблицы 1
1 2 3 4 5 6 7 8 9 Ю
4 дд 0,331 -59,7 -7,9 53,0 43,5 43,7 44,0 ; 43,9
4 дд 0,335 -38,2 -9,4 53,7 28,2 28,6 ; 29,0 28,8
4 ДЗ 0,320 1,4 8,4 51,3 6,0 7,5 8,9 8,3
4 дЗ 0,316 : -0,7 : 5,2 50.6 3,9 6,0 7,7 7,0
4 33 0,312 -4,0 0,0 50,1 2,8 5,3 7,2 6,4
6 ДД 0,247 : -114 -8,6 39,5 80,0 80,1 80,3 80,2
6 дд 0,257 -76,7 -10,3 41,2 54,5 54,7 55,0 54,8
6 ДЗ 0,276 -3,6 6,2 44,2 6,3 7,7 9,4 8,6
6 дЗ О',276 -5,9 : 3,8 44,2 5,7 7,2 8,9 8,2
6 33 0,278 -8,4 : 0,0 44,5 5,8 7,4 9,0 8,3
8 ДЗ 0,243 -10,0 4,9 39,0 9,5 10,6 12,0 11,3
8 дЗ ; 0,244 -12,2 3,0 39,1 9,6 10,6 12,0 11,4
8 33 0,248 • -14,3 0,0 39,8 9,9 10,9 ; 12,2 11,6
Таблица 2. Спектрометрические характеристики цилиндрических кристаллов Nal(TI) с диффузно-
отражающей поверхностью ((р> = 0,75 ) в широком диапазоне размеров.
R, %
Энергия, МэВ
D kD D т 52, % 5Г, % С, % , % ^о<% 0,662 1,275 2,61
1 2 3 4 5 6 7 8 9 10 11 12
10 0,005 0,5 0,711 -0,2 -6,5 114,0 4.3 6,2 7,0 6,7 6,5
10 0,005 1,0 0,661 -1,4 -6,8 105,9 4,6 6,4 : 7,3 6,9 6,6
10 ; 0,005 2,0 0,580 -5,4 : -7,8 ; 93,0 6.5 7,9 8,7 8,3 8,1
10 ; 0,005 3,0 0,516 -11,8 -8,3 : 82,7 10,4 11,3 11,9 11,6 11,5
10 0,005 4,0 0,462 -20,3 -9,0 74,1 16,1 16,7 17,2 16,9 16,8
10 0,005 6,0 0,380 : -41,7 -10,0 60,8 30,6 30,9 31,3 31,1 31,0
20 0,010 0,5 0,701 ; -0,2 -6,6 112,4 4,4 6,3 7,1 . 6,7 6,5
20 0,010 1,0 0,648 -1,5 -6,9 103,9 4,6 6,5 i 7,3 6,9 6,7
20 0,010 2,0 0,564 -5,8 -7,8 90,4 6,7 8,1 8,9 8,5 8,3
20 0,010 3,0 0,498 -12,8 -8,4 79,9 11,0 11,9 12,5 12,2 12,1
20 0,010 4,0 ; 0,444 -22,1 -9,1 : 71,1 17,3 17,9 18,4 18,1 18,0
20 0,010 6,0 i 0,361 -45,3 : -10,1 57,9 33,1 33,4 33,7 33,6 33,5
40 0,020 0,5 : 0,682 ; -0,2 -6,7 109,3 4,5 6,3 7,2 6,8 6,6
40 0,010 1,0 ; 0,624 -1,7 -7,0 100,0 4,7 6,5 7,4 ; 7,0 ; 6,8
40 0,020 2,0 : 0,535 -6,7 -8,0 85,7 7,3 8,5 9,3 9,0 8,7
40 0,020 3,0 ; 0,466 ! -15,0 -8,6 74,7 12,5 13,2 13,8 13.6 i 13,4
40 0,020 4,0 0,411 : -25,8 -9,3 65,8 19,9 20,4 20,8 20.6 20,5
40 0,020 6,0 0,329 -52,8 -10,3 52,7 38,3 38,5 38,8 : 38.7 : 38,6
Приложение 2
371
окончание Таблицы 2
1 2 3 4 5 6 7 8 9 Ю 77 12
60 0,030 0,5 0,664 -0,2 -6,8 106,5 : 4,5 6,4 7,2 6,8 6,6
60 0,030 1,0 0,602 -1,8 -7,1 96,5 : 4,8 6,6 7,5 7,1 6,9
60 0,030 2,0 0,508 -7,7 -8,1 81,5 7,9 9,0 9,8 9,5 9,3
60 0,030 3,0 0,438 -17,3 -8,7 70,2 14,0 14,7 15,3 15,0 14,9
60 : 0,030 4,0 0,382 -29,8 -9,4 61,2 22,6 23,0 23,4 23,2 23,1
60 0,030 6,0 0,301 -60,5 -10,5 48,2 43,6 43,8 ; 44,1 44,0 43,9
100 0.050 0,5 0,632 : -0,2 -7,0 101,3 4,6 6,5 7,3 6,9 6,7
100 0,050 1,0 0,563 -2,3 -7,3 90,2 5,1 6,8 7,7 i 7,3 7,0
100 0,050 2,0 0,463 -9,9 -8,4 74,2 9,2 10,2 11,0 10,7 10,4
100 0,050 3,0 ; 0,390 -22,2 -8,9 62,6 17,4 17,9 18,5 18,2 18,1
100 0,050 4,0 0,335 -38,1 -9,7 53,6 28,4 28,7 29,1 28,9 28,8
100 0,050 6,0 0,257 -76,6 -10,8 41,2 54,5 54,7 55,0 54,9 54,8
120 0,060 0,5 0,618 -0,2 —7,1 99,0 4,7 6,5 7,4 7,0 6,7
120 0,060 1,0 0,546 -2,5 -7,3 87,4 5,2 6,9 7,8 7,4 : 7,1
120 0,060 2,0 0,443 -11,1 -8,5 71,0 10,0 ; 10,9 11,7 11,3 11,1
120 0,060 3,0 0,370 -24,8 -9,0 59,3 19,2 19,7 20,2 20,0 19,8
120 0,060 : 4,0 0,315 -42,5 -9,8 50,4 31,4 31,7 32,1 31,9 31,8
120 0,060 6,0 ; 0,239 -84,9 -10,9 38,3 60,1 60,3 60,6 60,4 60,4
200 : 0,100 0,5 0,568 -0,3 -7,3 91,0 4,9 ; 6,7 7,6 ; 7,2 6,9
200 0,100 : 1,0 0,487 -3,7 -7,6 78,0 5,7 7,3 : 8,3 7,8 7,5
200 0,100 2,0 0,378 -16,5 -8,8 60,6 13,5 14,2 : 14,9 14,6 14,4
200 0,100 3,0 0,305 -36,2 -9,3 48,9 27,1 : 27,5 27,9 27,7 27,6
200 0,100 4,0 0,253 -61,3 -10,1 40,6 44,4 44,7 45,0 44,8 44.7
200 0,100 6,0 0,186 -119,2 -11,2 29,8 82,9 83,1 83,3 83,2 83,1
400 0,200 0,5 0,479 -1,1 -7,7 76,8 5,3 7,0 : ; 8,0 7,5 7,3
400 0,200 1,0 0,387 -7,9 -7,9 62,0 7,9 9,1 : 10,1 9,6 9,4
400 0,200 2,0 0,276 -33,8 -9,1 44,2 25,2 25,6 26,2 25,9 25,8
400 : 0,200 3,0 0,209 -70,9 -9,5 33,6 50,8 51,0 51,3 51,1 51,1
372
Приложение 2
Таблица 3. Спектрометрические характеристики кристалла Nal(TI) с коэффициентом оптического
Мя1Л1\ поглощения к в виде прямоугольной призмы с высотой Н и основанием ах а:
' ' средний коэффициент светосбора т , его осевая (8Z ) и поперечная (8Х) неодно-
родности, их вклад в разрешение RT, собственное разрешение кристалла Ro , полное
разрешение R при двух энергиях гамма-излучения. Символ ДД или дд обозначает
диффузно-отражающую поверхность с эффективной зеркальностью (р) = 0,58 или
0,75; ДЗ или дЗ - отражатель, состоящий из зеркальной боковой поверхности и
диффузно-отражающего торца с (р) = 0,58 или 0,75; 33 - полностью зеркальная
поверхность.
Тип R, % Энергия (МэВ)
н а отражателя т 5Z, % , % С, % , % «0,% 0,662 1,275
1 2 3 4 5 6 7 8 9 10
ка = -- 0,005 ( а = 10 мм)
1 ДД : 0,721 -2,2 1,7 115,6 2,3 5,1 6,0 5,6
1 дд 0,681 -1,4 1,5 109,1 1,8 4,8 ; 5,9 5,4
1 ДЗ 0,568 2,8 0,0 91,0 1,8 4,9 6,1 5,5
1 дЗ : 0,537 1,8 0,0 86,0 1,2 4,7 6,0 5,4
1 33 : 0,402 -0,0 0,0 64,4 0,0 4,5 6,3 5,5
2 ДД ; 0,630 -9,0 1.4 100,9 6,7 8,1 8,8 8,5
2 дд 0,605 -5.4 1,1 97,0 4,0 6,0 7,0 6,5
2 ДЗ 0,531 3,9 0,0 85,1 2,6 5,2 6,4 5,9
2 дЗ : 0,506 2,3 0,0 81,1 1,6 4,8 6,2 5,5
2 33 ; 0,399 -0,0 0,0 63,9 0,0 4,5 6,3 5,5
4 ДД 0,486 -32,8 1,2 78,0 23,9 24,4 24,7 24,5
4 дд 0,486 -19,7 0,9 77,8 14,2 14,9 15,4 15,2
4 ДЗ 0,494 4,5 0,0 79,1 2,7 5,2 • 6,6 6,0
4 дЗ 0,472 ; 2,6 0,0 75,7 1,6 4,8 6,3 ; 5,6
4 33 0,394 -0,1 ; 0,0 63,1 0,1 4,5 6,3 : 5,5
6 ДД 0.387 ; -64,7 1,1 62,0 46,1 46,4 46,6 46,5
6 дд 0,400 -40,2 0,7 64,1 28,9 29,3 = 29,6 ; 29,5
6 ДЗ 0,470 4,8 0,0 75,2 2,8 5,3 6,7 ; 6,0
6 дЗ 0,450 2,8 0,0 72,1 1,7 4,8 : 6,3 5,6
6 33 0,388 ; -0,2 0,0 62,2 0,1 4,5 ; 6,3 : 5,5
8 : ДЗ 0,451 4,3 0,0 72,2 2,5 5,1 = 6,6 = 5,9
8 дЗ 0,433 2,5 0,0 69,4 1,5 4,7 6,3 ; 5,6
8 33 0,383 -0,3 0,0 61,4 0,2 4,5 6,3 ; 5,5
10 ДЗ 0,435 4,0 0,0 69,7 2,3 5,1 6,6 5,9
10 дЗ : 0,419 2,2 0,0 67,2 1,4 4,7 6,4 5,6
10 33 0,378 -0,4 0,0 60,6 0,3 4,5 6,4 5,6
ка = 0,02 (а = 40 мм)
1 | ДД ; 0.683 -2,5 1,8 109,5 2,6 5,2 6,2 5,7
1 дд 0,642 -1,6 1,6 102,9 2,0 4,9 6,0 5,5
Приложение 2
373
продолжение Таблицы 3
7 ; 2 3 4 5 6 7 8 9 Ю
1 дз 0,517 . 3,0 0,0 82,8 2,0 4,9 6,2 : 5,6
1 дЗ 0,485 i 1,8 0,0 77,7 1,3 4,7 6,1 5,5
1 : 33 : 0,394 -0,1 0,0 63,1 0,1 4,5 6,3 5,5
2 ; ДД ; 0,580 = -11,1 1.5 92,9 8,3 9,4 10,1 9,8
2 ; дд • 0,556 : -6,7 1,2 89,2 5,0 6,7 7,7 7,2
2 ДЗ * 0,462 4,1 0,0 74,0 2,8 5,3 6,7 6,0
2 дЗ i 0,439 2,4 0,0 70,4 1,7 4,8 6,4 5,7
2 33 0,383 -0,3 0,0 61,4 0,2 4,5 6,3 5,5
4 ДД 0,429 -41,1 1,2 68,8 29,9 30,2 ! 30,5 30,4
4 дд 0,430 -25,4 0,9 68,8 18,3 18,8 19,3 19,0
4 ДЗ ; 0,404 4,4 0,0 64.7 2,7 5,3 6,8 6.1
4 дЗ i 0,390 2,2 0,0 62,5 1,5 4,7 . 6,5 5,7
4 33 0,363 -0,8 0,0 58,2 0,5 4,5 6,4 5,6
6 ДД 0,332 -80,8 i 1,1 53,2 57,3 57,5 57,7 57,6
6 дд 0,344 -51,6 0,7 55,1 37,0 37,2 37,5 37,4
6 ДЗ 0,367 4,0 0,0 58,8 2,7 5,3 7,0 6,2
6 дЗ 0,359 1,6 0,0 57,6 1,5 4,7 6,6 5,8
6 33 0,345 -1,6 0,0 55,3 1,1 4,6 6,6 5,7
8 ДЗ 0,340 2,3 0,0 54,5 2,3 5,1 6,9 6,1
8 дЗ 0,335 : 0,1 0,0 53,7 1,7 4,8 6,8 5,9
8 33 0,328 -2,7 ; 0,0 52,6 1,8 4,9 < 6,8 6,0
10 ДЗ 0,318 : 0,7 0,0 50.9 2.6 5,2 ; 7,2 6,3
10 дЗ 0,315 -1,3 ; 0,0 50,5 2,4 5,1 7,1 6,2
10 33 0,312 -4.0 : 0,0 50,1 2,8 5,3 - 7,2 6,4
ка = 0,05 (а = 100 мм)
1 ДД 0,618 -3,2 2,0 99,0 3,2 5,5 ; 6,5 6,1
1 | дд 0,577 -2,2 Г 1,7 92.5 2,4 5,1 ; 6,3 5,7
Г''Т ДЗ 0,457 3,3 0,0 73,2 2,2 5,0 6,5 5,8
1 дЗ 0.431 1,8 0,0 69,2 1,3 4,7 6,3 5,6
1 33 0,378 -0,4 0,0 60,6 ; 0,3 4,5 6.4 5,6
2 ! ДД ! 0,500 -15,7 1,6 80,2 11,7 12,5 13,1 : 12,8
2 ' дд 0,479 -9,9 1,3 76,8 7,3 8,6 9,5 9,0
2 ДЗ : 0,390 3,9 0,0 62,5 2,8 5,3 6,9 6,2
2 дЗ ; 0,377 1,8 0,0 60,4 1,5 4,7 6,5 5,7
2 33 ; 0,354 -1,2 0,0 56,8 0,8 4,6 6,5 ; 5,7
4 ДД 0,347 -58,2 1,4 55,5 : 42,1 42,3 42,6 42,5
4 : дд : 0,347 -37,8 1,0 55,7 27,1 27,4 27,8 27,6
" 4 ДЗ i 0,320 1,5 0,0 51,3 2,5 5,1 7,1 6,2
4 дЗ ; 0,317 -0,8 0.0 50,7 2,0 4,9 7,0 6,1
4 33 : 0,312 -4,0 0,0 50,1 2,8 5,3 7,2 &
374
Приложение 2
окончание Таблицы 3
7 2 3 4 5 6 7 8 9 10
6 ДД 0,258 -112,4 1,2 41,3 79,0 79,1 79,3 79,2
6 дд 0,267 : -75,9 : 0,8 42,7 : 53,8 53,9 54,2 54,1
6 ДЗ 0,277 -з,з 0,0 44,3 4,9 6,7 8,5 7,7
6 дЗ 0,276 -5,5 0,0 44,2 5,1 6,8 : 8,6 7,8
6 33 0,278 -8,4 0,0 44,5 5,8 7,4 9,0 8,3
8 ДЗ 0,244 -10,2 0,0 39,1 9,4 10,4 11,8 11,1
8 : дЗ 0,245 -12,0 0,0 39,3 9.4 10,4 11,8 11,2
8 33 0,248 -14,3 0,0 39,8 9,9 10,9 12,2 11,6
Таблица 4.
NalfTl)
Спектрометрические характеристики кристалла Nal(TI) цилиндрической формы
0Dx н, не имеющего оптического контакта с фотоприемником: средний коэффици-
ент светосбора т , его осевая (8Z ) и радиальная (5Г) неоднородности, их вклад в
разрешение Rx, собственное разрешение кристалла Т?о , полное разрешение R при
двух энергиях гамма-излучения, световой выход С относительно кристалла Nal(TI)
040x40 мм. Символ ДД или дд обозначает диффузно-отражающую поверхность с
эффективной зеркальностью <р) = 0,58 или 0,75; ДЗ или дЗ - отражатель, состоя-
щий из зеркальной боковой поверхности и диффузно-отражающего торца с
(р) = 0,58 или 0,75; 33 - полностью зеркальная поверхность.
Тип R, %
Н D отра- жателя т 5Z. % 8r, % С, % /?т, % Энергия (МэВ) 0,662 1,275
1 2 3 4 5 6 7 8 9 Ю
kD = 0,005 (D = 10 мм)
1 ДД 0,401 0,9 -6,3 64,2 4,3 6,2 7.6 7.0
1 дд 0,351 0,6 -7,8 56,3 5,2 6,9 8.3 7,7
1 ДЗ 0,390 2,7 42,6 62,5 28,1 28,4 28,8 28,6
1 дЗ 0,348 1,7 38,4 55,7 25,4 25,8 26,2 26,0
1 33 0,154 -0,0 0,0 24,6 0,0 4,5 8,4 6,8
2 ДД 0,323 -0,0 -6,6 51,7 4,5 6,3 8,0 7,2
2 дд 0,292 0,2 -8,7 46,7 5,7 7,3 8,9 8,2
2 ДЗ 0,349 3,7 42,8 : 56,0 28,4 28,8 29,2 29,0
2 дЗ 0,313 2,3 35,9 50,2 23,9 24,3 24,8 24,6
2 33 0,153 -0,0 0,0 24,5 0,0 4,5 8,4 6,8
4 ДД 0,243 -8,8 -8,0 38,9 9,2 10,2 11,7 11,0
4 дд 0,228 -4,3 -10,3 36,5 7,8 9,0 10,7 9,9
4 ДЗ 0,305 4,6 39,3 48,9 26,3 26,7 27,1 26,9
4 дЗ 0,274 2,8 30,6 43.9 20,5 21,0 21,6 21,3
4 33 0,151 -0,1 0,0 24,1 0,1 4,5 8,4 6,8
Приложение 2
375
продолжение Таблицы 4
1 2 3 4 5 6 7 8 9 Ю
6 дд 0,195 -24,5 ; -8,8 31,3 : 20,4 20,9 21,8 21,4
6 дд 0,190 -11,6 -11,4 30,5 : 12,1 12,9 14,4 13,7
6 ДЗ 0,276 4,6 35,5 44,3 ; 23,8 24,3 24,8 : 24,6
6 дЗ 0,248 2,7 26,3 39,8 : 17,7 18,3 19,1 18,7
6 33 0,149 -0,1 0,0 23,8 0,1 4,5 8,5 6,9
8 ДД 0,163 -46,2 -9,5 26,1 35,8 36,1 36,7 36,4
8 дд 0,164 -22,9 -12,5 26,2 19,4 19,9 21,0 20,5
8 ДЗ 0,255 4,4 32,5 : 40,8 21,9 22,4 23,0 22,7
8 дЗ 0,230 2,5 23,3 36,8 15,7 16,3 17,3 16,9
8 33 0,147 -0,2 0,0 23,5 0,1 4,5 8,5 6,9
10 ДД ; 0,139 -72,0 -9,8 22,3 54,1 54,3 54,8 54,6
10 дд 0,144 -36,5 -13,3 23,0 28,8 29,1 : 30,0 29,6
10 ДЗ 0,238 4,0 29,6 38,1 20,0 20,5 21,3 20,9
10 дЗ ! 0,215 2,3 20,7 34,5 14,0 14,7 15,9 15,3
10 33 ; 0,145 -о,з 0,0 3,2 0,2 4,5 8,5 6,9
кО = 0,02 (D - 40 мм )
1 ДД 0,361 14 -6,7 57,9 4,6 6,4 7,9 7,2
1 дд 0,317 0,7 -8,0 50,8 5,3 7,0 8,5 7,8
1 ДЗ 0,322 3,0 31,2 51,5 20,8 21,3 21,8 21,5
1 дЗ 0,283 1,8 25,5 45,3 17,0 17,6 18,4 18,0
1 33 0,151 -0,1 0,0 24,1 0,1 4,5 8,4 6,8
2 ДД 0,284 -0,3 -7,0 45,4 4,8 6,6 8,4 7,6
2 дд 0,257 -0,2 : -8,8 41,2 5,9 7,4 9,2 8,4
2 ДЗ 0,261 4,1 27,6 41,9 18,6 19,2 19,9 19,6
2 дЗ 0,233 2,4 20,4 37,4 13,8 14,5 15,6 15,1
2 33 0,147 -0,2 ' 0,0 23,5 0,1 4,5 8,5 6,9
4 ДД 0,207 -12,3 -8,6 33,1 11,7 12,5 13,9 13,3
4 дд 0,195 -6,6 -10,7 31,3 8,9 10,0 11,8 11,0
4 ДЗ 0,204 4,8 21,5 32,6 14,8 15,5 16,6 16,1
4 дЗ 0,187 2,6 14,5 29,9 9,9 10,9 12,6 11,8
4 33 0.139 -0,6 0,0 22,3 0,4 4,5 8,7 7,0
6 ДД 0,163 -32,8 -9,4 26,1 26,4 26,8 27,7 27,2
6 дд 0,159 -17,2 -11,8 25,5 : 15,6 16,2 17,7 17,0
6 ДЗ 0,172 4,3 17,3 27,6 12,0 12,8 14,5 13,7
6 дЗ 0,162 2,0 11,1 25,9 7,6 8,9 11,2 10,2
6 33 ' 0,133 -1,2 0,0 21,2 0,8 4,6 8,9 7,1
8 ДД : 0,134 -60,4 -10,1 21,4 46,0 46,2 46,9 46,6
8 дд i 0,135 -32,7 -12,9 21,6 26,0 26,4 : 27,5 27,0
8 ДЗ 0,152 3,1 14,5 24,3 10,1 11,1 13,2 12,2
8 дЗ 0,145 0,9 9,0 23,2 6,3 7,8 10,6 9,4
8 33 ; 0,126 -2,0 0,0 20,2 1,4 4,7 9.1 7,3
376
Приложение 2
окончание Таблицы 4
1 2 3 4 5 6 7 8 9 10
10 дд 0,113 -92,5 -10,5 18,2 68,4 68,6 69,1 : 68,8
10 дд 0,117 -50,9 -13,7 18,7 38,6 38,9 39,7 39,3
10 \ ДЗ i 0,137 1,6 12,5 21,9 8,8 9,9 12,4 11,3
10 дЗ 0,132 -0,1 7,7 21,2 5,5 7,1 10,4 9,0
10 33 0,120 -2,9 0,0 19,3 2,0 4,9 9,4 7,6
kD = 0,05 (D = 100 mm)
1 ДД 0,303 1,4 -7,4 48,6 5,1 6,8 8,5 7,7
1 дд i 0,268 0,8 -8,3 42,9 5,6 7,1 8,9 8,1
1 : ДЗ 0,251 3,4 20,5 40,3 13,8 14,6 15,6 15,1
1 дЗ 0,223 2,0 15,1 35,7 10.2 11,2 12,6 11,9
1 33 0,145 -0,3 0,0 23,2 0,2 4,5 8,5 6,9
2 \ ДД 0,229 -1,6 -7,7 36.7 5,7 7,2 9,3 8,4
2 дд 0,209 ; -1,3 -9,3 33,5 6,4 7,8 9,9 8,9
2 ДЗ 0,190 4,3 15.8 30,4 11,0 11,9 13,5 12,8
2 дЗ 0,175 2,2 10,6 28,0 7.3 8,6 10,8 9,8
2 33 0,136 -0,9 0,0 21,8 0,6 4,5 8,8 7,1
4 ДД 0,159 -20,7 -9,6 25,5 17,8 18,4 19,6 19,0
4 дд i 0,152 -12,3 ; -11,0 24,3 12,1 12,9 14,7 ! 13,9
4 ДЗ 0,138 2,5 10,8 22,1 7,8 9,0 11,7 : 10,5
4 дЗ 0,133 0,5 6,7 21,3 4,8 6,6 10,1 8,6
4 33 0,120 -2,9 0,0 19,3 2,0 4,9 9,4 7,6
6 ДД 0,121 -51,4 -10,5 19,5 39,9 40,1 ; 40,9 40,5
6 дд 0,120 -31,0 -12,3 19.2 24,8 25,3 26,5 25,9
6 ДЗ 0,112 -1,9 8,0 18,0 6,9 8,3 11,7 10,2
6 дЗ 0,111 -4,2 ; 4,6 17,8 5,3 7,0 ; 10,8 9,2
6 33 0,107 -6,1 : 0,0 17,2 4,2 6,2 10,5 8,7
8 ДД 0,098 -90,9 -11,3 15,7 67,4 67,6 : 68,2 67,9
8 дд 0,099 -55,6 -13,5 i 15,8 41,7 42,0 42,9 : 42,4
8 ДЗ 0,096 -7,2 6,4 15,4 8,7 9,8 13,3 11,7
8 дЗ 0,096 -9,2 3,8 15,4 8,1 9,2 12,8 11,2
8 33 ; 0,097 -10,4 0,0 15,5 7,2 8,5 12,3 10,7
Приложение 2
377
Таблица 5.
Csl(Tl)
Спектрометрические характеристики кристалла Csl(Tl) цилиндрической формы
0D* Н : средний коэффициент светосбора т , его осевая"! bz ) и радиальная ( 5Г) не-
однородности, их вклад в разрешение RT, собственное разрешение кристалла Ro ,
полное разрешение R при двух энергиях гамма-излучения, световой выход С от-
носительно кристалла Nal(TI) 040x40 мм. Значениа^В и Сприведены при двух
значениях конверсионной эффективности. Симво/дОл^^бозначает диффузно-
отражаюимо поверхность с эффективной зеркальностью <рГ= 0,58 или 0,75;
Д^1Л|/5з^ отражатель, состоящий из зеркальней боковой поверхности и диффуз-
Тю-отражающего торца
ность.
с <р) = 0,58 или 0,75; (33j- полностью зеркальная поверх -
R, % R, %
Энергия Энергия с %
(МэВ) (МэВ)
0,662 1,275 0,662 1,275
т Конверсионная эффективность
относит. Nal(TI)
т j Oipd"
- жателя т 57,% 8Г,% R , % R °/о 0,45 0,75 0,45 0,75
a z г т'о
1 2 3 4 5 6 7 8 9 70 77 72 72
КО = 0,01 (D = 10 мм)
1 ДД 0,714 -з,о -5,2 4,0 6,0 7,8 7,0 7,1 6,6 ' 51,5 85,8
1 дд 0,680 -1,9 -6,4 4,4 6,3 8,1 7,3 7,4 6.9 49,1 81,8
1 ДЗ 0.576 2,7 37,6 23,8 : 24,2 24,8 24,5 24,6 24,4 41,5 69,2
1 дЗ 0,545 1,6 32,6 20,5 21,0 21,8 21,4 21,5 21,3 39,3 65,5
1 33 (0Д37) —0,0 0,0 ; 0,0 4,5 7,7 6,4 6,6 5,7 31,5 52,5
2 ДД (офоУ) -12,0 ”5,6 9,6 10,6 11,9 11,3 : 11,4 11,0 43,8 73.0
2 дд 0,592 -7,2 -7,3 7,1 8,4 : ю,о 9,2 9,4 8,9 42,7 71,1
2 ДЗ 0,529 3,8 35,9 ! 22,8 23,3 i 23,9 23,6 23,7 23,5 38,1 63,6
2 дЗ 0,505 2,2 28,5 18,0 18,6 19,5 19,0 19,1 18,9 36,4 60,7
2 33 0,431 -0,1 0,0 0,1 4,5 7,7 6,4 6,6 5,7 31,1 51,8
4 ДД 0,457 -41,4 -6,6 30,3 30,6 31,2 30,9 31,0 : 30,8 32,9 54,9
4 дд 0,464 -25,7 -8,6 19,4 20,0 : 20,9 20,4 20,5 20,2 33,5 55,8
4 дз 0,480 4,5 30,8 i 19,6 20,1 21,0 20,6 20,6 : 20,4 34,6 57,7
4 : дЗ 0,464 2,5 22,3 14,1 14,8 : 16,0 15,4 15,5 15,2 33,4 55,7
4 33 0,419 -0,3 0,0 0,2 4,5 7,8 6,4 6,7 5,7 30,2 50,4
6 ДД 0,358 ; -79,0 -7,4 55,3 55,5 55,9 55,7 55,7 55,6 25,8 43,0
6 дд 0,376 : -51,1 -9,8 36,5 36,8 37,4 37,1 37,2 37,0 27,1 45,2
6 ДЗ 0,450 4,4 26,3 16,8 17,4 18,4 17,9 18,0 17,7 32,4 54,0
6 дЗ 0,438 2,4 18,1 11,4 12,3 13,8 13,1 13,2 12,8 31,6 52,6
6 33 0,408 -0,5 0,0 0,4 4,5 7,9 6,5 : 6,7 5,8 29,4 49,0
8 ДЗ 0,426 3,9 23,0 14,7 15,3 16,6 16,0 16,1 15,7 30,7 51,2
8 дЗ 0,418 1,9 15,3 9,7 10,7 12,4 11,6 . 11,8 11,2 ; 30,1 50,2
8 33 0,397 -0,8 0,0 0,6 4,5 8,0 6,5 • 6,8 5,8 28,7 47,8
378
Приложение 2
продолжение Таблицы 5
7 i 2 3 4 5 6 7 8 9 10 77 12 13
10 ДЗ 0,407 3,3 20,4 13,0 13,7 15,2 14,5 : 14,6 14,2 29,4 49,0
10 дЗ : 0,402 1,4 13,3 8,4 9,5 11,5 10,6 10,8 10,2 29,0 48,3
10 33 ; 0,387 -1,2 0,0 0,8 4,6 8,1 6,6 6,9 5,9 27,9 46,5
kD = 0,04 (D - 40 мм)
1 ДД 0,649 -4,0 -5,7 4,8 6,5 8,3 7,5 ' 7,7 7,1 46,8 78,0
1 дд 0,615 -2,6 -6,7 4,8 6,6 8,4 7,6 ; 7,7 7,2 44,4 74,0
1 ДЗ 0,500 3,0 23,0 14,6 15,3 16,4 15,9 : 16,0 15,6 36,1 60,1
1 дЗ 0,475 1,7 : 17,5 11,1 12,0 13,4 : 12,7 12,8 12,4 34,3 57,1
1 33 0,419 : -0,3 0,0 0,2_ 4,5 7,8 6,4 6,7 5,7 30,2 50,4
2 ДД 0,525 -17,2 -6,3 13,3 : 14,1 : 15,2 14,7 : 14,8 14,4 37,8 63,1
2 дд 0,512 ; -10,7 i -7,6 9,3 10,3 11,8 11,1 11,2 10,8 36,9 61,5
2 ДЗ 0,436 3,8 18,4 11,8 12,7 ' 14,1 13,4 13,6 13,1 31,4 52,4
2 дЗ 0,423 1,9 12,6 8,0 : 9,2 11,2 10,3 10,4 9,9 30,5 50,9
2 33 0,397 -0,8 0,0 0,6 : 4,5 : 8,0 6,5 6,8 5,8 28,7 47,8
4 ДД 0,368 -59,5 -7,3 43,1 43,3 43,8 43,6 43,6 43,5 26,6 44,3
4 дд 0,375 -38,6 -9,1 28,4 28,8 29,6 29,2 29,2 29,0 27,1 ; 45,1
4 ДЗ 0,368 2,4 12,9 8,4 9,6 11,7 10,7 10,9 10,3 ; 26,5 44,2
4 дЗ 0,365 0,3 8,1 5,3 6,9 9,7 8,5 8,7 7,9 26,3 43,9
4^, 33 0,358 -2,8 0,0 1,9 4,9 8,5 7,0 7,2 6,2 25,8 43,0
6 ДД 0,277 -112,0 -8,3 77,3 77,5 77,9 77,7 77,7 77,6 19,9 : 33,2
6 дд 0,291 -76,1 -10,3 53,5 53,7 54,2 : 54,0 54,0 53,8 : 21,0 = 34,9
6 ДЗ 0,325 -0,9 9,7 6,9 8,2 10,9 9,7 9,9 9,1 ; 23,4 39,0
6 дЗ ' 0,325 -3,1 5,9 5,0 6,7 9,9 8,5 8,7 7,8 23,4 i 39,1
6 33 0,324 -5,9 0,0 4,1 6,1 9,5 8,0 8,3 7,3 23,4 39,0
8 ДЗ 0,291 -5,8 7,7 7,9 9,1 11,8 10,6 10,8 10,0 21,0 ; 35,0
8 дз : 0,294 -7,8 4,7 7,1 8,4 11,3 10,0 10,2 9,4 21,2 35,3
8 33 0,295 -10,0 0,0 7,0 8,3 11,2 : 9,9 10,2 : 9,3 21,3 35,4
10 ДЗ i 0,264 -11,5 6,4 10,7 11,6 14,1 13,0 13,2 12,5 19,1 31,8
10 дЗ 0,267 -13,3 3,9 10,6 11,5 14,0 12,9 13,1 12,4 19,3 32,1
10 33 0,269 -15,2 0,0 10,6 11,5 14,0 12,8 13,0 12,3 19,4 32,4
кО = 0,1 (D = 100 мм)
1 ДД 0,550 -6,6 -6,6 6,6 : 8,0 9,7 8,9 9,1 8,5 39,6 66,1
1 дд 0,520 -4,5 -7,1 5,8 7,3 9,3 8,4 8,6 8,0 37,5 62,5
1 ДЗ 0,425 2,8 12,2 7,9 9,1 11,1 10,2 10,4 9,8 30,7 51,1
1 дЗ 0,412 1,1 8,3 5,3 7,0 9,5 8,3 8,5 7,8 29,7 49,5
1 33 0,387 -1,2 0,0 0,8 4,6 8,1 6,6 6,9 * 5,9 27,9 46,5
2 ДД 0,411 -28,9 -7,2 21,8 22,3 23,2 22,8 22,8 22,6 29,6 49,4
2 дд одоз: -19,4 : -8,1 15,0 15,7 17,0 16,4 : 16,5 16,1 29,0 48,4
2 ДЗ 0,349 0,8 8,4 5,7 7,3 10,1 8,9 9,1 8,3 25,2 42,0
2 дЗ 0,347 -1,1 5,3 3,8 5,9 9,1 7,8 8,0 7,1 25,0 41,7
2 33 0,341 -4,2 0,0 2,9 5,4 8,9 7,4 7,7 6,7 24,6 40,9
Приложение 2
379
окончание Таблицы 5
7 . 2 3 4 5 6 7 8 9 10 77 12 ; 13
4 ДД 0,262 -97,1 -8,4 68,8 69,0 69,5 69,2 69,3 69,1 18,9 31,5
4 дд 0,268 -68,1 -9,6 48,7 48,9 49,6 49,3 49,3 49,1 19,3 32,2
4 ДЗ 0,266 -10,6 5,1 9,8 10,8 13,4 12,2 12,4 11,7 19,2 32,0
4 дЗ 0,268 -12,8 3,1 10,1 11,1 13,6 12,5 12,7 11,9 19,3 32,2
4 : 33 i 0,269 -15,2 0,0 10,6 11,5 14,0 12,8 13,0 12,3 19,4 32,4
6 ДД 0,187 - -9,4 119,0 119,0 119,4 119,2 119,3 119,2 13,5 22,5
6 дд 0,196 - -10,8 88,8 88,9 89,4 89,2 ; ' 89,2 89,1 14,1 23,5
6 ДЗ 0,215 -28,5 3,5 21,7 22,2 23,9 23,1 23,2 22,7 15,5 25,8
6 дЗ 0,217 -29,8 2,2 21,7 22,1 23,8 23,0 23,2 22,7 15,7 26,1
6 33 0,218 -32,1 : 0,0 22,3 22,8 24,4 23,6 23,8 23,3 15,7 26,2
8 ДЗ 0,179 -51,4 ; 2,6 37,1 ; 37,4 38,6 38,0 38,1 37,8 12,9 21,5
8 дЗ 0,181 -51,8 : 1,7 36,6 36,9 38,2 37,6 : 37,7 37,3 13,0 21,7
8 33 0,181 -54,1 0,0 37,4 : 37,7 38,9 38,3 38,4 38,0 13,0 21,7
10 ДЗ 0,152 -77,4 i 2,1 54,5 54,7 55,7 55,2 55,3 55,0 10,9 18,2
10 дЗ 0,154 -77,2 ; 1,4 53,6 53,8 54,8 54,3 54,4 54,1 11,1 18,5
10 33 0,153 —79,9 0,0 54,9 55,1 56,1 55,6 : 55,7 55,4 11,0 18,4
Таблица 6.
CsIfTl)
Спектрометрические характеристики кристалла Csl(TI) в виде прямоугольной призмы с
высотой Н и основанием ах а : средний коэффициент светосбора т , его осевая Сд‘)
и поперечная (5Х) неоднородности, их вклад в разрешение , собственное разре-
шение кристалла R^ , полное разрешение R при двух энергиях гамма-излучения,
световой выход С относительно кристалла Nal(TI) 040x40 мм. Значения R и С
приведены при двух значениях конверсионной эффективности. Символ ДД или дд
обозначает диффузно-отражающую поверхность с эффективной зеркальностью
<р) = 0,58 или 0,75; ДЗ или дЗ - отражатель, состоящий из зеркальной боковой
поверхности и диффузно-отражающего торца с (р) = 0,58
тью зеркальная поверхность.
или^ОТ^ 33 - полнос-
R, % R, %
Энергия (МэВ) : Энергия (МэВ) С. %
0,662 1,275 0,662 1,275
я D Конверсионная эффективность относит. Nal(TI)
- теля т 5 7,% % Я, % % 0,45 0,75 0,45 0,75
a Z Т' .
7 : 2 3 4 5 : 6 7 8 9 ю 77 12 13
1 ДД (0727^ -3,0 1,7 ка = 2,7 0,01 (а = 5,3 10 мм) 7,1 6,3 6,5 5,9 52,4 87,4
1 дд 0,691 -1,9 1,4 : 2,1 5,0 7,0 6,1 - 6,3 5,7 49,9 83,1
1 ДЗ 0,545 3,3 0,0 2,1 5,0 7,5 6,4 6.6 5,9 39,3 65,5
1 дЗ I'oSgj 1,9 0,0 1,3 4,7 7,4 6,2 6,4 5,7 37,4 62,4
1 33 <07437 ))-0,0 0,0 0,0 4,5 . 7,7 6,4 6,6 5,7 31,5 52,5
380
Приложение 2
продолжение Таблицы 6
Z 2 3 4 5 6 7 8 9 Ю 77 72 13
2 ДД (oST) -11,0 1,4 8,3 9,4 10,8 10,2 10,2 9,8 45,2 75,3
2 дд 0,607 *6,8 1,0 5,1 6,8 8,6 7,8 7,9 7,4 43,8 73,0
2 ДЗ ; 0,500 4,4 0,0 2,8 5,3 7,9 6,8 7,0 6,2 36,0 60,0
2 дЗ 0,483 2,6 0,0 1,7 4,8 7,6 6,4 6,7 5,8 34,9 58,1
2 33 ; 0,431 -0,1 0,0 0,1 4,5 7,7 6,4 6,6 5,7 31,1 51,8
4 ДД 0,478 -38,4 1,3 27,7 28,1 28,7 28,4 28,5 28,3 34,4 57,4
4 дд 0,481 -24,1 0,9 17,4 18,0 18,9 18,5 18,5 18,3 34,7 57,8
4 ДЗ 0,457 5,4 0,0 3,4 5,6 8,3 7,1 7,4 6,6 32,9 54,9
4 дЗ 0,448 3,1 0,0 2,0 4,9 7,9 6,6 6,9 6,0 32,3 53,9
4 33 0,419 -о,з 0,0 0,2 4,5 7,8 6,4 6,7 5,7 30,2 50,4
6 ДД 0,376 -73,9 1,2 51,8 52,0 52,3 52,2 52,3 52,2 27,1 45,2
6 дд 0,391 -48,2 0,8 34,0 34,3 34,7 34,6 34,7 34,5 28,2 47,0
6 ДЗ 0,431 5,4 0,0 3,3 5,6 8,4 7,2 7,4 : 6,6 31,1 51,8
6 дЗ 0,426 3,0 0,0 1,9 4.9 8,0 6,7 6,9 6,0 30,7 51,2
6 33 0,408 -0,5 : 0,0 0,4 4,5 7,9 6,5 : 6,7 5,8 29,4 49,0
KCL = 0,04 (< 1 = 40 мм)
1 ДД 0,659 -4,0 1,8 3,5 5,7 7,6 6,8 : 6,9 6,4 47,6 79,3
1 дд 0,623 -2,6 1.6 2,6 5,2 : 7,4 6,4 6,6 6,0 44,9 74,9
1 ДЗ 0,484 3,5 0,0 2,3 5,1 7,8 6,6 6,8 6,1 34,9 58,1
1 дЗ 0,463 2,0 0,0 1.4 4,7 7,7 6,4 6,7 5,8 33,4 55,7
1 33 СоД19> I -о,з 0,0 0,2 4,5 7,8 6,4 6,7 5,7 30,2 50,4
2 ДД 0,540 -16,0 1,5 12,0 12,8 14,0 13,4 13,5 13,2 38,9 64,9
2 дд 0,522 ; -10,2 1,2 7,6 8,8 10,5 ; 9,7 : 9,9 9,4 37,7 62,8
2 ДЗ 0,424 ; 4,2 0,0 2,8 5,3 : 8,3 7,0 7,2 6,4 30,5 50,9
2 дЗ 0,416 : 2,1 0,0 1,5 4,8 8,0 6,6 6,9 5,9 30,0 50,0
2 33 0,397 -0,8 0,0 0,6 4,5 8,0 6,5 6,8 5,8 28,7 47,8
4 : ДД : 0,382 -56,4 1,4 40,5. 40,7 41,3 40,9 41,0 40,9 27,5 45,9
4 дд 0,385 -37,0 1,0 26,5 26,9 27,7 27,3 27,4 27,2 27,8 46,3
4 ДЗ 0,362 3,3 0,0 2,7 5,2 8,6 7,2 7,5 6,5 26,1 43,5
4 дЗ 0,362 0,6 : 0,0 1,6 4,8 8,4 : 6,9 7,1 6,1 26,1 43,5
4 33 0,358 -2,8 0,0 1,9 4,9 8,5 7,0 7,2 6,2 25,8 43,0
6 дд 0,299 -73,5 1,0 51,4 51,6 52.1 51,9 51,9 51,8 21,5 35,9
6 ДЗ 0,320 -о,з 0,0 3.4 5,6 9,2 7,7 8,0 6,9 23,1 38,5
6 дЗ 0,323 -2,5 0,0 3,2 : 5,5 9,1 7,6 7,9 6,9 23,3 38,8
6 : 33 0,324 -5,9 0,0 4,1 6,1 9,5 8,0 8,3 7,3 23,4 39,0
к а - 0,1 (а = 100 мм)
1 ДД 0,556 -6.5 2.1 5.4 7,0 8,9 8,1 8,2 7,7 401 66,9
1 дд 0,524 -4,6 1,8 4,0 6,0 8,3 7,3 7,5 6,8 37,7 i 62,9
1 ДЗ 0,418 3,3 0,0 2,3 5,1 8,1 6,8 7,1 6,2 ; 30,1 50,2
1 дЗ 0,407 15 : 0,0 1,3 4,7 8,0 6,6 6,9 5,9 29,3 48,9
1 33 (0387) -1,2 0,0 0,8 4,6 8,0 6,6 6,9 ; 5,9 27,9 46,5
Приложение 2
381
окончание Таблицы 6
/ i 2 3 4 5 6 7 8 9 Ю 11 12 ' 13
2 ДД ; 0,420 -215 1.7 20,4 20,9 21,8 21,4 21,4 21,2 30,3 50,5
2 дд 0,408 -18,8 1,3 13,8 14,5 15,9 15,2 15,4 15,0 29,4 49,0
2 ДЗ : 0,345 13 0,0 2,4 ; 5,1 8,7 7,2 7,5 6,4 24,9 41,5
2 дЗ : 0,344 -1,0 0,0 2,1 5,0 8,6 : 7,1 7,4 6,3 24,8 41,4
2 33 0,341 -4,2 0,0 2,9 5,4 8,9 7,4 7,7 6,7 24,5 40,9
4 ДД 0,269 -93,9 1,8 66,4 66,5 67,0 66 8 66,8 66,7 19,4 32,4
4 дд 0,272 -66,6 1,3 47,2 47,4 48,1 47,8 47,8 47,6 19,6 32,7
4 ДЗ 0,265 -10,6 0,0 9,3 10,3 13,1 11,8 12,1 11,3 ; 19.1 ; 31,9
4 дЗ 0,268 -12,4 0,0 9,7 10,7 ; 13,3 12,1 12,3 11,6 19,3 ; 32,2
4 33 0.269 ' -15.2 . 0,0 10,6 11,5 14.0 12.9 : 13,0 12,3 19,4 32,4
Таблица 7.
Csl(Na)
Спектрометрические характеристики кристалла Csl(Na) цилиндрической формы
0Dx н с коэффициентом оптического поглощения к: средний коэффициент свето-
сбора т , его осевая (5Z ) и радиальная (5Г) неоднородности, их вклад в разрешение
Rr, собственное разрешение кристалла Ro , полное разрешение R при двух энергиях
гамма-излучения, световой выход С относительно кристалла Nal(TI) 040x40 мм.
Символ ДД или дд обозначает диффузно-отражающую поверхность с эффективной
зеркальностью (р) = 0,58 или 0,75; ДЗ или дЗ - отражатель, состоящий из зеркаль-
ной боковой поверхности и диффузно-отражающего торца с <р) - 0,58 или 0,75;
33 - полностью зеркальная поверхность.
Тип R, %
И D отра- жа- теля т 5г - % 5Г, % С, % RT, % По % Энергия (МэВ) 0,662 1,275
1 2 3 4 5 6 7 8 9 10
K.D = 0,02 (D = 10 мм)
1 : ДД 0,664 ; -2,3 -5,7 90,4 4,1 6,1 7,1 6,7
1 дд 0,624 -1,5 : -6,8 85,0 4,7 6,5 7,5 7,1
1 ДЗ 0,529 2,7 26,1 72,1 17,3 17,9 18,4 18,1
1 дЗ 0,492 : 1,6 21,1 67,0 14,0 14,7 15,3 15,0
1 33 0,394 -0,1 0,0 53,7 0,1 4,5 6,6 5,7
2 ДД 0,556 -11,2 : -6,3 75,7 9,5 ; 10,5 11,2 Г 10,9
2 дд 0,535 -6,6 -7,8 72,9 7,1 8,4 9,3 8,9
2 ДЗ 0,469 3,8 22,7 63,9 15,2 : 15,8 16,4 16,1
2 дЗ 0,442 2.2 16,6 60,2 11,0 11,9 12,7 ; 12,3
2 33 0,383 -0.3 0,0 52,2 0,2 4,5 6,6 5,7
4 ДД i 0,407 -42.6 -7.1 55,4 31,5 31,8 32,1 32,0
4 дд 0,411 -26,0 ‘ -9,0 S 56,0 19,8 20,3 20,8 ; 20,6
4 ДЗ 0,406 4,4 17,2 55,3 11,7 : 12,5 13,4 13,0
4 дЗ 0,391 2,2 11,5 53,3 7,7 8,9 10,1 9,5
4 33 0,363 -0,8 0,0 49,4 0,5 4,5 6,7 5,8
382
Приложение 2
продолжение Таблицы 7
/ 6 2 ДД 3 0,315 4 -83,3 5 -7,8 6 42,9 . 7 59,0 8 59,2 9 59,4 Ю 59,3
6 дд 0.329 -52,8 -9,9 44,8 38,3 38,5 38,9 38,7
6 ДЗ : 0,368 3,4 13,8 50,1 9,3 10,4 11,5 11,0
6 дЗ 0,359 1,3 8,8 48,9 5,9 7,4 8,9 8,2
6 33 0,345 -1,6 0,0 47,0 1,1 4,6 6,9 5,9
8 ДЗ 0,340 2,2 11,5 46,3 7,8 9,0 10,4 9,7
8 дЗ 0,335 0,3 7,2 45,6 4,9 6,6 8,4 7,6
8 33 0,328 -2,7 0,0 44,7 1,8 4,9 7,2 6,2
kD= 0,05 (D = 25 мм)
1 ДД 0,601 -3,1 -6,2 81,9 4,8 6,6 7,7 7,2
1 дд 0,563 -2,1 -7,1 76,7 5,0 6,7 7,8 7,3
1 ДЗ 0,462 3,0 16,7 62,9 11,2 12,1 12,9 12,5
1 дз 0,434 1,6 12,2 59,1 8,1 9,3 10,4 9,9
1 33 0,378 -0,4 0,0 51,5 0,3 4,5 6,6 5,7
2 ДД 0,481 -15,8 -6,9 65,5 12,8 13,6 14,3 14,0
2 дд 0,463 -9,7 -8,1 63,1 9,1 10,1 11,0 10,6
2 ДЗ 0,392 3,6 12,7 53,4 8,7 9,8 10,9 10,4
2 дЗ 0,377 1,6 8,4 51,4 5,6 7,2 8,7 8,0
2 33 0,354 -1,2 0,0 48,2 0,8 4,6 6,8 5,9
4 ДД 0,331 -59,7 -7,9 45,1 43,5 43,7 44.0 43,9
4 дд 0,335 -38,2 -9,4 45,6 28,2 28,6 29,1 28,8
4 ' ДЗ 0,320 1,4 8,4 43,6 ' 6,0 7,5 9,2 8,4
4 дЗ 0,316 -0,7 5,2 4з,о : 3,9 6,0 8,0 7,1
4 33 0,312 -4,0 0,0 42,5 2,8 5,3 7,5 6,6
6 ДД 0,247 -114,4 -8,6 33,6 : 80,0 80,1 80,3 80,2
6 дд 0,257 -76,7 -10,3 35,0 : 54,5 54,7 55,0 54,9
6 ДЗ 0,276 -3,6 6,2 37,6 6,3 7,7 9,6 8,7
6 дЗ 0,276 -5,9 3,8 37,6 5,7 7,2 9,2 8,3
6 33 0,278 : -8,4 0,0 37,9 5,8 7,4 9,3 8,5
8 ДЗ 0,243 -10,0 4,9 33,1 9,5 10,6 12,2 11,5
8 дЗ 0,244 -12,2 3,0 33,2 9,6 10,6 12,2 11,5
8 33 0,248 -14,3 0,0 33,8 9,9 10,9 12,5 11,7
кО= 0,1 (D = 50 мм)
1 ДД \ 0,520 -5,1 -7,2 70,9 6,1 7,6 8,7 8,2
1 дд 0,487 -3,7 -7,6 66.3 5,7 7,3 8,5 7,9
1 ДЗ 0,399 2,9 9,9 54,4 6,9 8,2 9,5 8,9
1 дЗ 0,382 1,3 6,7 52,0 4,5 6,4 8,0 7,3
1 33 0,354 -1,2 0,0 48,2 0,8 4,6 6,8 5,8
Приложение 2
383
окончание Таблицы 7
1 2 2 ДД 3 0,390 : 4 -24,8 5 -8,1 6 53,2 7 19,3 8 19,8 9 20,4 Ю 20,1
2 дд 0,378 -16,5 ' -8,8 51,5 13,5 : 14,2 15,0 14,6
2 Дз 0,324 1,2 6,7 44,1 4,9 6,6 8,5 7,6
2 дЗ 0,318 -0,9 4.2 43,3 3,3 5,6 7,7 6,8
2 33 0,312 -4,0 0,0 42,6 2,8 5,3 7,5 6,5
4 ДД 0,250 -88,9 -9,0 34,0 64,0 64,2 64,4 64.3
4 дд 0,253 -61,3 -10.1 34,5 44,4 44,7 45,1 . 44,9
4 Дз 0,245 -9,5 4,0 33,3 9,0 10,0 11,7 : 10,9
4 дЗ 0,245 -11,8 2,4 33,4 9,3 10,3 12,0 11,2
4 33 0,248 -14,3 0,0 33,8 9,9 10,9 12,5 11,7
6 ДЗ 0,197 -26,5 2,8 26,9 20,3 20,8 21,9 21,4
6 дЗ 0,199 -28,1 1,7 27,1 20,4 20,9 22,0 21,5
6 33 0,202 -30,3 0,0 27,5 21,1 : 21,5 22,5 22,1
8 ДЗ 0,164 -48,2 2,2 22,4 34,9 35,2 36,0 35,6
8 дЗ 0,166 -49,0 1,4 22,6 34,7 35,0 i 35,8 35,4
8 33 0,168 —51,1 0,0 22,9 35,4 35,6 36,4 36,0
kD = 0,2 (D = 100 мм)
1 : ДД 0,411 —10.3 -8,4 56,0 9,5 10,6 11,5 11,1
1 дд 0,387 -7,9 -7,9 52,7 7,9 9,1 10,3 9,7
1 : ДЗ 0,328 0,6 4,8 44,6 3,7 5,8 7,8 7,0
1 дЗ 0,320 -1,1 3,0 ; 43,6 2,6 5,2 7,4 6,5
1 33 0,312 -4,0 0,0 42,6 2,8 5,3 7,5 6,5
2 ДД 0,282 -46,1 -9,5 38,4 34,4 34,7 : 35,2 34,9
2 ; дд 0,276 -33,8 -9,1 37,5 25,2 25,6 : 26,3 26,0
2 ; ДЗ 0,246 -9,3 2,8 33,6 8,5 9,6 11,3 10,5
2 дЗ 0,246 -11,7 1,7 33,5 9,1 10,2 11,8 11,1
2 33 0,248 -14,3 0,0 33,8 9,9 10,9 12,5 11,7
4 ДД 0,165 -150,2 -10,2 22,4 104,9 105,0 105,3 105,2
4 дд 0,167 -114,4 : -10,2 22,7 80,3 80,4 80,8 80,6
4 : ДЗ 0,165 -47,5 1,4 22,4 34,5 34,8 35,5 35,2
4 дЗ 0,166 -48,5 0,9 22,7 34,4 34,7 35,5 35,1
4 : 33 0,168 -51,1 0,0 22,9 35,4 35,6 36,4 36,0
6 ДЗ 0,121 -98,7 0,9 16,5 68,8 69,0 69,5 69,2
6 дЗ 0,122 -99,0 0.6 16,7 68,3 : 68,4 69,0 68,7
6 33 0,123 -103,0 0,0 16,7 70,3 70,4 70,9 70,7
384
Приложение 2
Таблица 8.
BGO
Спектрометрические характеристики кристалла BGO цилиндрической формы 0Dx Н
с коэффициентом оптического поглощения к : средний коэффициент светосбора т ,
его осевая (Sz) и радиальная (5Г) неоднородности, их вклад в разрешение Rx,
собственное разрешение кристалла Ro , полное разрешение R при двух энергиях
гамма-излучения, световой выход С относительно кристалла Nal(Tl) 040 x 40 мм.
Символ ДД или дд обозначает диффузно-отражающую поверхность с эффективной
зеркальностью <р> = 0,58 или 0,75; ДЗ или дЗ - отражатель, состоящий из
зеркальной боковой поверхности и диффузно-отражающего торца с (р) = 0,58 или
0,75; 33 - полностью зеркальная поверхность.
Тип стра- жа- J R, % Энергия (МэВ)
и D теля т 8Z, % 5Г, % С, % RT, % Ro-% 0,662 1,275
7 2 3 4 5 6 7 8 9 Ю
kD = 0,02 (D - 10 мм)
1 ДД : 0,549 ; -0,5 -6,0 22,9 4,0 \ 4,0 8,3 \ 6,6
1 дд 0,499 -о,з -7,4 20,8 ; 4,9 4,9 9,1 7,4
1 ДЗ 0,482 2,3 22,8 20,1 16,1 16,1 17,9 17,1
1 дЗ 0,430 1,4 18,1 17,9 12,8 12,8 15,2 14,1
1 33 0,269 -0,1 0,0 11,2 0,1 0,1 10,4 7.5
2 ДД 0,452 -5,6 -6,6 18,9 6,3 6,3 10,3 8,6
2 дд 0,422 ; -3,1 -8,4 17,6 6,1 6,1 10,3 8,6
2 ДЗ 0,411 3,1 19,2 17,1 13,7 13,7 16,1 : 15,0
2 дЗ 0,370 1,8 13,8 15,4 9,8 9,8 13,2 11.7
2 33 0,263 -0,2 0,0 10,9 0,2 0,2 10,6 7,6
4 ДД 0,333 -27,9 -7,6 i 13,9 21,7 21,7 23,6 ; 22,7
4 дд 0,327 -15,7 -9,7 13,6 13,4 13,4 16,4 ; 15,0
4 : ДЗ 0,338 3,5 14,0 14,1 10,2 10,2 13,8 : 12,2
4 дЗ 0,311 1,7 9,3 12,9 6,6 6,6 11,8 9,7
4 33 0,250 -0,7 0,0 10,4 0,5 0,5 10,9 7,8
6 ДД 0,259 -60,8 -8,3 10,8 44,9 44,9 ; 46,2 45,6
6 дд 0,264 -35,0 -10,8 11,0 26,6 26,6 : ; 28,6 27,7
6 ДЗ 0,295 2,9 11,1 12,3 8,1 8,1 12,8 10,8
6 дЗ 0,276 1,1 7,0 11,5 5,1 5,1 11,5 9,0
6 33 0,238 -1,4 0,0 9,9 0,9 0,9 11,2 8,1
8 ДЗ 0,266 : 2,1 9,1 11,1 6,7 6,7 ; 12,5 10,1
8 дЗ 0,253 0,0 5,7 10,5 4,2 4,2 : 11,6 8,8
8 33 0,226 ; -2,2 0,0 9,4 1,6 1,6 11,5 8,4
10 ДЗ 0,243 0,5 7,7 10,1 5,9 5,9 12,5 9,9
10 дЗ 0,235 -1,2 4,7 9,8 3,8 3,8 11,8 8,9
10 33 0,216 -3,3 0,0 9,0 2,3 2,3 11,9 8,7
kD = 0,04 (D = 20 мм)
1 ДД 0,504 -0,7 -6,4 21,0 4,3 4,3 8,8 7,0
1 дд 0,457 ; -0,4 -7,5 19,0 5,0 5,0 9,5 7,7
Приложение 2
385
продолжение Таблицы 8
7 2 3 4 5 6 7 8 9 10
1 ДЗ 0,418 2,5 16,4 XIA 11,7 11,7 14,4 13,2
1 дЗ 0,374 1,5 12,1 15,6 8,6 8,6 12,3 10,7
1 33 0,263 -0,2 0,0 10,9 0,2 0,2 : 10,6 7,6
2 ДД 0,402 : -7,4 -7,1 16,8 7,7 7,7 11,5 9,8
2 дд 0,376 -4,4 -8,6 15,7 6,8 6,8 11,1 9,3
2 ДЗ 0,341 3,3 12,4 14,2 9,1 9,1 13,0 11,3
2 дЗ 0,312 1,6 8,3 13,0 6,0 6,0 11,4 9,2
2 33 0,250 -0,7 0,0 10,4 0,5 0,5 10,9 7,8
4 ДД 0,285 -36,3 -8,1 11,9 27,8 27,8 29,6 28,7
4 дд 0,280 i -21,5 -10,1 11,7 17,3 17,3 20,1 18,8
4 ДЗ 0,267 2,7 8,2 11,1 6,2 6,2 12,2 9,8
4 дЗ 0,253 0,4 5,1 10,6 3,8 3,8 11,4 8,7
4 33 0,226 -2,2 0,0 9,4 1,6 1,6 11,5 8,4
6 ДД 0,216 -77,6 -8,9 9,0 56,7 56,7 57,9 57,3
6 дд 0,220 -47,4 -11,2 9,2 35,1 35,1 37,0 36,1
6 ДЗ 0,227 ; -0,3 6,1 9,4 5,1 5,1 12,5 9,7
6 дЗ 0,220 -2,0 3,7 9,2 3,6 3,6 12,1 9,1
6 33 0,206 -4,7 0,0 8,6 3,2 3,2 12,4 9,2
8 ДЗ 0,199 -4,0 4,9 8,3 6,0 6,0 13,5 10,6
8 дЗ 0,196 -6,0 3,0 8,2 5,7 5,7 13,5 10,5
8 33 0,189 -7,9 0,0 7,9 5,5 5,5 13,6 10,6
10 ДЗ 0,178 -9,2 4,0 7,4 8,8 8,8 15,6 12,8
10 дЗ 0,177 -10,9 2,4 7,4 8,5 8,5 15,4 12,6
10 33 0,173 -12,0 0,0 7,2 8,4 8,4 15,5 12,6
kD= 0,06 (D = 30 мм)
1 ДД 0,465 -0,9 -6,8 19,4 4,6 4,6 9,2 7,4
1 дд 0,422 -0,7 -7,7 17,6 5,2 5,2 9,8 7,9
1 ДЗ 0,376 2,8 12,6 15,7 9,1 9,1 12,7 11,1
1 дЗ 0,339 1,5 8,9 14,1 6,4 6,4 11,3 9,2
1 33 0,256 -0,4 0,0 10,7 0,3 0,3 10,7 7,7
2 ДД 0.362 -9,6 -7,5 15,1 9,2 9,2 : 12,9 11,2
2 дд 0,339 -5,9 -8,8 14,1 7,5 7,5 12,0 10,1
2 ДЗ 0,298 3,Г 9,0 12,4 6,7 6,7 12,0 9,8
2 дЗ 0,278 1,1 5,8 11,6 4,3 4,3 11,1 8,5
2 33 0,238 -1,4 0,0 9,9 0,9 0,9 11,2 8,1
4 ДД 0,248 -45,3 -8,6 10,3 34,2 34,2 35,9 35,1
4 дд 0,245 ; -28,1 -10,3 10,2 21,8 i 21,8 24,4 23,2
4 ДЗ 0,227 -0,0 5,6 9,5 4.8 4,8 12,3 9,5
4 дЗ 0,220 -1,8 3,4 9,2 3,4 3,4 12,0 9,0
4 33 0,206 -4,7 0,0 8,6 3,2 3,2 12,4 9,2
6 ДД 0,184 -95,3 -9,5 7,7 68,9 68,9 70,1 69,5
6 дд 0,188 -60,9 -11,5 7,8 44,4 44,4 46,1 45,3
386
Приложение 2
продолжение Таблицы 8
/ 2 3 4 5 6 7 8 9 Ю
6 ДЗ 0,189 -6,1 4,1 7,9 6,7 6,7 14,2 ; 11,2
6 дЗ 0,186 -7,9 2,5 7,8 6,7 6,7 14,2 : 11,3
6 33 0,181 -9,9 0,0 7,5 6,9 6,9 14,5 ; 11,5
8 ДЗ 0,162 -14,4 3,2 6,8 12,1 12,1 18,1 15,5
8 дЗ 0,162 -15,8 2,0 6,8 12,2 12,2 18.2 : 15,6
8 33 0,160 -16,9 0,0 6,7 11,7 11,7 17,9 15,3
kD = 0,08 (D = 40 мм)
1 ДД 0,433 -1,2 -7,1 18,0 5,0 5,0 9,6 7,7
1 дд 0,393 -1,0 -7,9 16,4 5,3 5,3 10,1 8,2
1 ДЗ 0,345 2,9 10,1 14,4 7,4 7,4 11,8 10,0
1 дЗ 0,315 1,4 6,9 13,1 5,0 5,0 10,9 8,6
1 33 0,250 -0,7 0,0 10,4 ; 0,5 0,5 10,9 7,8
2 ДД 0,329 -12,0 -7,9 13,7 10,9 10,9 14,4 12,9
2 дд 0,310 -7,7 -9,0 12,9 8,5 8,5 12,9 11,0
2 ДЗ 0,269 2,6 6,8 11,2 5,3 5,3 11,7 9,2
2 дЗ 0,254 0,3 4,3 10,6 3,3 3,3 11,2 8,4
2 33 0,226 -2,2 0,0 9,4 1,6 1,6 11,5 8,4
4 ДД 0,219 -54,7 -9,0 9,1 41,0 41,0 42,6 41,8
4 дд 0,217 -35,4 —10,5 9,0 26,8 26,8 29,2 28,1
4 ДЗ 0,200 -3,4 4,1 8,3 5,4 5,4 13,3 10,3
4 дЗ 0,196- -5,7 2,5 8,2 5,3 i 5,3 13,3 10,3
4 33 0,189 -7,9 0,0 7,9 5,5 5,5 13,6 10,6
6 ДЗ 0,162 -14,0 2,9 6,8 11,8 11,8 17,9 15,3
6 дЗ 0,162 -15,6 1,8 6,8 12,1 12,1 18,1 15,5
6 33 0,160 -16,9 0,0 6,7 11,7 11,7 17,9 15,3
8 ДЗ 0,138 -26,6 2,3 5,7 20,4 20,4 25,1 23,0
8 дЗ 0,138 -27,7 1,4 5,8 20,3 20,3 25,0 22,8
8 33 0,137 -28,7 0,0 5,7 20,0 20,0 24,8 22,6
kD - 0,12 (D = 60 мм)
1 ДД 0,381 -2,1 -7,7 15,9 5,6 5,6 10,4 8,4
1 дд 0,348 -1,9 -8,1 14,5 5,6 5,6 10,8 8,7
1 ДЗ 0,302 2,7 7,0 12,6 5,3 5,3 11.2 8.9
1 дЗ 0,280 0,8 4,5 11,7 3,4 3,4 : 10,8 8,1
1 33 0,238 -1,4 0,0 9,9 0,9 0,9 11,2 8,1
2 : дд 0,279 -17,5 -8,5 11,6 14,9 14,9 18,1 16,6
2 дд 0,264 -11,9 -9,2 11,0 11,1 11,1 15,3 13,4
2 ДЗ 0,229 0,1 4,4 9,5 4,0 4,0 12,0 9,1
2 дЗ 0,221 -1,8 2,7 9,2 2,9 2,9 11,9 8,8
2 33 0,206 -4,7 0,0 8,6 3,2 3,2 12,4 9,2
Приложение 2
387
окончание Таблицы 8
1 2 3 4 5 6 7 8 9 ю
4 ДД 0,177 -74,8 7,4 55,1 55,1 56,6 55,8
4 дд 0,176 -51,5 -10,7 7,3 37,9 37,9 40,1 39,1
4 ДЗ 0,163 -13,6 2,5 6,8 11,6 11,6 17,8 15,1
4 дЗ 0,162 -15,4 1,5 6,8 11,9 11,9 18,0 15,4
4 33 0,160 -16,9 0,0 6,7 11,7 11,7 17,9 : 15,3
6 ДЗ 0,129 -33,6 1,8 5,3 25,1 25,1 29,3 27,4
6 дЗ 0,129 -34,8 1,1 5,4 25,1 25,1 : 29,3 27,3
6 33 0,128 -35,7 0,0 5,3 24,7 24,7 29,0 27,0
8 ДЗ 0,106 ; -59,7 1,3 4,3 42,7 42,7 45,9 44,4
8 дЗ 0,106 -59,9 0,9 4,4 42,0 42,0 45,2 ; 43,7
8 33 0,105 -59,8 0,0 4,4 41,3 41,3 : 44,6 43,0
Таблица 9.
BGO
Спектрометрические характеристики кристалла BGO с коэффициентом оптического по-
глощения к в виде прямоугольной призмы с высотой Н и основанием ах а : сред-
ний коэффициент светосбора т , его осевая (5Z ) и поперечная (6Х) неоднородности,
их вклад в разрешение Rx, собственное разрешение кристалла Rq , полное разреше-
ние R при двух энергиях гамма-излучения, световой выход С относительно кристал-
ла Nal(TI) 040x40 мм. Символ ДДили дд обозначает диффузно-отражающую по-
верхность с эффективной зеркальностью (р> - 0,58 или 0,75; ДЗ или дЗ -
отражатель, состоящий из зеркальной боковой поверхности и диффузно-отражающего
торца с (р) = 0,58 или 0,75; 33 - полностью зеркальная поверхность.
Тип R, %
DTpa‘ Энергия (МэВ)
п а теля т 8Z, % % С, % RT, % Ro, % 0,662 1,275
1 2 3 4 5 6 7 8 9 Ю
ка - 0,02 ( а = 10 мм)
1 ДД 0,564 -0,7 2,1 23,5 2,3 2,3 7,6 5,7
1 дд 0,511 -0,4 ; 1,8 21,3 1,9 1,9 7,8 5,8
1 ДЗ 0,456 3,3 ; 0,0 19,0 2,1 2,1 8,3 6,2
1 дЗ 0,411 2,0 i 0,0 17,1 1,4 1,4 8,6 6,2
1 33 (70^269^ )) -0-1 i 0,0 11,2 0,1 О-1 10,4 7.5
2 ДД одтГ -6Л 1,7 19,6 4,8 4,8 9,2 7,4
2 дд 0,437 , z3,7 1.4 18,2 3.0 3,0 8,7 6,6
2 ДЗ 0,392 / 4,4 0,0 16,3 3,0 3,0 9,2 6,9
2 дЗ 0,357 z 2,6 ; 0,0 14,9 1.8 1,8 9,3 6,8
2 33 0,263 / -0,2 0,0 10,9 0,2 0,2 10,6 7,6
4 Г ДД /0,350 -26.5 1,5 14,6 19,8 19,8 21,9 20,9
4 : дд 0,340 -15,0 1,2 : 14,2 11,2 11,2 14,6 13,1
4 ; ДЗ 0,325 4,9 : 0,0 13,6 3,0 3,0 10,0 7.5
4 дЗ 0,303 2,5 0,0 12,6 1,7 1,7 10,0 7,3
4 33 0,250 “0,7 0,0 10,4 0,5 0,5 10,9 7,8
388
Приложение 2
продолжение Таблицы 9
7 2 3 4 5 6 7 8 9 Ю
6 ДД 0,271 -58,9 1,2 11,3 43,1 43,1 44,4 i 43,8
6 дд 0,274 -34,0 0,8 11,4 24,9 24,9 26,9 26,0
6 ДЗ ; 0,287 4,5 0,0 11,9 3,0 3,0 10,6 7,9
6 дЗ 0,272 18 0,0 11,3 1,6 1,6 10,5 7,7
6 33 0,238 “1,4 0,0 9,9 0,9 0,9 11,2 8,1
8 ДЗ 0,260 3,0 0,0 10,8 2,6 2,6 10,9 8,1
8 дЗ 0,249 0,4 : 0,0 10,4 1,9 1,9 11,0 8,0
8 33 0,226 “2,2 0,0 9,4 1,6 1,6 11,5 8,4
10 ДЗ : 0,239 1,8 0,0 10,0 2,6 2,6 11,4 8,4
10 дЗ 0,232 -0,9 0,0 9,7 2,3 2,3 11,5 8,4
10 33 i 0,216 -3,3 0,0 9,0 2,3 2,3 11,9 8,7
ка = 0,04 ( а = 20 мм)
1 ДД : 0,516 -0,8 2,3 21,5 2,6 2,6 8,0 6,0
1 0,466 -0,5 2,0 19,4 2,2 2,2 8,2 6,1
1 дз 0,401 3,5 0,0 16,7 2,3 2,3 8,9 6,6
1 дЗ 0,363 2.1 0,0 15,1 1,5 1,5 9,1 6,7
1 33 0,263 -0,2 0,0 10,9 0,2 0,2 10,6 7,6
2 ДД 0,417 -7,9 1,9 17,4 6,2 6,2 10,4 8,7
2 дд 0,387 -5,0 1,5 16,1 4,0 4,0 9,6 7,4
2 ДЗ 0,330 4,5 0,0 13,8 3,1 3,1 9,9 7,5
2 дЗ 0,306 2,3 0,0 12,7 1,7 1,7 10,0 7,3
2 33 0,250 -0,7 0,0 10,4 0,5 0,5 10,9 7,8
4 : ДД 0,297 -34,8 1,7 12,4 25,9 25,9 ; 27,8 26,9
4 дд 0,289 -20,8 1,3 12,0 15,4 15,4 18,4 17,1
4 ДЗ 0,262 3,4 0,0 10,9 2,7 2,7 10,9 8,1
4 дЗ 0,250 0,7 0,0 10,4 1,8 1,8 11,0 8,0
4 33 0,226 “2,2 0,0 9,4 1,6 1,6 11,5 8 4
6 ДД 0,224 -76,1 1,3 9,3 55,4 55,4 56,6 56,0
6 дд 0,227 -46,6 0,9 9,5 33,7 33,7 35,6 34,7
6 ДЗ 0,223 1,1 0,0 9,3 3,2 3,2 11,9 8,9
6 дЗ 0,218 -1,7 0,0 9,1 2,9 2,9 12,0 8,8
6 33 0,206 -4,7 0,0 8,6 3,2 3,2 12,4 9,2
8 ДЗ 0,197 -3,6 0,0 8,2 5,3 5,3 13,3 10,3
8 дз 0,195 -5,4 0,0 8,1 5,2 5,2 13,3 10,2
8 33 0,189 “7,9 0,0 7,9 5,5 5,5 13,6 10,6
ка = 0,06 (а = 30 мм)
1 ДД 0,475 “1,0 2,5 19,8 2,9 2,9 8,4 6,4
1 дд \ 0,430 “0,7 2,1 17,9 2,4 2,4 8,6 6,4
1 ДЗ I 0,364 3,7 0,0 15,2 2,4 2,4 9,3 6,9
1 дЗ 0,332 2,0 0,0 13,8 1,5 1,5 9,5 6,9
1 33 0,256 -0,4 i 0,0 10,7 0,3 0,3 10,7 7,7
Приложение 2
389
продолжение Таблицы 9
7 2 3 4 5 6 7 8 9 Ю
2 ДД 0,374 -10,1 ; 2,0 15,6 7,8 7.8 11,8 10,1
2 дд 0,348 -6,6 1,6 14,5 5,1 5,1 10,5 8,4
2 ДЗ \ 0,292 4,1 0,0 12,2 3,0 3,0 10,5 7,8
2 дЗ 0,275 1,6 0,0 11,4 1,5 1,5 10,5 7,6
2 33 0,238 -1,4 0,0 9,9 0,9 0,9 11,2 8,1
4 ДД 0,257 -43,7 1,8 : 10,7 32,4 32,4 34,2 33,3
4 дд 0,251 -27,4 1,4 ; 10,5 20,2 20,2 22,9 21,6
4 ДЗ 0,224 1,0 0,0 9,3 3,0 3,0 11,8 8Г8
4 дЗ 0,219 -1,7 0,0 9,1 2,7 2,7 11,9 8,8
4 33 0,206 -4,7 ; 0,0 ; 8,6 3,2 3,2 12,4 9,2
6 ДД 0,190 -93,7 1,5 ; 7,9 67,7 67,7 68,8 68,2
6 дд 0,193 -60,1 1,0 • 8,0 43,3 43,3 45,0 44,2
6 ДЗ 0,187 -4,9 : 0,0 : 7,8 6,3 6,3 14,0 11,0
6 дЗ 0,186 -7,1 0,0 7,7 6,5 6,5 14,2 1L2
6 33 0,181 -9,9 0,0 7,5 6,9 6,9 14,5 11,5
8 \ дз 0,161 -13,7 0,0 6,7 11,9 11,9 18,0 15,4
8 дЗ 0,162 -15,4 6,0 6,7 12,0 12,0 18,0 15.4
8 33 0,160 -16,9 0,0 ка = 0,08 ( 6,7 11,7 а = 40 мм) 11,7 17,9 15,3
1 ДД 0,441 -1,3 2,7 18,4 3,2 3,2 8,8 6,7
1 дд 0,399 -1,0 2,3 16,6 2,6 2,6 9,0 6,7
1 ДЗ 0,337 3,8 0,0 14,0 2,5 2,5 9,7 7,2
1 дЗ 0,309 2,0 0,0 12,9 1,5 1,5 9,9 7,2
1 зз 0,250 -0,7 0,0 10,4 0,5 0,5 10,9 7,8
2 : ДД 0,340 -12,6 2,1 14,2 9,6 Г 9,6 13,4 11,7
2 дд 0,317 -8,4 1,7 13,2 6,4 6,4 1L5 9,4
2 дз 0,265 3,2 ; 0.0 11.0 2,8 2,8 10,9 8,1
2 дЗ 0,252 0,7 : 0,0 10,5 1,7 1,7 10,9 8,0
2 33 0,226 -2,2 0,0 9.4 1,6 1,6 11,5 8,4
4 ДД 0,227 -53,1 1,9 9,4 39,1 39,1 40,8 40,0
4 дд 0,222 -34,6 1,5 9,2 25,3 25,3 27,8 26,6
4 ДЗ 0,198 -3,0 0,0 8,2 4,8 4,8 13,1 10,0
4 дЗ 0,196 -5,1 : 0,0 8,2 4,9 4,9 13,2 10,1
4 33 0,189 -7,9 0,0 : 7,9 5,5 5,5 13,6 10,6
б ДД 0,165 -111,3 1,6 : 6,9 : 79,8 79,8 80,9 80,4
б дд 0,167 -74,6 1,0 : 7,0 53,4 53,4 55,0 54,2
б ДЗ 0,162 -13,0 0,0 6,7 11,6 11,6 17,8 15,1
б дЗ 0,162 -15,0 0,0 : 6,7 11,8 11,8 17,9 15,3
6 33 0,160 -16,9 0,0 ; 6,7 11,7 11,7 17,9 15,3
8 ДЗ 0,137 -27,1 0,0 : 5,7 21,1 21,1 25,7 23.6
8 дЗ 0,138 -28,3 0,0 5,8 20,7 20,7 i 25,4 23,3
8 33 0,137 -28,7 0,0 5,7 20,0 20,0 24,8 22,6
390
Приложение 2
окончание Таблицы 9
1 2 3 4 5 6 7 8 9 10
ка = 0,12 (а = 60 мм)
1 дд 0,387 -2,1 3,0 16,1 3,9 3,9 9,5 7,4
1 дд 0,352 -1,9 2,5 14,7 3,2 3,2 9,7 7,3
1 ДЗ 0,297 3,4 0,0 12,4 2,5 2,5 10,3 7.6
1 дЗ 0,277 1,3 0,0 11,6 1,3 хз 10,4 7,5
1 33 0,238 -1,4 0,0 9,9 0,9 0,9 11,2 8,1
2 ДД 0,286 -18,3 2,4 11,9 13,7 13,7 17,1 15,6
2 дд 0,269 -12,8 : 1,9 11,2 9,5 9,5 14,1 12,1
2 ДЗ \ 0,226 1,1 ; 0,0 9,4 2,9 2,9 11,8 8,7
2 дЗ 0,220 -1,6 0,0 9,2 2,6 2,6 11,8 8,7
2 33 0,206 -4,7 : 0,0 ; 8,6 3,2 3,2 12,4 9,2
4 ДД 0,182 -73,2 ! 2,2 = 7,6 ; 53,3 53,3 54,8 54,1
4 дд 0,179 -50,9 1,7 7,5 ; 36,7 : 36,7 38,9 37,9
4 ДЗ 0,162 -13,1 = 0,0 • 6,7 11,3 11,3 17,6 14,9
4 дЗ 0,162 -15,0 0,0 ; 6,8 11,6 11,6 17,8 15,2
4 33 0,160 -16,9 : 0,0 6,7 11,7 11,7 17,9 15,3
6 ДД 0,130 -147,4 1,8 5,4 104,0 104,0 105,1 104,6
6 дд 0,131 -105,1 = 1,2 5 5,4 74,1 74,1 75,6 74,9
6 ДЗ 0,127 -34,0 0,0 ; 5,3 ; 25,8 25,8 29,9 28,0
6 дЗ 0,128 -35,2 : 0,0 : 5,4 : 25,5 25,5 29,7 27,8
6 33 0,128 “35,7 0,0 5,3 ; 24,7 24,7 29,0 27,0
8 ДЗ 0,104 -60,4 = 0,0 = 4,3 43,3 43,3 46,4 44,9
8 дЗ 0,106 -60,3 0,0 4,4 42,4 42,4 45,6 44,1
8 33 0,105 -59,8 0,0 : 4,4 41,3 41,3 44,6 43,0
Приложение 2
391
Таблица 10.
CWO
Спектрометрические характеристики кристалла CWO цилиндрической формы
0Dx Н с коэффициентом оптического поглощения к: средний коэффициент свето-
сбора т , его осевая (5Z) и радиальная (5Г) неоднородности, их вклад в разрешение
Rx, собственное разрешение кристалла Ro , полное разрешение R при двух энергиях
гамма-излучения, световой выход С относительно кристалла Nal(Tl) 040x40 мм.
Символ ДД или дд обозначает диффузно-отражающую поверхность с эффективной
зеркальностью (р) = 0,58 или 0,75; ДЗ или дЗ - отражатель, состоящий из зеркаль-
ной боковой поверхности и диффузно-отражающего торца с (р) - 0,58 или 0,75;
33 - полностью зеркальная поверхность.
Тип R, %
Энергия (МэВ)
н D теля т 8Z, % 6Г, % С, % Rx,% Ro,% 0,662 1,275
1 2 3 4 5 6 7 8 9 Ю
KD = 0,02 (D = 10 мм)
1 ДД : 0,3 -6,3 38,3 4,1 4,1 7,0 5,8
1 дд 0,428 0,2 -7,7 34,3 5,1 5,1 7,8 6,6
1 ДЗ 0,451 2,0 21,8 36,1 13,9 13,9 15,1 14,5
1 дЗ 0^94 ; 1,2 17,2 31,6 10,9 : 10,9 : 12,6 ! 11,8
1 33 (У™) s -0,1 0,0 17,5 0,1 0,1 8,4 6,0
2 ДД 0,388 -3,4 -6,8 31,1 5,4 5,4 8,3 7,0
2 дд 0,357 -2,0 -8,5 28,6 5,9 5,9 8,8 7,5
2 ДЗ 0,374 2,6 18,1 30,0 11,5 11,5 13,2 12,4
2 дЗ 0,330 1,5 13,0 26,4 8,3 8,3 10,7 9,6
2 33 0,213 -0,2 0,0 17,1 0,2 0,2 8,5 6,1
4 ДД 0,287 -20,9 -8,0 : 23,0 s 17,1 17,1 : 18,6 17,9
4 дд 0,276 -11,2 -10,1 22,1 10,9 10,9 : 13,2 12,2
4 ДЗ 0,296 2,8 13,2 23,7 8,5 8,5 11,1 9,9
4 дЗ 0,268 1,4 8,7 21,5 5,6 5,6 9,4 7,8
4 33 0,203 -0,6 0,0 16,2 0,4 0,4 8,7 6,3
6 ДД 0,224 -48,7 -8,8 17,9 36,9 36,9 37,8 37,4
6 дд 0,224 -27,1 -11,2 18,0 21,5 21,5 23,0 22,3
6 ДЗ 0,253 2,3 10,4 20,3 6,7 6,7 10,3 8,8
6 дЗ 0,234 0,6 6,7 18,8 4,2 4,2 9,1 7,2
6 33 0,193 -1,3 0,0 15.5 0,9 0,9 8,9 6,5
8 ДЗ 0,225 1,0 8,6 18,0 5,6 5,6 10,0 8,2
8 дЗ 0,211 -0,6 5,4 16,9 3,6 3,6 9,2 7,1
8 33 0,184 “2,1 0,0 14,7 1,5 1,5 9,2 6,7
10 ДЗ 0,204 0,1 7,3 16,3 5,0 5,0 10,0 8,0
10 дЗ 0,194 -0,9 4,5 15,6 3,3 3,3 9,5 7,2
10 33 0,175 -3,1 0,0 14,1 2,2 2,2 9,6 7,1
392
Приложение 2
продолжение Таблицы 10
1 2 3 4 5 б 7 8 9 Ю
kD = 0,04 (D - 20 мм)
1 да 0,433 0,4 -6,8 34,7 4,5 4,5 7,4 6,2
1 дд 0,388 0,2 -8,0 31,1 5,2 5.2 8,2 6,9
1 ДЗ 0,378 2,2 15,7 : 30,3 * 10,0 10,0 11,8 11,0
.1 дЗ 0,332 1,3 11,5 ’ 26,6 7,3 7,3 10,0 8,8
1 33 0,213 “0,2 0,0 17,1 0,2 0,2 8,5 6,1
2 ДД 0,341 -4,8 -7,3 27,3 6,3 6,3 9,2 8,0
2 дд 0,315 -3,0 -8,7 25,2 6,3 6,3 9,4 8,1
2 ДЗ 0,298 2,8 11,8 23,9 7,7 7,7 10,5 9,2
2 дЗ 0,269 1,4 7,9 21,5 5,1 5,1 9,1 7,4
2 33 0,203 -0,6 0,0 16,2 0,4 0,4 8,7 6,3
4 ДД 0,243 -27,9 -8,7 19,4 22,2 22,2 23,6 23,0
4 дд 0,235 -16,1 -10,4 18,8 14,1 14,1 16,2 15,2
4 ДЗ 0,225 1,8 7,7 18,1 5,2 5,2 9,7 7,9
4 дЗ 0,212 -0,1 4,8 17,0 3,3 3,3 9,1 6,9
4 33 0,184 -2,1 0,0 14,7 1,5 1,5 9,2 6,7
6 ДД 0,185 -63,6 -9.5 14,8 47,6 47,6 48,4 48,0
6 дд 0,186 -37,9 —11,6 14,9 28,9 28,9 ; 30,3 29,6
6 ДЗ 0,188 -1,2 5,8 15,1 4,5 4,5 10,1 7,9
6 дЗ 0,181 -2,4 3,6 14,5 3,5 3,5 9,8 7,5
6 33 0,168 -4,4 0,0 13,4 3,0 3,0 10,0 7,5
8 ДЗ 0,163 -4,5 4.6 13,0 5,8 5,8 11,3 9,1
8 дЗ 0,160 -5,7 2,8 12,8 5,2 5,2 11,1 8,7
8 33 0,153 -7,4 0,0 12,3 5,2 5,2 11,2 8,9
10 ДЗ 0,145 -8,5 3,9 11,6 8,0 8,0 13,0 10,9
10 дЗ 0,144 -10,5 2,4 11,6 8,2 8,2 13,2 11,0
10 33 0,141 -11,3 0,0 11,3 7,8 7,8 13,0 10,9
kD= 0,08 (D = 40 мм)
1 1 да 0,366 0,1 -7,5 29,3 5,1 5,1 8,2 6,9
1 : дд 0,329 -0,2 -8,3 26,4 ; 5,5 5,5 8,8 7,4
1 ДЗ 0,301 2,5 9,7 24,1 6,3 6,3 9,5 8,2
1 дЗ 0,270 1,2 6,6 21,7 4,2 4,2 8,6 6,9
1 : 33 0,203 -0,6 0,0 16,2 0,4 0,4 8,7 6,3
2 да 0,275 -8,5 -8,1 22,1 8,8 8,8 11,5 10,3
2 дд 0,256 -5,9 -9,1 20,5 7,6 7,6 10,9 9,4
2 ДЗ 0,226 1,9 6,5 18,1 4,5 4,5 9,4 7,4
2 дз 0,212 -0,0 4,0 17,0 2,8 2,8 8,9 6,7
2 33 0,184 -2,1 0,0 14,7 1,5 1,5 9,2 6,7
Приложение 2
393
окончание Таблицы 10
1 2 3 4 5 6 7 8 9 Ю
4 ДД 0,185 -43,9 -9,7 14,8 33,7 33,7 34,9 34,3
4 дд 0,181 -28,3 : -10,9 14,5 22,2 22,2 24,1 23,2
4 ДЗ 0,163 -3,9 3,9 13,1 5,4 5,4 11,1 8,8
4 дЗ 0,160 ~5,3 2,3 12,9 4,9 4,9 10,9 8,6
4 33 0,153 -7,4 0,0 12,3 5,2 5,2 11,2 8,9
6 ДД 0,136 -95,6 -10,5 10,9 69,9 69,9 70,7 70,3
6 дд 0,137 -62,5 -12,1 11,0 45,8 45,8 47,0 46,5
6 ДЗ 0,131 -13,4 2,8 10,5 11,2 11,2 15,5 13,6
6 дЗ 0,132 -14,9 1,8 10,5 11,5 11,5 15,8 13,9
6 33 0,130 “15,8 0,0 10,4 11,0 11,0 15,4 13,5
8 ДЗ 0,111 -25,8 2,2 8,9 19,7 19,7 ; 23,0 21,5
8 дЗ 0,112 -26,4 1,4 9,0 19,2 19,2 : 22.5 21,0
8 33 0,112 -27,0 0,0 9,0 18,7 18,7 i 22,1 20,6
kD= 0,12 (D ~ 60 мм)
1 ДД 0,318 -0.5 -8,1 25,5 5,6 5,6 8,9 7,5
1 дд 0,288 -0,9 “8,4 23,1 5,7 5,7 9,2 7,7
1 ДЗ 0,257 2,4 6,7 20,6 4,6 4,6 9,0 7,2
1 дЗ 0,237 0,8 4,3 19,0 2,9 2,9 8,5 6,5
1 33 0,193 -1,3 0,0 15.5 0,9 0,9 8,9 6,5
2 ДД 0,231 -13,3 -8,8 18,5 12,1 12,1 14,6 13,4
2 дд 0,217 -9,5 -9,2 17,4 9,6 9,6 12,7 11,3
2 ДЗ 0,189 -0,4 4,3 15,1 3,5 3,5 9,7 7,4
2 дЗ 0,181 “2,0 2,6 14,5 2,9 2,9 9,6 7,2
2 33 0.168 -4,4 0,0 13,4 3,0 3,0 10,0 7,5
4 ДД 0,148 -62,0 -10,6 11,9 46,4 46,4 47,5 47,0
4 дд 0,146 -43,0 -11,1 11,7 32,3 32,3 33,9 33,1
4 ДЗ 0,132 -12,9 2,4 10,5 11,0 11,0 15,4 13,4
4 дЗ 0,132 -14,7 1,4 10,6 11,4 11,4 15,7 13,8
4 33 0,130 -15,8 0,0 10,4 11,0 11,0 15,4 13,5
6 ДД 0,107 -128,6 -11,3 8,6 92,3 92,3 93,1 92,7
6 дд 0,108 -91,0 -12,2 8,6 64,9 64,9 66,0 65,5
6 ДЗ 0,103 -32,6 1,7 8,2 24,4 24,4 27,3 25,9
6 дЗ 0,104 -32,9 1,1 8,3 23,8 23,8 26,7 25,3
6 33 0,104 -33,5 0,0 8,4 23,3 23,3 26,2 ; 24,8
8 ДЗ 0,084 -57,3 1.4 6,7 41,0 41,0 : 43,1 ; 42,1
8 дЗ 0,086 -56,5 0,9 6,9 39,8 39,8 42,0 41,0
8 33 0,086 -56,3 0,0 6,9 38.9 38.9 s 41,1 i 40,1
394
Приложение 2
Таблица 11.
CWO
Спектрометрические характеристики кристалла CWO с коэффициентом оптического
поглощениями^ виде прямоугольной призмы с высотойГн/i основаниек<вх ajx
средний коэффициент светосбора т Г его осевая (5Z) и поперечная (5Х) неоднород-
ности, их вклад в разрешение RT, собственное разрешение кристалла Ко, полное
разрешение R при двух энергиях гамма излучения, световой выход С относительно
кристалла Nal(TI) 04Ох 40 мм. Символ ДД или дд обозначает диффузно-отражающую
поверхность с эффективной зеркальностью <р> = 0,58 или 0,75; ДЗ или дЗ - от-
ражатель, состоящий из зеркальной боковой поверхности и диффузно-отражающего
торца с (р) - 0,58 или 0,75, 33 - полностью зеркальная поверхность.
Тип R, %
о Энергия (МэВ)
п а теля т ' °/о % С, % К,, % Kq, % 0.662 1,275
7 2 3 4 5 6 7 8 9 10
ка = 0,02 (а = 10 мм)
1 ДД (0,500^) -0,1 2,2 40,1 2,3 2,3 6,0 4,6
1 дд 0,447 -0,2 1,8 ; 35,8 1,9 1,9 6,2 4,6
1 ДЗ 0,435 2,8 0,0 34,8 1,9 1,9 6,2 4,7
1 1,7 0,0 : 30,7 1,3 1,3 6,4 4,7
1 33 -0,1 0,0 ; 17,5 0,1 0,1 8,4 6,0
2 ДД 0,413 -3,9 1,8 : 33,1 3,6 3,6 7,1 5,7
2 дд = 0,377 -2,4 1,4 : 30,2 2,5 2,5 6,8 5,2
2 ДЗ 0,364 3,5 0,0 29,2 2,3 2,3 6,9 5,2
2 дЗ 0,324 2,0 0,0 : 26,0 1,4 1,4 7,0 5,2
2 33 0,213 -0,2 0,0 ; 17,1 0,2 0,2 8,5 6,1
4 ДД 0,307 -20,6 : 1,6 24,6 15,8 15,8 17,3 16,6
4 дд 0,293 -11,2 ; 1,2 : 23,5 8,7 8,7 11,3 10,1
4 ДЗ 0,291 3,8 0,0 : 23,3 2,5 2,5 7,7 5,8
4 дЗ 0,265 2,0 0,0 21,2 1,6 1,6 7,8 5,7
4 33 0,203 -0,6 0,0 : 16,2 0,4 0,4 8,7 6,3
6 ДД 0,239 -48,3 1.4 19,1 36,2 ; 36,2 ; 37,0 ! 36,6
6 дд 0,238 -27,1 ; 0,9 19,1 20,2 20,2 21,7 21,0
6 ДЗ 0,250 2,9 0,0 20,0 2,2 2,2 8,1 6,0
6 дЗ 0,233 1,1 0,0 18,6 1,5 1,5 8,2 6,0
6 33 0,193 -1.3 0,0 15,5 0,9 0,9 8,9 6,5
8 ДЗ 0.222 1,5 0,0 17,8 2.1 2,1 8,6 6,3
8 дЗ 0,210 -0,0 0,0 16,9 1.8 1,8 8,7 6,4
8 33 0,184 -2,1 0,0 14,7 1,5 1,5 9,2 6.7
10 ДЗ 0,202 0,2 0,0 16,2 2,5 2,5 9,0 6,7
10 дЗ 0,194 -1,5 0,0 15,5 2,4 2,4 9,2 6,8
10 33 0,175 -3,1 0,0 14,1 2,2 2,2 9,6 7,1
ка = 0,04 (а = 20 мм)
1 ? ДД i 0,452 -0,1 2,4 36,2 2,6 2,6 6,4 4,9
1 дд i 0,403 -0,2 2,0 32,3 2,1 2,1 6,5 4,9
Приложение 2
395
продолжение Таблицы 11
7 2 8 4 5 6 7 8 9 ю
1 ДЗ 0,370 3,0 0,0 29,6 2,0 2,0 6,7 5,1
1 дЗ 0,327 1,7 0,0 26,2 1,3 1,3 7,0 5,1
1 33 0,213 -0,2 0,0 17,1 0,2 0,2 8,5 6,1
2 ДД 0,362 -5,2 2,0 29,0 4,7 4,7 8,0 6,6
2 дд 0,331 -з,з 1,6 26,5 3,3 3,3 7,5 5,9
2 ДЗ 0,293 3,5 0,0 23,5 2,4 2,4 7,6 5,7
2 дЗ 0,266 1,9 0,0 21,3 1,5 1.5 7,7 5,7
2 33 0,203 -0,6 0,0 16,2 0,4 0,4 8,7 6,3
4 АД 0,258 -27,7 1,8 20,6 21,0 21,0 22,4 21,7
4 дд 0,247 -16,1 ; 1,4 : 19,8 12,2 12,2 14,6 13,5
4 ДЗ 0,223 2,6 : 0,0 : 17,9 2,5 2,5 8,6 6,4
4 дЗ 0,211 0,6 = 0,0 ; 16,9 1,8 1,8 8,7 6,4
4 33 0,184 -2,1 0,0 14,7 1,5 1,5 9,2 6,7
6 ДД 0,196 -63,6 1,6 15,7 47,2 47,2 : 48,0 47,6
6 дд 0,195 -38,0 : 1,0 15,7 28,0 28,0 29,4 28,7
6 ДЗ 0,187 -0,5 0,0 15,0 3,1 3,1 9,6 7,2
6 дЗ 0,181 -2,1 0,0 : 14,5 3,0 3,0 9,7 7,3
6 33 0,168 -4,4 0,0 13,4 3,0 3,0 10,0 7,5
8 ДЗ 0,163 -4,3 0.0 13,0 5,3 5,3 11,0 8,8
8 дЗ 0,160 -5,3 0,0 12,8 5,2 5,2 11,1 8,7
8 33 0,153 -7,4 0,0 12,3 5.2 5,2 11,2 8,9
10 ДЗ 0,145 -9,3 0,0 11,6 8,3 8,3 13,2 11,2
10 дЗ 0,144 -10,2 0,0 11,6 8,2 8,2 13,2 11,1
10 33 0,141 -11,3 i 0,0 11,3 7,8 7,8 13,0 10,9
ка = 0,06 ( а = 30 мм)
1 ДД 0,412 -0,2 2,6 33,0 2,8 2,8 6,7 5,2
1 дд 0,368 -0,4 2,2 29,5 2,4 2,4 6,9 5,2
1 ДЗ 0,327 3,1 0,0 26,2 2,2 2,2 7,2 5,4
1 дЗ 0,292 1,6 0,0 23,4 1,4 1,4 7,4 5,4
1 33 0,208 -0,4 0,0 16,7 0,3 0,3 8,6 6,2
2 ДД 0,322 -6,9 2,2 : 25,8 6,0 6,0 9,1 7,8
2 дд 0,295 -4,6 1,7 : 23,6 4,1 4,1 8,3 6,6
2 ДЗ 0,253 3,1 0,0 ; 20,2 2,4 2,4 8,1 6,1
2 дЗ 0,234 1.3 0,0 18,7 1,5 1,5 8,2 6,0
2 33 0,193 -1.3 0,0 = 15,5 0,9 0,9 8,9 6,5
4 ДД 0,222 -35,3 1,9 : 17,8 26,6 26,6 : 27,9 27,3
4 дд 0,214 -21,8 1,5 17,1 16.4 16,4 18,4 17,5
4 ДЗ : 0,187 0,3 0,0 : 15,0 3,0 3,0 9,5 7,2
4 = дЗ ; 0.181 -1,7 0,0 14,5 2,9 2,9 9,6 7,2
4 | зз Г 0,168 -4,4 0,0 13,4 3,0 3,0 10,0 7,5
396
Приложение 2
продолжение Таблицы 11
1 2 3 4 5 6 7 8 9 10
6 ДД 0,165 -79,5 1,7 13,2 58,5 58,5 59,3 59,0
6 дд 0,165 -49,8 1,1 13,2 36,4 36,4 37,6 37,0
6 ДЗ 0,153 "6,3 ; 0,0 12,3 6,4 6,4 11,9 9,6
6 дЗ 0,152 -7,6 : 0,0 12,2 6,6 6,6 12,0 9,8
6 33 0,147 -9,3 0,0 118 6,4 6,4 12,1 9,8
8 ДЗ 0,131 -14,2 0,0 10,5 12,0 12,0 16,2 14,3
8 дЗ 0,131 -14,9 0,0 10,5 11,4 11,4 15,7 13,8
8 33 0,130 -15,8 0,0 ка = 0,08 10,4 (а = 40 мм) 11,0 11,0 15,4 13,5
1 ДД 0,380 -0,3 2,8 30,4 3,1 3,1 7,1 5,5
1 дд 0,340 -0,6 2,3 27,2 2,6 2,6 7,2 5,5
1 ДЗ 0,297 3,1 0,0 23,8 2,3 2,3 7,5 5,6
1 дЗ 0,268 1,7 0,0 21,5 1,5 1.5 7,7 5,6
1 33 0,203 -0,6 0,0 16,2 0,4 0,4 8,7 6,3
2 ДД ; 0,290 -8,9 2,3 23,2 7,4 7,4 10,4 9,1
2 дд 0,267 -6,1 1,8 21,4 5,2 5,2 9,2 7,6
2 ДЗ 0,225 2,3 0,0 18,0 2,3 2,3 8,6 6,4
2 дЗ 0,212 0,5 : 0,0 : 17,0 1,7 1.7 8,7 6,3
2 33 0,184 -2,1 0,0 14,7 1,5 1,5 9,2 6,7
4 ДД : 0,194 -43,7 2,1 15,6 32,7 32,7 33,8 33,3
4 дд 0,188 -28,3 1.6 15,0 21,0 21,0 22,8 22,0
4 i ДЗ 0,163 "3,1 ; 0,0 13,1 4,9 4,9 10,8 8,5
4 дЗ 0,160 -4,6 0,0 12,8 4,9 4,9 10,9 8,6
4 33 0,153 -7,4 ; 0,0 12,3 5,2 5,2 11,2 8,9
6 ДД 0.143 -95,8 ; 1,9 11,4 70,0 70,0 70,7 70,4
6 дд 0,142 -62,9 1.3 11,4 45,4 45,4 46,6 46,0
6 ДЗ 0,132 "13,8 0,0 10,5 11,8 11,8 16,0 14,1
6 дЗ 0,132 -14,6 0,0 10,6 11,3 11.3 15,6 13,7
6 33 0,130 -15,8 0,0 10,4 11,0 11,0 15,4 : 13,5
8 ДЗ 0,112 -26,9 0,0 8,9 20,3 20,3 23,5 22,0
8 дЗ 0,112 -26,9 0,0 9,0 19,7 19,7 22,9 21,5
8 33 0,112 -27,0 0,0 ка = 0,12 9,0 ( а = 60 мм) 18,7 1 18,7 22,1 ; 20,6
1 ДД 0,329 "1,0 3,1 26,4 3,7 3,7 7,7 6,1
1 дд 0,296 -1,3 2,5 23.7 3,1 3,1 7,8 6,0
1 ДЗ 0,255 3,0 0,0 20,4 2,3 2,3 8,1 6,0
1 дЗ 0,235 1,2 0,0 18,9 1.5 1,5 8,2 6,0
1 33 0,193 "1.3 0,0 15.5 0,9 0,9 8,9 6.5
2 ДД 0,242 -13,7 2,6 19,4 10,9 10,9 13,5 12,3
2 дд 0,224 -9,8 2,0 18,0 7,9 7,9 11,4 9.9
2 ДЗ 0,188 0,1 0,0 15,1 2,8 2,8 9,5 7,1
Приложение 2
397
окончание Таблицы 11
7 2 3 4 5 6 7 8 9 10
2 дЗ 0,181 -1,8 0,0 14,5 2,7 2,7 9,6 7,2
2 33 0,168 -4,4 0.0 13,4 3,0 3,0 10,0 7,5
4 ; ДД 0,155 -61,9 2,4 ; 12,4 45,7 45.7 46,8 46,3
4 дд 0,151 -43,0 18 12,1 31,4 31,4 33,0 32,2
4 ДЗ 0,131 -13,0 0,0 ; 10,5 11,5 11,5 15,8 13,9
4 дЗ 0,132 -14,2 0,0 ; 10.6 11,1 11,1 15,5 13,5
4 33 0,130 -15,8 0,0 10,4 11,0 11,0 15,4 13,5
6 ДД 0,111 -129,6 2,2 8,9 92,8 92,8 ; 93,5 93,2
6 дд 0,111 -91,6 15 8,9 65,0 65,0 66,0 65,5
6 ДЗ 0,102 -32,9 ; 0,0 8,2 24,8 24,8 27,6 26,3
6 дЗ 0,104 -зз,з 0,0 8,3 24,3 24,3 27,2 25,8
6 33 0,104 -33,5 0,0 i 8,4 23,3 23,3 26,2 24,8
8 ДЗ 0,084 —57,8 : 0,0 6,7 ; 41,5 41,5 43,6 42,6
8 дЗ 0,085 -57,1 ! 0,0 : 6,8 40,2 40,2 42,3 41,3
8 33 0,086 -56,3 : 0,0 6,9 38,9 38,9 41,1 40,1
предметный указатель
F-центр 60, 127, 128, 146, 200
А
Автол окализованный экситон 118
Аксиальная неоднородность светового
выхода 112, 115, 142,217,309
Активаторная люминесценция 119,121,
122, 123, 124, 126, 128, 129, 130, 134, 149,
150, 151
Амплитудное распределение импульсов
29, 120, 134, 140, 142, 285
Б
Безизлучательная рекомбинация 82,202
Бищелочной фотокатод 22, 28, 31, 62, 65,
93, 141, 145
Быстродействие 14,15,18,52,68,85,88,91,
96, 140, 144, 145, 169, 188, 193, 200, 215,
218
Быстрый компонент сцинтилляции 21,
25, 34, 35, 42, 46, 47, 52, 59, 81, 82, 85, 86,
87, 88, 89, 94, 95, 96, 113, 133, 139, 144,
161, 189, 199, 201,202, 203
в
Восстановление светового выхода после
облучения 214
Временное разрешение 20,26,29,30,42,
59, 85, 90
Время
затухания сцинтилляций 14,15,20,21,
22, 25, 33, 49, 62, 123, 140, 161-162,
206,211
затухания флуоресценции 19,39
формирования импульса 27,30,140,
142
Выход люминесценции 22,24,118,146,
148, 150, 151, 184, 185
Выходная угловая апертура 290,301,331
Г
Гамма-излучение 26,43,49,55,58,71,87,
91,95, 131, 145, 221
Гамма-камера 14,34,63,64,219,221-225,
260, 261
д
Диагностическая медицинская аппара-
тура 18, 19,21,219-225
Диффузно-отражающая поверхность
280, 288, 347
Длина свободного пробега 21,36
Дозовые зависимости светового выхода
156-157
Допирование кристаллов 185, 200, 207,
208, 209,210
Дырочная зона 20
If® Е
Естественная радиоактивность 18,21
ИЯ з
Зеркально-отражающая поверхность
288, 289, 321, 322, 323, 331, 341, 342, 343,
344, 351
ИЙ И
Идентификация радионуклидов
14, 225-239, 260
Индикатриса рассеяния света 263,
272-274
К
Квантовый выход люминесценции 24,118,
146, 148
Кинетика затухания сцинтилляций 59,82,
87-90,91, 161-162, 178,200-203
Предметный указатель
399
Кислородосодержащие примеси 85,147
Комптоновское рассеяние 74, 78, 79,86,
131, 135, 159, 183, 195, 238
Косинусное приближение 266-268
Коэффициент светосбора 74,224,261,265,
267, 269, 271, 281, 282, 284, 285, 294, 295,
300, 301, 303, 304-306, 308, 314, 316, 320,
323, 329, 330, 340, 351
Кремниевый фотодиод 161
Яй л
Лавинный фотодиод 27,29, 30,33,42, 51,
62,63,64, 115, 116, 136, 137, 138, 141, 168,
219
м
Медленный компонент сцинтилляции
35, 36, 37,42, 46, 47, 52, 53, 59, 86, 87, 88,
89, 94, 95, 96, 113, 137, 144, 145, 199, 200,
201,202,215
Метод
Бриджмена 36,37, 39,40, 60, 96,112,199
Монте-Карло 15,136, 230, 232, 235, 261,
265, 266, 271,287,315-319
Стокбаргера 78, 84, 94,112,134
Чохралъского 22, 31,36,37, 38,39, 43,
49, 54, 55, 60, 69, 163, 164, 176, 187,
188, 196, 197
Минимальная детектируемая активность
229, 233, 234
Многократное отражение света 194,263
Моделирование сцинтилляционных
процессов 136
Монокристаллические пленки 66-69
н
Непропорциональность светового
выхода 18,26-27,135
О
Оптическое поглощение 35,44,50,188
Оптическое пропускание 57,144,170,174,
180, 188, 195, 196, 197, 203-205, 211
Отклонение от стехиометрии 166,188,196
Отношение “пик-долина” 158
Отражающая поверхность 16,74,260-357
п
Перенос энергии к центрам люминесцен-
ции 25, 52,177
Плотность ионизации 89,121,129
Полное внутреннее отражение света 292
Позитронная эмиссионная томография
18, 26, 30, 36, 55, 91, 168, 219
Позиционно-чувствительный фотоумно-
житель 64
Послесвечение 18,25, 35, 79,92,94,111,
113, 140, 160, 161, 174, 175, 178, 183, 189,
194, 220
Пространственное разрешение 14,20,34,
63,64,67,115, 168,217,219, 220,221,222,
223, 224, 225
Прямоугольные призмы 57, 271,285,291,
306, 310, 315, 318, 320, 325, 327-328, 329,
331, 333, 340, 345, 355
Р
Радиационная стойкость 22, 61, 79,84-85,
86, 90-91, 113, 159, 166-167, 173, 175, 208
Радиационно-стимулированные измене-
ния 146-157
Радиационный фон 21,67
Радиоизотопный мониторинг 18,136,169,
215
Реабсорбция света 37
Рекомбинация электрона проводимости
20,23
Релаксационный процесс 55,82,90,146
Рентгеновское излучение 47,49,55,66,72,
74, 75, 174, 184, 219, 221, 232
Рождение пар 78, 79,86,131,159, 183,195
С
Световой выход 15, 18, 19, 20,21, 22, 23,
26-34, 37,49, 51, 148, 156-157, 203-205,
260, 283, 284, 302, 311, 320, 329, 351, 368,
374, 377, 379, 381, 384, 387, 391, 394
Свободные экситоны 41
Сечение
с. захвата электронных возбуждений
20,133
фотопоглощения 14,20,34,158,215
Собственное энергетическое разрешение
28, 260, 320, 324, 327, 332
400
Предметный указатель
Соотношение продольного и поперечного
размеров 303-304
Спектр
возбуждения 24,25,39,40,41,43,46,80,
81,82, 122, 171, 176, 177
люминесценции 23,38,39, 40,43, 51,
69, 78-82, 87-90, 93, 151, 161-162,
171, 176-178, 189, 201
пропускания 84, 90,151, 172,213, 214
поглощения 38,39, 40,43,47, 50,68,
190, 196, 201
радиолюминесценции 81
Спин-орбитальное взаимодействие 20
Статистические флуктуации 228,266
Сцинтилляционная конверсионная
эффективность 26, 57,63,142-143,
162,181
Сцинтилляционный блок 134,163,165,
169, 181,348, 349
Сцинтилляционный модуль 64
Сцинтилляционный спектрометр 260,
283,286
т
Температурная зависимость светового
выхода 53, 60, 61, 133, 162, 178, 203,
204
Температурный коэффициент светового
выхода 78
Тяжелые оксидные сцинтилляторы 18,
ПО, 111
Тяжелые редкоземельные элементы 19-59
Ф
Френелевское отражение 179,271,290
Френкелевские пары 153
Фосвич-детектор 60,184,239-241
Фотопоглощение 73, 74, 78,79,86,131,
135, 159, 183, 191, 195
Фундаментальное поглощение 43, 50
X
!iii и
Центры
окраски 147,165, 205
свечения 81, 110, 118, 119, 120, 123, 149,
158,186
ч
Черенковское излучение 13
ш
Шероховатая отражающая поверхность
262, 268, 272, 274, 278, 284, 292, 296, 302,
307,311,313
Шумы фотодиода 137
щ
Щелочно-галоидные сцинтилляторы 18,
110,112-157
э
Экситон 117, 121-126, 133
Электромагнитные калориметры 215-219
Электронно-дырочные пары 27,30,39,
41,42, 64,66, 82
Электронные переходы 23,44,176,186
Энергетическое разрешение 23,27,29,
30, 31, 32, 42, 49, 57, 63, 64, 65, 67, 89, 94,
137, 138, 164, 168, 182, 217, 238, 285-287,
334
Эффективный атомный номер 19,22,35,
50, 53,61,65, 70, 73,79, 86, 92, 111, 113,
160, 170, 175, 194
Эффективная зеркальность диффузного
отражателя 272,276-280
Эффективная фоточасть 159
Химическое травление поверхности 29,33
УКАЗАТЕЛЬ МАТЕРИАЛОВ
А12О3...................14,69. 72-73, 76, 77
BaF2 ...................14, 13, 18,19, 26, 28,85-91, 175, 193,214, 366
Bi4Ge3O12(170K).........364
Bi4Ge3O12 (BGO) ........13, 16,18,28, 110, 111, 158-169,301, 340-345, 364,
384-390
Bi4Si3Oi2 (BSO) ........169-173,364
CaF2(Eu) ............... 60,91-95,364
CaWO4...................Ill, 175,364
CdF2 ...................91-95,367
CdS(Te).................367
CdWO4 (CWO) ............13, 16, 18, 28, 111, 174, 174-184, 187, 301, 346. 364, 391-397
CeF3 ...................15, 18, 78-85, 193, 194, 365
CsBr....................117
CsBr (80K)..............367
CsCl ...................117,367
CsF.....................14, 15. 18, 82,91-95,367
CsGd2F7 ................91-95,367
Csl.....................18, 112, 113, 117, 120, 138, 139-145, 147, 151,152, 153, 175, 214,
217,364,368, 377, 379, 381
CsI(CO3) ...............112,113,139-145,364
CsI(Na).................13, 16, 16, 18, 28, 110-114, 118, 119, 121, 130. 131. 132, 139-145,
175,217,221, 301, 333, 336,338, 339, 364, 381-383
CsI(Tl) ................13, 16, 16, 18,28,30, 49. 65,67, 110, 112-121, 128, 130-147, 150,
151, 152, 156, 157, 168, 175, 194,216,220,239,240, 260, 301,
330-332,333,336,355, 364, 377-381
Gd2SiO5 (GSO)...........28, 70 ,
Gd2S105(Ce) (GSO:Ce).... 19,49, 52-59,365
GdA103(Ce) (GAP:Ce).....52-59,365
KI(In) .................124
KI(T1)..................121, 366
KMgF3...................367
KMgF3(Ce) ..............367
LaCl3(Ce) ..............95-96,365
LaF3(Ce) ...............367
LaF3(Nd)................367
LaLuAlO3 ...............43
UF(W) ..................366
LlI(Eu) ................366
ULuS1O4.................21,51,52
УКАЗАТЕЛЬ МАТЕРИАЛОВ
Д12О3..................14,69. 72-73. 76. 77
BaF2 .................. 14. 13. 18. 19. 26.28. 85-91. 175. 193,214. 366
Bi4Ge3Ol2(170K)........ 364
Bi4Ge3O12 (BGO) .......13. 16. 18,28. 110, 111. 158-169.301,340-345,364.
384-390
Bi4Si3O12(BSO) ........169-173.364
CaF2(Eu) .............. 60.91-95.364
CaW04..................111,175,364
CdF2 ..................91-95.367
CdS(Te) ...............367
CdWO4 (CWO) ...........13, 16. 18,28, 111, 174, 174-184. 187. 301,346. 364. 391-397
CeF3 ..................15. 18. 78-85. 193, 194.365
CsBr...................117
CsBr (80K).............367
CsCl ..................117,367
CsF....................14. 15, 18,82,91-95,367
CsGd2F7 ............... 91-95.367
CsI....................18, 112, 113, 117. 120, 138, 139-145. 147, 151, 152. 153. 175.214,
217,364, 368, 377, 379,381
CsI(CO3) ..............112.113, 139-145,364
CsI(Na)................13. 16, 16, 18.28, 110-114, 118, 119, 121. 130. 131, 132, 139-145,
175,217.221, 301. 333. 336. 338. 339, 364.381-383
CsIfTl) ...............13.16. 16. 18,28,30,49.65,67, 110, 112-121, 128, 130-147, 150,
151. 152. 156, 157, 168. 175, 194. 216, 220, 239, 240. 260. 301.
330-332.333.336,355,364.377-381
Gd2SiO5 (GSO)..........28, 70 .
( Gd2SiO5(Ce) (GSO:Ce))... 19,49.52-59.365
GdA103(Ce) (GAP:Ce)....52-59.365
KI(In) ................124
KlfTl).................121.366
KMgF3..................367
KMgF3(Ce) .............367
LaCl3(Ce) .............95-96,365
LaF3(Ce) ..............367
LaF3(Nd)...............367
LaLuA103 ..............43
LiF(W) ................366
Lil(Eu) ...............366
LILuSIO4...............21,51.52
402
Указатель материалов
LiYSiO4...............21,51,52
Lu2S3(Ce).............49-52
Lu2Sl2O7(Ce) (LPS:Ce).... 49-52
Lu2SiO5(Ce) (LSO:Ce) .... 13, 15. 18. 19-34, 35,36,44, 49, 50, 54, 55, 57, 58, 59, 64, 65,69,
70, 71, 115,137, 138. 139. 168, 220, 240,365
Lu2SlO5(Pr) (LSO:Pr)..365
ЬизА15О12(Се) (LuAG:Ce) ... 18, 19. 34-43,44
ЬизА^-хЗСдРхг ........44-49
LuA103(Ce) (LuAP:Ce) .... 13,15. 19.34-43,366
LuGd2SiO5(Ce) (LGSO:Ce)...21.22,23,25,31,33
LuPO4(Ce) (LOP:Ce)....20,367
NaBi(WO4)2 (NBW)...... 175, 188-192, 365
NaI(77K) .............364
NaI(Tl)............... 18,19, 22.23,26,27,28,30,44,49,53,61,62,63,65,88, 110-124,
131-139. 158, 159,161, 162, 168, 175, 180, 181, 182,193,220,
221, 233, 234,236,239, 240, 283,284, 293-301,305,308, 310,
311, 312.313,320-330, 331, 332, 333, 334, 335, 336,337, 340,
341, 342, 343,344,345,350, 353,355, 364,368, 368-376
PbCO3.................365
PbMoO4 ............... 199, 203
PbMoO4 (100K).........365
PbSO4.................365
PbSO4 (170K)..........365
PbWO4 (PWO)........... 13, 16, 78, 79, 110, 111,
193-214, 215,217-219, 260,317,318,364
Y2SiO5(YSO)........... 24,69-71
Y2S105(Ce) (YSO:Ce) ..366
YsAlsOiu..............73
УзА15О12(Се) (YAG:Ce) ... 14, 16, 60-69, 366
Y^O^Sc)...............68
YA1O3.................60,64.73.75
YAlO3(Ce) (YAP:Ce).... 14, 16.60-69, 76, 77, 366
YAlO3(Pb) (YAP:Pb)....68
YAlO3{Pr) (YAP:Pr)....366
ZnSe(Te)..............366
ZnWO4 ................Ill, 175, 187,365
М. Е. Globus, В. V. Grinyov
INORGANIC SCINTILLATION CRYSTALS:
NEW AND TRADITIONAL MATERIALS
SUMMARY The monograph is con-
cerned with inorganic scintillation crystals
which occupy a particular place among scin-
tillation materials. As a rule, inorganic scin-
tillation crystals have a large enough section
of the complete absorption of y-photons and
are high transparent within the fluorescence
band. This permits one to use large-size crys-
tals providing a high detection efficiency and
a broad energy region of application. For a
long time, the requirements of physical ex-
periments and engineering were met by alka-
li-halide crystals, the NaI(Tl) crystal being
hors-concours. During last years, a fast de-
velopment of high-energy physics and medi-
cal engineering stimulated the discovery and
investigation of new heavy scintillation mate-
rials: Bi4Ge3O12 (BGO), CdWO4 (CWO),
PbWO4 (PWO), Lu2SiO5(Ce), LuA103(Ce) etc.
Fbr detecting strong fluxes of particles, fast-
acting scintillators BaF2, CsF were deve-
loped. Simultaneous requirements of a fast
action and a thermal or chemical hardness
are met by light crystals Y3Al5O12(Ce),
YA103(Ce), Al2O3(Ti), applicable for detecting
short-range particles and low-energy y-rays.
In the monograph, the enumerated clas-
ses of scintillation materials are considered
with different degree of detailing. Part 1
contains the systematization of new scintilla-
tion materials which rather recently appea-
red and have been insufficiently studied yet.
This class of crystals contains cerium-doped
crystals Lu2SiO5(Ce) and LuA103(Ce) com-
bining high values of the effective atomic
number, counting rate and light yield; fluo-
rides BaF2, CsF, CeF3 with a high counting
rate achieved at the expense of a low light
yield; gadolinium orthosilicate crystals with
intermediate properties; fast acting crystals
Y3A15O12 (Ce), YA103(Ce), combining a high
mechanic, thermal and chemical hardness
with some essential demerits (a low effective
atomic number and a significant reabsorp-
tion of fluorescence). Fbr some crystals, spec-
trometric characteristics, measured with a
photomultiplier and avalanche photodiode,
are compared. Along with bulk crystals, the
consideration includes thin single-crystal
films on the basis of doped oxide crystals ap-
plicable for isotope and biological monito-
ring.
Part 2 contains the review of scintilla-
tion properties of most widespread crystals
which have been studied and used during
last several decades. The review includes new
applications of these crystals in high-energy
physics (scintillation elements of electromag-
netic calorimeters) and in nuclear medicine
(position-sensitive diagnostics apparatus).
This class of scintillators contains alkali-ha-
lide crystals NaI(Tl), CsI(Tl), CsI(Na), for
which the mechanisms of energy transfer
and radiation changes are analyzed, and
heavy oxide crystals Bi4Ge3O12, PbWO4 and
CdWO4. The possibility to improve the radia-
tion hardness of crystals is investigated. The
application of scintillation crystals for the
monitoring of environment is considered.
Growth methods, well developed for the enu-
merated crystals, permit one to obtain large
transparent samples; of importance are their
spectrometric characteristics to great extent
determined by light collection.
Part 3 is concerned with the calcula-
tion of light collection and spectrometric
characteristics of scintillation crystals de-
pending on their shape, size and optical pa-
rameters. A general analysis of nontrivial fea-
tures of light collection is given as well. Calcu-
lation results are verified via comparison with
experimental statistics and presented in the
form of detailed tables and figures, taking
account of a large variety of materials, crystal
shapes, sizes and possible versions of the re-
flecting surface.
English Edition
Volume: 408 pages.
221 FIGURES, 81 TABLES.
Size: 165/240 mm
ISBN 966-7021-22-X Hardcover
Material index, Subject index
AM C RYS-Н
Scientific and Tbchnical Concern «Institute for Single
Crystals» and its commercial branch «Amcrys-Н»
are leaders in the production and investigation of scintillation
materials. For more than 40 years we have been the largest cen-
ter in the former USSR in the field of: fundamental research in
materials science leading to the development luminescence re-
ceivers and transducers; search for new scintillation materials,
improvement of scintillation material performance; explorato-
ry development of scintillation detectors for various applica-
tions; production of organic and inorganic scintillators. We have
gained experience in developing and manufacturing scintilla-
tors designed for high-energy physics, nuclear physics, medi-
cine, environmental monitoring, geophysics, security systems,
and defectoscopy We adhere to the basic principle of meeting
our customers’ demands. We continue fundamental research
and are always open to collaboration in the area of scientific
study We can provide scintillators ofboth standard and custom
designs. We invest in production expansion and improvement.
We are willing to cany on a dialogue and seek to give the clients
not only what they want, but also what they need.
60, Lenin Ave, Kharkov 61001, Ukraine
TeL 380(572)307906. Fhx 380(572)321082.
E-mail: amcrys-h@isc.kharkov.com
www. amciys - h. com
Наукове задания
Глобус Мар гар ита Сфр emibha
Гриньов Борис Викторович
Неорганические сцинтилляторы. Новые и традиционные материалы
росшською мовою
Фото В. L Горилецъкого
Друкар: 1рииаН1кулша
Подписано до друку 29.03.2000. Формат 70 х 100у16.
Умовн. друк. арк. 35,26.
Обл.-вид. арк. 22,15.
Наукове видавництво «Акта»
Украша, 61145, м. Харюв,
вул. Новгородська, 1, к. 303.
Тел. (380572)185-108
www. acta, kharkov. ua